REBCO超导单晶/块体/膜制备中的元素替代及取向生长研究

论文摘要

REBa2Cu3O7-δ（RE123 or REBCO,RE=Y,Sm,Nd,La等）高温超导体一直以来都是超导领域的重点研究对象。高品质的掺杂单晶、具有复合结构的超导膜以及高性能的超导块材对于基础研究和实际应用是至关重要的。然而,在元素替代方面:掺杂单晶的均匀性有待进一步提高;易发生RE/Ba替代的LaBCO体系的块材生长问题悬而未决。在取向生长方面:具有两种a轴晶粒的c轴超导膜无法重复可靠地制备;由生长动力学主导的生长速度各向异性缺少实用性研究。本论文结合REBCO超导材料的生长理论,展开了关于REBCO超导材料的元素替代及取向生长研究。具体的研究内容及结果如下:1、高质量、大尺寸的YBCO掺杂单晶是进行物理、化学性质精确表征所必需的,对于超导机理研究具有重要意义。然而迄今为止报道的单晶缺乏良好的均匀性。本论文中,我们理论分析了传统方法生长的掺杂单晶均匀性差的原因,独辟蹊径地提出使用铁添加的氧化钇坩埚生长YBa2(Cu1-x-x Fex)3O7-δ（Fe-Y123）单晶。由于该坩埚可以自发地平衡溶液中掺杂元素的浓度,因此Fe-Y123单晶的均匀性得到了明显的改善。这种掺杂物添加的坩埚具有普适性,也可以应用到其他掺杂晶体的生长中。2、许多功能氧化物的生长都涉及到包晶反应。在反应过程中,低温相包裹住高温相,阻止其与液体充分反应,导致了包晶反应的不完全性,这严重阻碍了材料制备的工业化发展。但是针对这一问题的研究寥寥可数。我们在顶部籽晶熔融法生长Fe-Y123准单晶过程中观察到了近完全包晶反应现象,并对Co、Ni、Mn、Cr、Zn的元素替代进行了系统研究,在一定程度上理解了近完全包晶反应的机制:Fe、Co、Ni、Mn元素的掺杂使得Y123的熔化势垒提高,原先的连续熔化形核生长过程转变为瞬间熔化形核的突变,从而导致了近完全包晶反应现象。此工作为解决不完全包晶反应的难题、促进材料的工业化生产提供了新思路。3、LaBCO的理论超导转变温度为REBCO体系中最高,同时La的价格为REBCO体系中最低,在超导的实际应用方面极具竞争力。目前LaBCO的制备存在两个问题,一是块材生长对条件极其敏感,二是La/Ba元素替代难以抑制。本论文中,我们结合溶解度曲线及生长动力学,阐明了体系过饱和度过大对LaBCO单畴块材生长的负面影响。通过提高前驱体中的钡铜比、减少La422相的含量,降低了体系的过饱和度,首次得到了完全长满的LaBCO单畴块材。同时,研究了冷速对La/Ba元素替代的影响,发现较大的冷速有助于抑制La3+对Ba2+位的替代。此工作为今后实现大尺寸、高性能LaBCO的制备积累了经验。4、YBCO的外延膜结构非常丰富,从中有可能发现新的物理现象、开发出新的应用领域。对此,实现各种膜结构的人工调控是首当其冲需要解决的。本项工作中,我们评估了补充溶剂材料的添加量（?m）和熔化保温时间（?tm）对溶液过饱和度的调节作用,发现?tm具有更宽的调节范围,首次演示了YBCO膜取向结构在过饱和度影响下的连续转变。借助于此工作的结果,可以实现各种膜结构精准、重复、可靠的制备,为YBCO膜的发展夯实了基础,还可以为其他材料的外延膜结构人工调控提供借鉴。5、在YBCO块材的制备领域,人们开发了许多生长技术用于提高块材性能、增大块材尺寸,但在实际操作时有些技术缺乏经济性与便利性。本论文中,我们利用取向生长的各向异性,创造性地构造出一种新颖的籽晶/中间层结构——面内取向为45o的薄膜籽晶并结合具有潜在[110]边界的中间层。该结构先后在中间层和前驱体上实现了两次快速生长,使得块材的c畴生长区显著增大、性能提升10%。此工作不仅提出了一种有效提高块材性能的新途径,而且为取向生长的实际应用提供了启示。本论文所开展的工作为生长掺杂单晶提供了新思路,为近完全包晶反应的研究打下了基础,为LaBCO的深入研究创造了条件,完善了YBCO液相外延膜制备中过饱和度的精细调控,为REBCO块材性能的提高创造了新途径。希望借助于这些新想法、新思路、新途径,可以为其他功能材料的基础研究及实际应用提供启示。

论文目录

文章来源

类型: 博士论文

作者: 钱俊

导师: 姚忻

关键词: 稀土钡铜氧,元素替代,取向生长,顶部籽晶溶液法,液相外延

来源: 上海交通大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,工程科技Ⅱ辑

专业: 物理学,化学,材料科学,电力工业

单位: 上海交通大学

分类号: O782;TM26

DOI: 10.27307/d.cnki.gsjtu.2019.000349

总页数: 144

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