导读:本文包含了固载杂多酸论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:MCM-48,HSiW,MCM-48,油酸,酯化
固载杂多酸论文文献综述
贺素姣,岳瑞丰,刘海龙[1]（2019）在《MCM-48固载杂多酸催化剂的孔结构与催化性能研究》一文中研究指出以MCM-48介孔分子筛为载体、HSiW(硅钨杂多酸)为活性组分,采用浸渍法制备负载型催化剂HSiW/MCM-48。以XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD对样品进行表征,以油酸的酯化反应为探针测试样品的催化性能,并考察了HSiW负载量对催化剂结构和性能的影响。研究结果表明:HSiW/MCM-48催化剂保持MCM-48的叁维立方相介孔结构,但随HSiW负载量增加,HSiW/MCM-48催化剂介孔的长程有序性逐渐下降,比表面积和孔容同时减小;催化剂在油酸的酯化反应中呈现出良好的催化性能;当HSiW负载量达20%时,催化活性较高,油酸甲酯的收率高达80.5%。(本文来源于《中国胶粘剂》期刊2019年10期）
李斯文[2]（2019）在《“叁元嵌入式”固载杂多酸催化剂的制备及其氧化脱除DBT的研究》一文中研究指出近年来,随着世界经济的飞速发展,汽车的保有量呈现直线上升的趋势,随之而来也产生了一系列严重的大气污染问题,雾霾现象的普遍出现就是最好的证明。雾霾中存在大量与汽车尾气排放密切相关的氮氧化物、硫氧化物以及可吸入颗粒物,而其问题根源直指油品质量。所以,升级油品质量,减少汽车尾气排放造成的污染,进而缓解空气污染,保护环境已经成为了当务之急。氧化脱硫,以其反应条件温和、低成本以及对噻吩及其衍生物具有较高的脱除效果等特点而备受关注,本论文主要脱除燃油中较难脱除的二苯并噻吩物质(DBT)。对于氧化剂和催化剂来说,空气中的氧气方便易得,使用成本低且无污染,具有广阔的研究应用前景;杂多酸,作为一种新型、绿色催化剂已经被广泛应用于各个领域,并取得了较好的效果,但是其低表面积、易自身聚集和难回收利用等缺点限制了它的发展。因此,寻找合适的新型杂多酸催化剂,克服面临的问题成为了该领域研究的热点。论文主要内容为以下几个方面:1、采用溶液法合成了8种磷钼钨Keggin型杂多酸(H_3PMo_(12-x)W_xO_(40)),进而以MOF-199和MCM-41分子筛为载体,对其进行有效固载,成功合成了MOF-199包裹在杂多酸外围,然后整体进入MCM-41分子筛孔道中的“叁元嵌入式”固载杂多酸催化剂,并通过多种手段对其进行了结构验证,并将该催化剂应用于模拟燃油脱除DBT的实验。结果发现,在最佳反应条件下,K6-PMM催化剂的脱硫率可以达到98.5%。2、采用置换法合成了8种过渡金属修饰的杂多酸盐M-POM(M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn和Cd),进而合成了对应的“叁元嵌入式”固载杂多酸催化剂。在相同条件下,对比8种催化剂对脱除模拟燃油中DBT的性能大小,结果发现Co-PMM表现出最优的脱硫效果,即180min内脱硫率达到99.1%,且能够重复使用8次。3、选择表面活性较高的双季铵盐型Gemini表面活性剂-SRL,对杂多酸进行修饰改性,进而制备出相转移型“叁元嵌入式”固载杂多酸催化剂。相转移催化剂的引入不仅可以促进催化反应之间的进行,也可以进一步加速反应过后催化剂与萃取剂的结合,提高反应效率及回收率,结果发现,SRL-3-PMM表现出100%的脱硫效率,且能够重复使用13次。4、以价格低廉且酸性较强的己内酰胺为原材料,将它们有效地嫁接在杂多酸上,进而合成了新型催化-萃取集一身的离子液型杂多酸催化剂,减少了后期单独添加萃取剂进行萃取的过程,操作简单化。结果发现,CIL-3-PMM在反应时间90 min后达到了完全脱硫的效果,且能够重复使用15次。5、以大孔改性LZSM-5分子筛为载体,对比了不同种类杂多酸活性组分下的DBT脱除效果,发现固载更多活性组分且有效抑制了活性组分自身团聚而降低脱硫率的不足,为大孔材料载体应用于氧化脱硫提供了理论和实际依据。(本文来源于《西北大学》期刊2019-03-01）
