水滑石负载AuCu合金催化水煤气变换反应:催化性能与结构组成

水滑石负载AuCu合金催化水煤气变换反应:催化性能与结构组成

论文摘要

以ZnAl水滑石(ZnAl-LDHs)为载体,合成了负载Au和AuCu合金的水滑石(Au/LDHs和AuCu/LDHs)用于催化水煤气变换反应(WGSR)。利用X射线粉末衍射(XRD)、高分辨率透射电镜(HRTEM)及扫描透射电子显微镜(STEM)表征了负载型催化剂的结构与组成。探讨了不同的Au和Cu物质的量之比(nAu∶nCu)对AuCu/LDHs催化WGSR性能的影响并与Au/LDHs的活性进行了对比。结果表明,负载Au纳米颗粒可明显的提升LDHs催化WGSR的活性,而负载AuCu合金后其活性又进一步的提升。当nAu∶nCu=2∶1时具有最佳的催化效率:活性为207.1μmol·gcat-1·s-1,TOF值为1.79 s-1,活化能为31.1 kJ·mol-1。通过分析对比不同样品的物理化学性质参数,探讨了不同的nAu∶nCu对Au的粒径、分散度、覆盖度及反应活性的影响。此外,X射线光电子能谱(XPS)分析表明,加入第二金属Cu形成合金后增大了Auδ+组分在体系中的含量(nAu∶nCu=2∶1时含量最高),这可能是负载体系催化WGSR具有高活性的原因。

论文目录

  • 0 引言
  • 1 实验部分
  •   1.1 实验试剂
  •   1.2 负载Au及AuCu合金水滑石的合成
  •     1.2.1 ZnAl水滑石的合成
  •     1.2.2 负载Au和AuCu的水滑石合成
  •   1.3 材料表征
  •   1.4 WGSR实验
  • 2 结果与讨论
  •   2.1 催化剂的结构表征
  •   2.2 催化WGSR的反应活性、稳定性及重复利用性能
  •   2.3 材料的结构组成与催化性能之间的关系探究
  • 3 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 沈显荣,孟跃,夏盛杰

    关键词: 合金,负载,水滑石,水煤气变换反应,催化剂组成,反应活性

    来源: 无机化学学报 2019年07期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 无机化工,有机化工

    单位: 安徽工程大学生物与化学工程学院,湖州师范学院生命科学学院,浙江工业大学化学工程学院

    基金: 国家自然科学基金(No.21503188),浙江省自然科学基金(No.LQ15B030002)资助项目

    分类号: TQ426;TQ116.2

    页码: 1239-1247

    总页数: 9

    文件大小: 2301K

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