陈知非,邓昊,孙永康,徐海洋,徐鸣[3]（2018）在《固载化Keggin型磷钼钨杂多酸催化剂的合成》一文中研究指出合成了Keggin型磷钼钨杂多酸H_3PW_6Mo_6O_(40),分别使用碱活化活性炭、酸活化硅藻土、氨基硅烷化改性硅藻土、氨基硅烷化改性硅胶四种载体对其进行了固载化,并利用合成乙酸异戊酯的反应对四种固载化杂多酸催化剂的催化活性进行了评价。结果表明,在不同载体负载的杂多酸催化剂中,催化活性的顺序为:碱活化活性炭<酸活化硅藻土<氨基硅烷化改性硅藻土<氨基硅烷化改性硅胶。当杂多酸固载量为25%时,以氨基硅烷化改性硅胶为载体的催化剂催化合成乙酸异戊酯的最大收率可达88.6%。(本文来源于《广东化工》期刊2018年09期）
单春燕[4]（2017）在《瓜环固载Keggin型杂多酸及性质研究》一文中研究指出多酸(Heteropoly acids,HPAs)由于其独特的结构特点和优异的性能,已经成为无机化学领域研究的热点之一。多酸化合物(包括多酸和多酸盐)具有强酸性和氧化性,在反应中兼具均相和非均相催化的特点,广泛应用于各类有机反应催化当中,如:酯化、醚化、酰基化、烷基化、聚合反应、水合–脱水等反应中。多酸作为催化剂呈现出腐蚀性小,活性高等优点。但由于多酸的比表面积较小,催化活性不能够充分发挥,另外由于多酸易溶于水及有机溶剂,使多酸在反应结束后难以与反应物分离,不能回收和重复利用等缺陷,限制了其在催化方面的应用。因此如何将多酸有效的负载,成为多酸催化剂研究的热门领域。一些比表面积大的多孔性物质,比如SiO_2、ZrO_2、活性炭、沸石常被用来固载多酸。但这些固载物与多酸之间作用力较弱,稳定性相对较差。瓜环(Cucurbit[n]urils,Q[n])是一类新型的大环笼状主体化合物,其端口羰基带有负电荷,能与金属离子或带正电荷基团进行偶极作用,疏水性空腔能够包结有机小分子等客体,形成瓜环的主客体化学;瓜环外壁次甲基和亚甲基带有正电荷,能与阴离子或带正电荷基团形成瓜环的“外壁作用”。本文利用瓜环与多酸的外壁作用,选择叁种Keggin型杂多酸(HPAs):磷钼酸(PMo12)、磷钨酸(PW_(12))、硅钨酸(SiW_(12))与无取代基普通瓜环(Q[n])进行自组装作用,形成系列Q[n]–HPAs超分子自组装体,该类自组装体不溶于水、酸性介质以及有机溶剂,是一类新型的固载多酸新材料。本文对该类自组装体的制备、表征及功能性质进行了初步考察,具体研究工作如下:一、使用两种普通瓜环六元瓜环(Q[6])、八元瓜环(Q[8])分别与叁种Keggin型杂多酸:（1）磷钼酸(H_3PMo_(12)O_(40)·xH_2O,PMo_(12))、磷钨酸(H_3O_40PW_(12)·xH_2O,PW_(12))、硅钨酸(H_4[SiO_4(W_3O_9)_4]·xH_2O,Si W_(12))制备得到系列Q[n]–HPAs超分子自组装体,并利用红外光谱、X–射线粉末衍射、扫描电镜、能谱、元素分析等现代分析方法对其进行了表征。实验结果表明Q[n]–HPAs自组装体中,瓜环与多酸仍保留原有的结构和性质,即通过瓜环–多酸的自组装作用,实现了对多酸的固载。该类自组装体制备简单、性质稳定,不溶于水、酸性介质以及有机溶剂等,具有多孔结构特征,是一类新型的固载多酸新材料。二、利用Q[6]、Q[8]分别与PMo_(12)、PW_(12)、SiW_(12)的自组装相互作用,得到了六种Q[n]–HPAs自组装体。将该类自组装体作为催化剂,在温度为90℃,冰乙酸0.125 mol时,应用于乙酸乙酯合成实验,结果表明:（1）Q[6]–HPAs自组装体对乙酸乙酯的催化产率均在70%以上,Q[8]–HPAs的催化产率在63%左右;（2）Q[n]–HPAs催化剂具有性质稳定、易于回收,且回收率和重复利用率高等特点。叁、利用瓜环易与稀土离子进行端口作用的特点,对五元瓜环(Q[5])与钼酸铵[(NH_4)_6Mo_7O_(24),N_6Mo_7]形成的超分子自组装体(Q[5]–N_6Mo_7)对稀土金属离子(Ln~(3+))的捕集与回收性能进行了初步考察。实验结果表明:Q[5]–N_6Mo_7自组装体可以对溶液中稀土离子进行捕集,形成Q[5]–Ln~(3+)–N_6Mo_7自组装体,在pH=8~12的氨水溶液中,该自组装体中的Ln~(3+)离子发生水解而与自组装体分离,可实现对Ln~(3+)离子的回收。(本文来源于《贵州大学》期刊2017-06-01）
张敏[5]（2017）在《杂多酸的固载化及其氧化脱硫性能研究》一文中研究指出多金属氧酸盐是由Mo、W、V等过渡金属元素组成的氧簇化合物,具有氧化还原性、稳定性好、结构易调整等优点,被广泛应用于催化、磁性材料以及纳米器件等领域。在均相催化体系,杂多酸一直存在比表面积低(<10 m~2·g~(-1))、表面活性位点较少、不易回收利用等缺点;为此,如何更加有效的克服这些问题,对于多金属氧酸盐的实际工业应用具有重要意义。本论文通过采用介孔金属-有机骨架材料为载体制备杂多酸基负载型催化材料,有效地解决活性组分存在的比表面积低、分离回收及重复利用困难等问题,并将其用于模型柴油的氧化-萃取脱硫反应中。具体研究内容如下:以介孔金属-有机骨架MIL-101为主体,以Weakley(LaW_(10)O_(36))和Keggin型杂多酸为客体活性物质,采用后合成浸渍和“瓶内造船”(客体原位组装)法,制备了叁种多酸基主-客体复合材料。对稳定性较差的客体分子LaW_(10)O_(36)和H_4PMo_(11)VO_(40),采用浸渍法成功制备了复合材料LaW_(10)@MIL-101和PMoV@MIL-101;为了获取高分散和高负载量的多酸基催化剂,以磷钨酸(PTA)为客体分子,采用“瓶内造船”法成功制备出复合材料PTA@MIL-101。对复合材料采用XRD、FI-TR、~(31)P固体核磁、BET、XPS、TEM、SEM/Mapping等多种测试手段进行了详细表征。结果表明:由于Weakley较小的动力学直径和特有的“柱形”分子构型,在MIL-101的大小笼中实现了“单分子”分散;浸渍法所制备的复合材料PMoV@MIL-101,客体分子只在MIL-101的大笼中存在,而不能进入小笼中;“瓶内造船”方法制备的PTA@MIL-101实现了此类材料的高分散与高负载量,但当磷钨酸负载量高于36%时,磷钨酸会出现在MIL-101表面上的附晶生长现象,在笼外进行聚集。探究了叁种复合材料POMs@MIL-101对模拟柴油的催化氧化-萃取脱硫性能,以DBT为模型化合物,在催化剂为125 mg,O/S为30,乙腈为萃取剂,反应时间为120分钟,POMs@MIL-101的脱硫性能最高可达97%,说明该材料对于油品中较难脱除的稠环噻吩类硫化物具有较强的催化性能,实现了油品的超深度脱硫。对复合材料的回收循环利用进行综合评价与分析,重复使用叁次以上后,复合材料的晶体结构得到保持,同时所负载的杂多酸并未流失,有效解决了杂多酸催化剂易流失、难回收利用这一难题。(本文来源于《中国石油大学(华东)》期刊2017-05-01）
袁媛[6]（2017）在《杂多酸离子液体的固载合成及其汽油脱硫性能研究》一文中研究指出汽油中的硫化物对汽车尾气净化器中的贵金属催化剂有严重毒害作用,而且燃烧生成SOX是大气污染、酸雨及光化学烟雾等的主要来源,并且会严重地危害人类的健康。因此,汽油脱硫成为人们亟需解决的一个问题。氧化脱硫相比于其他脱硫技术,具有高的脱硫率、反应条件温和、不需要氢气、不会改变汽油的辛烷值等独特的优点而成为了近年来燃料油深度脱硫的研究重点。基于杂多酸高的催化活性与金属有机骨架材料大的比表面积和稳定的孔道结构,本论文合成了固载化磷钨酸及磷钨酸离子液体催化剂,实现了较高的脱硫率和催化剂易于循环使用的目的。主要研究内容如下:(1)合成了负载型磷钨酸(PTA)复合材料X%-PTA@MIL-101(Cr)(X=7,14,21,28,35,42,其中X为质量分数),通过FT-IR、XRD、BET表征手段对催化剂的组成、结构、比表面积进行了表征,并在H_2O_2作氧化剂、乙腈作萃取剂条件考察了催化剂的催化氧化脱硫效果。实验结果表明,21%-PTA@MIL-101(Cr)具有最好的催化活性。在最优条件:模型油用量为10 mL(硫含量为50 ppm),催化剂用量50 mg,反应温度60 oC,剂油比1,O/S摩尔比50,反应时间120 min。催化剂对二苯并噻吩(DBT)模型油的催化氧化脱硫率可以达到89.47%。催化剂在循环使用4次之后,催化脱硫率仍在80%以上。(2)合成了负载型1-乙基-3-甲基咪唑磷钨酸离子液体([emim]_3PW)复合材料[emim]_3PW@UiO-66(Zr),通过FT-IR、XRD、BET、TGA、SEM表征手段对催化剂的组成、结构、比表面积、热稳定性、表面形貌进行了表征,并在H_2O_2作氧化剂、乙腈作萃取剂条件下研究了其催化氧化脱硫效果。对催化反应过程中的单因素进行考察,得出最优脱硫条件为:模型油用量为10 m L(硫含量为50 ppm),催化剂用量50 mg,反应温度60 oC,剂油比1,O/S摩尔比20,反应时间120 min。在此条件下,[emim]_3PW@UiO-66(Zr)对二苯并噻吩、苯并噻吩、噻吩叁种模型油的催化氧化脱硫率分别可以达到98.66%、98.84%、98.33%。催化剂循环使用6次后,活性没有明显的下降,脱硫率仍在95%以上。通过对二苯并噻吩氧化反应产物的分析提出了催化剂的氧化反应机理。(本文来源于《华南理工大学》期刊2017-04-12）
韩盈枝[7]（2017）在《磁性纤维素微球固载化杂多酸催化黄连木种子油合成脂肪酸甲酯的研究》一文中研究指出本研究以黄连木种子油为原料,以磁性纤维素微球固载化杂多酸为催化剂,进行了微波辅助催化黄连木种子油转酯化反应的研究,建立了高效、清洁的合成脂肪酸甲酯的工艺。主要研究内容和结论如下:1.建立了高效的微波辅助提取黄连木种子油的方法利用微波辐射加快细胞壁破碎、促使油脂完全释放的原理,实现微波高效提取黄连木种子油的目的。通过单因素实验和正交实验对提取条件进行优化,确定了最佳提取工艺:石油醚为提取溶剂、液料比6:1(mL/g)、微波功率600 W、提取温度50℃、提取时间40 min,在优化的提取条件下,黄连木种子油的提油率可达37.0%。对提取得到的黄连木种子油的理化性质进行了检测,结果表明黄连木种子油是合成脂肪酸甲酯的合格原料油。2.制备了磁性纤维素微球固载杂多酸催化剂并对其进行了表征分析以价格低廉、资源丰富、清洁可再生的纤维素为原料,采用反相悬浮技术结合热熔胶转化法制备了再生的多孔纤维素微球;以环氧氯丙烷和叁乙烯四胺为改性剂,先后对纤维素微球进行接枝改性;采用热共沉淀法将磁性的Fe304粒子合成在纤维素微孔中,制备了磁性纤维素微球。再以磁性纤维素微球为载体对磷钨酸进行固载,制备了磁性纤维素微球固载杂多酸催化剂。同时,对制备出的载体和催化剂分别进行了 FTIR、SEM、XRD、ICP-MS的表征分析。结果表明载体形状规则,粒径均匀,大小在150μm左右,且孔结构丰富,比表面积大,为固载杂多酸提供较多的空间活性位点。对固载催化剂成分分析表明,磷钨酸被成功固载于磁性纤维素微球结构中,且分布均匀,负载量达到19.6%。3.建立了磁性纤维素微球固载化杂多酸催化黄连木种子油合成脂肪酸甲酯工艺及动力学模型以黄连木种子油为原料,以磁性纤维素微球固载化杂多酸为催化剂,利用微波辅助加热进行了催化黄连木种子油合成脂肪酸甲酯的研究。利用单因素实验考察了不同因素对转化率的影响,并优化得到了最佳反应条件:催化剂用量15%原料油质量、醇油体积比10:1、反应温度60 ℃、微波功率600 W、反应时间80 min。在上述条件下,脂肪酸甲酯的转化率可达93.1%。对催化剂进行了回收重复利用实验,结果表明,制备出的催化剂能够在磁铁吸附下快速分离,且至少能够重复使用4次。同时,阐明了磁性纤维素微球固载化杂多酸催化黄连木种子油合成脂肪酸甲酯的反应机理,并对微波辅助合成脂肪酸甲酯过程进行了动力学的研究,确定该反应为准一级动力学模型,动力学方程为43.63 r = 12.531e-43.63/RT[TG]α(a= 1)。通过GC-MS分析检测,确定了黄连木种子油脂肪酸甲酯的主要成分及相对含量:棕榈酸甲酯18.04%、亚油酸甲酯33.48%、油酸甲酯46.73%、硬脂酸甲酯1.46%。综上所述,本研究采用微波辅助手段建立了高效提取黄连木种子油的方法、以纤维素为基质成功制备了磁性纤维素微球固载化杂多酸催化剂,并在此研究基础上,建立了微波辅助磁性纤维素微球固载化杂多酸催化黄连木种子油合成脂肪酸甲酯的工艺。本研究合成脂肪酸甲酯的方法清洁、高效、后处理简单且催化剂绿色环保可多次快速回收利用,为脂肪酸甲酯的合成提供了新的研究方向和理论基础,有助于脂肪酸甲酯的大规模生产实践。(本文来源于《东北林业大学》期刊2017-04-01）
葛飞龙[8]（2017）在《杂多酸催化合成MOCA工艺优化及催化剂固载化与失活研究》一文中研究指出本文主要采用Parr 5500-600mL高温高压釜为反应器,对杂多酸催化邻氯苯胺与甲醛缩合生成MOCA(3,3'-二氯-4,4'-二氨基二苯甲烷)的反应进行了探索考察,对该反应的合成工艺进行了优化,并对杂多酸固载化和失活再生进行了实验和理论研究。首先,实验考察了磷钨酸(HPW)、硅钨酸(HSiW)和磷钼酸(HPMo)3种杂多酸催化剂对邻氯苯胺与甲醛缩合反应生成MOCA的催化性能,优选出高效合适的催化剂磷钨酸(HPW);对比催化活性较高HY(7.5)分子筛,发现杂多酸催化剂具有更好的催化活性,反应条件也比固体分子筛温和的多。然后,系统考察了在不同反应条件下,磷钨酸(HPW)催化合成MOCA的产率及选择性变化,优化了反应条件和工艺。实验结果表明:在n(邻氯苯胺):n(甲醛)=8:1、w(催化剂):w(甲醛)=1:1、w(催化剂)=16.2g,反应温度70℃和反应时间1h条件下,磷钨酸(HPW)催化邻氯苯胺与甲醛缩合生成MOCA的收率达到88.15%,MOCA的选择性达到89.06%。然后,对HPW进行固载化研究,从活性炭、SiO_2、TiO_2和Hp(100)这四种载体中优选出活性炭为固载HPW的最佳载体。进而,比较考察了不同固载量HPW/C催化剂的反应性能,结果显示HPW固载量为40%时,其催化效果较佳,目的产物MOCA的收率为30.84%,选择性为32.53%。最后,进行了 HPW/C催化剂的循环使用和失活再生实验,结合新鲜和失活再生后催化剂性质的表征,探究了催化剂的失活原因。研究结果显示:该催化剂循环使用4次后,目的产物MOCA的收率从原来的30.84%下降到0.07%,选择性从原来的32.53%下降到1.12%。循环使用4次后的HPW/C催化剂分别通过焙烧和苯浸洗两种再生方法处理,其中焙烧再生后的HPW/C催化剂催化效果恢复较为明显,但产物MOCA的收率和选择性仅为14.68%和16.06%,再生效果不理想。(本文来源于《浙江大学》期刊2017-03-01）
张伟[9]（2016）在《MCM-41介孔分子筛固载杂多酸催化剂的制备及催化性能的研究》一文中研究指出MCM-41介孔分子筛具有有序六方孔道结构、孔径均匀且在纳米范围可调、比表面积大、孔体积大等特性,但纯硅MCM-41介孔分子筛也存在水热稳定性较差、骨架中的晶格缺陷较少、酸含量和酸强度较低等缺陷,通过不同方法在孔壁或孔道中引入活性中心,达到对其进行化学改性,提高其催化性能。高辛烷值汽油良好的动力性能保障,有效节约了燃料,减少了对大气的污染,更符合政府对环境保护的要求,更能满足人们对机动车的动力要求,使得高辛烷值汽油的市场需求量持续增长。在石油炼制过程中,直链烷烃异构化反应,能有效提高汽油的整体辛烷值,是改善与提高成品油质量的重要炼制工艺。直链饱和烷烃通过异构化反应的催化,转变为更容易气化的支链异构烷烃,从而提高了汽油的整体辛烷值,使汽油燃烧更彻底,更好的减少了对环境的污染,这对改善当前的大气环境具有重大意义。当前,烷烃异构化的原料有扩展到n-C7及以上直链烷烃的趋势,以进一步降低汽油中芳烃和烯烃的含量来满足新的汽油标准要求。对n-C7及以上直链烷烃催化异构提高汽油组分中较高碳数烷烃异构化产物的选择性已成为研究热点。本文采用碱性水热晶化法制备MCM-41介孔分子筛为载体,用浸渍法将非贵金属Ni和12-硅钨杂多酸(HSiW)固载于分子筛上,制备得Ni-HSiW/MCM-41金属-酸双功能催化剂作为新型的长链烷烃异构化催化剂。通过X射线衍射、N2物理吸附和傅立叶变换红外光谱等表征手段,考察不同制备条件对催化剂的介孔结构和酸性的影响。研究了Ni-HSiW/MCM-41双功能催化剂在常压固定床反应器上,以正庚烷异构化反应为探针反应,催化剂在不同制备条件、还原条件、反应条件下的催化性能。主要内容如下:考察活性组分固载量及焙烧温度等不同制备条件,考察还原温度、还原时间、H2流速等不同还原条件,反应温度、反应经时等不同反应条件对Ni-HSiW/MCM-41催化剂催化性能的影响。结果表明:Ni固载量为4 wt.%,HSiW固载量为30 wt.%,催化剂的焙烧温度为400℃,还原温度为400℃,还原时间4 h,H2流速为40 ml/min,反应温度为300℃时,催化剂的催化性能达到较好状态,对正庚烷的异构化转化率为18.4%,其异构化选择性达到了74.3%。(本文来源于《石河子大学》期刊2016-09-01）
刘冉[10]（2016）在《固载杂多酸催化剂的制备及其催化合成双酚F的性能研究》一文中研究指出双酚F是一种重要的化工原料,在航空、船舶、电子材料等制造领域具有广泛的应用前景。国内所用的双酚F及其相关产品主要依赖进口。在双酚F的合成工艺中,催化剂的选择是关键因素之一。本论文针对目前双酚F工业生产中所用液体质子酸催化剂存在对设备腐蚀严重、难分离回收、对环境污染严重等问题,以绿色环保、价廉易得的粘土为原料,构筑了多种杂多酸固载型催化剂,利用多种先进测试方法对其进行了全面的表征分析,并在羟烷基化苯酚合成双酚F的反应中探究了其催化性能。主要研究内容如下：1)采用浸渍法制备了磷钨酸(PTA)改性膨润土(BNT)催化剂,对其化学组成、结构、酸强度进行了测试分析,并将其用于催化合成双酚F,优化了双酚F的合成工艺条件,进一步探究了酸位点含量对催化剂性能和异构体分布的影响。结果表明,随杂多酸负载量的增加,所制备催化剂中强、弱酸位点的总含量增加,同时催化性能增强,且当负载量为30%时,催化效果最佳。此外,强酸位点的数量与产物中4,4’-异构体的百分含量密切相关。2)首次采用一步水热法,以膨润土为硅源和铝源、十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)为模板剂、磷钨酸为酸改性剂,合成了介孔复合材料PTA/Al-MCM-41.对该材料的元素组成、形貌结构以及酸性质进行了表征分析,并在双酚F的合成中考察了其催化性能。结果表明,制备过程中磷钨酸嵌入了Al-MCM-41的骨架结构且分散均匀,因而该复合材料具有良好的稳定性。此工艺路线具有成本低、操作简单、绿色环保等优点。在双酚F合成中,该催化剂表现出较高的催化活性,重复使用性好。3)比较了膨润土和凹凸棒土(PAL)负载磷钨酸催化剂的催化性能,深入探究了催化剂的酸性质以及反应温度对双酚F产率和异构体分布的影响,并尝试建立固体酸催化合成双酚F的动力学模型。结果表明,与膨润土体系相比,凹凸棒土负载体系在较温和的条件下即可表现出较高的催化活性。在一定范围内,增加强弱酸位点含量之比或降低反应温度皆利于提高产物中4,4’-异构体的百分含量。此外,发现双酚F的合成反应符合准一级动力学反应。(本文来源于《湖南大学》期刊2016-01-12）
固载杂多酸论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
近年来,随着世界经济的飞速发展,汽车的保有量呈现直线上升的趋势,随之而来也产生了一系列严重的大气污染问题,雾霾现象的普遍出现就是最好的证明。雾霾中存在大量与汽车尾气排放密切相关的氮氧化物、硫氧化物以及可吸入颗粒物,而其问题根源直指油品质量。所以,升级油品质量,减少汽车尾气排放造成的污染,进而缓解空气污染,保护环境已经成为了当务之急。氧化脱硫,以其反应条件温和、低成本以及对噻吩及其衍生物具有较高的脱除效果等特点而备受关注,本论文主要脱除燃油中较难脱除的二苯并噻吩物质(DBT)。对于氧化剂和催化剂来说,空气中的氧气方便易得,使用成本低且无污染,具有广阔的研究应用前景;杂多酸,作为一种新型、绿色催化剂已经被广泛应用于各个领域,并取得了较好的效果,但是其低表面积、易自身聚集和难回收利用等缺点限制了它的发展。因此,寻找合适的新型杂多酸催化剂,克服面临的问题成为了该领域研究的热点。论文主要内容为以下几个方面:1、采用溶液法合成了8种磷钼钨Keggin型杂多酸(H_3PMo_(12-x)W_xO_(40)),进而以MOF-199和MCM-41分子筛为载体,对其进行有效固载,成功合成了MOF-199包裹在杂多酸外围,然后整体进入MCM-41分子筛孔道中的“叁元嵌入式”固载杂多酸催化剂,并通过多种手段对其进行了结构验证,并将该催化剂应用于模拟燃油脱除DBT的实验。结果发现,在最佳反应条件下,K6-PMM催化剂的脱硫率可以达到98.5%。2、采用置换法合成了8种过渡金属修饰的杂多酸盐M-POM(M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn和Cd),进而合成了对应的“叁元嵌入式”固载杂多酸催化剂。在相同条件下,对比8种催化剂对脱除模拟燃油中DBT的性能大小,结果发现Co-PMM表现出最优的脱硫效果,即180min内脱硫率达到99.1%,且能够重复使用8次。3、选择表面活性较高的双季铵盐型Gemini表面活性剂-SRL,对杂多酸进行修饰改性,进而制备出相转移型“叁元嵌入式”固载杂多酸催化剂。相转移催化剂的引入不仅可以促进催化反应之间的进行,也可以进一步加速反应过后催化剂与萃取剂的结合,提高反应效率及回收率,结果发现,SRL-3-PMM表现出100%的脱硫效率,且能够重复使用13次。4、以价格低廉且酸性较强的己内酰胺为原材料,将它们有效地嫁接在杂多酸上,进而合成了新型催化-萃取集一身的离子液型杂多酸催化剂,减少了后期单独添加萃取剂进行萃取的过程,操作简单化。结果发现,CIL-3-PMM在反应时间90 min后达到了完全脱硫的效果,且能够重复使用15次。5、以大孔改性LZSM-5分子筛为载体,对比了不同种类杂多酸活性组分下的DBT脱除效果,发现固载更多活性组分且有效抑制了活性组分自身团聚而降低脱硫率的不足,为大孔材料载体应用于氧化脱硫提供了理论和实际依据。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
固载杂多酸论文参考文献
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