生物基铁炭材料制备及其暗发酵产氢研究

论文摘要

随着工业化时代的发展,能源危机和环境恶化成为限制社会生产力进步的首要障碍。氢气（H2）可以替代传统的化石燃料,是一种可再生的清洁能源。暗发酵产氢技术由于原料来源广泛、耗能及成本低、设备及操作简单等优点受到广泛关注。为了提高暗发酵产氢的性能,本研究以固体有机废弃物为原料制备生物基炭材料,并与铁、锰微量元素合成新型功能炭材料。新型材料具有独特的物理化学性能,将其作为添加剂加入到暗发酵制氢系统,以达到提高微生物产氢性能的目的。为实现联合有机固体废物（废水）处理及清洁能源生产为一体的目标,本文章对以下内容做了研究:（1）以玉米皮渣为原料制备生物炭（Biochar,BC）,BC的比表面积为58.232m2/g。将BC作为添加剂参与到暗发酵产氢过程中,探究其对微生物产氢性能的影响。研究发现,累积氢气产量随着BC浓度的增加而增加,当BC浓度600 mg/L时获得最大的累积产氢量,为204 mL/g-glucose,较空白组提高29.11%。然而,当BC浓度达到800 mg/L,累积氢气产量开始有所下降。研究还对Fe2+在暗发酵产氢的影响做了分析,发现Fe2+浓度由0增加到200 mg/L时,H2产量逐渐增加,获得的最大产氢量为217.4 mL/g-glucose,较对空白组增加37%;Fe2+的浓度达到300 mg/L时,H2产量开始下降。最后,考查了BC与Fe2+对暗发酵产氢的协同效应,发现BC/Fe2+比值为3:1时(BC为600 mg/L和Fe2+为200 mg/L),暗发酵系统获得的氢气产量最大（234.4 mL/g-glucose）,与空白组相比产氢率增加50%。在厌氧发酵系统中,BC和Fe2+协同作用能提高微生物的产氢性能。BC能够富集微生物,为微生物的生长代谢提供充足的聚集场所,促进生物膜的形成,增强产氢细菌对外界环境的抵抗力;Fe2+是微生物生长代谢的必需元素,是细胞内铁氧还原蛋白和氢化酶合成的主要因子。Fe2+促进氧化还原蛋白和氢化酶的的合成及活性,提高产氢细菌的产氢性能。（2）以淀粉和Fe2+为原料合成Fe2O3/生物炭纳米材料（Ferric oxide/carbon nanoparticles,FOCNPs）,材料的主要成分为Fe2O3和BC,的比表面积为27.63 m2/g。将FOCNPs应用到微生物发酵产氢过程中,探究其对微生物暗发酵产氢的影响。研究发现,当FOCNPs的浓度为200 mg/L时,产氢系统获得最大的产氢量218mL/g-glucose,氢气产量比空白组增加了33.7%。由动力学模型估算的最大潜在产氢率也获得最大值,为32.41 mL/g·h-1,较空白组提高8.6%。但当FOCNPs的浓度超过200 mg/L时,产氢受到抑制。FOCNPs在微生物代谢产物作用下,向体系中缓慢释放Fe2+,为微生物生长及酶合成提供必需因子;FOCNPs具有巨大的比表面积,富集微生物;另外纳米FOCNPs可作为半导体材料,为微生物提供电子转移通道,加快微生物之间的电子转移速率。（3）利用活性炭（Activated carbon,AC）和Fe2+为原料合成磁性磁性Fe3O4/炭材料（Magnetic activated carbon,MAC）,材料的主要成分为AC、Fe3O4和少量Fe2O3,比表面积为45.78 m2·g-1。研究发现,MAC的成分可以为微生物生长代谢提高充足的条件,当MAC的浓度为200 mg/L时,氢气产量获得最大值,为214mL/g-glucose,比空白组提高了64.8%。当MAC浓度超过200 mg/L时,微生物的产性能则下降。同时,材料中含有的Fe3O4可以使MAC很好的从发酵系统中分离,实现炭材料的回收利用。（4）利用AC、Fe2+和Mn2+为原料合成锰负载磁性炭材料（Manganese doped magnetic carbon,MDMC）,材料的主要成分为AC、MnFe2O4以及少量Fe3O4和MnCO3,比表面积为110.92 m2·g-1。将MDMC分别应用到中温（37°C）和高温（55°C）厌氧发酵产氢中,发现在中温条件下,MDMC浓度为400 mg/L时,系统获得最大产氢量211 mL/g-glucose,比空白组提高55.8%。材料获得材料中负载的Fe2+和Mn2+可以为产氢菌提供生长代谢的必需元素,AC可以富集微生物,提高微生物的产氢性能,同时材料的磁性便于分离回收。材料中负载的Fe2+和Mn2+可以为产氢菌提供生长代谢的必需元素,MAC可以富集微生物,提高微生物的产氢性能,同时材料具有磁性,能够在发酵完成后轻易的从系统中分离,有利于炭材料的回收利用。研究发现,由有机固体废物炭化得到的炭材料与必需微量元素（铁、锰）合成的生物基铁炭材料具有不同的功能,将其应用于暗发酵产氢过程中能够提高产氢微生物的活性及浓度,从而达到促进其产氢性能的目的。

论文目录

摘要

ABSTRACT

第1章绪论

1.1 制氢背景研究

1.2 制氢技术进展

1.3 暗发酵制氢技术概述

1.4 影响暗发酵制氢的因素

1.5 铁、炭材料的应用

1.5.1 铁及其氧化物的研究进展

1.5.2 炭材料的研究进展

1.6 研究的目的及内容

第2章铁炭协同强化暗发酵产氢性能研究

2.1 引言

2.2 材料与方法

2.2.1 试剂与器材

2.2.2 生物炭制备

2.2.3 接种污泥驯化

2.2.4 发酵方案设计

2.2.5 实验分析方法

2.2.6 动力学模型

2.3 结果与讨论

2.3.1 生物炭特性分析

2.3.2 生物炭对产氢的影响

2+对产氢的影响'> 2.3.3 Fe²⁺对产氢的影响

2+和活性炭对产氢的协同效应'> 2.3.4 Fe²⁺和活性炭对产氢的协同效应

2.4 本章小结

2O₃/生物炭纳米材料的制备及其在暗发酵产氢中的应用..'>第3章 Fe₂O₃/生物炭纳米材料的制备及其在暗发酵产氢中的应用..

3.1 引言

3.2 材料与方法

3.2.1 试剂与器材

2O₃/生物炭纳米颗粒制备'> 3.2.2 Fe₂O₃/生物炭纳米颗粒制备

3.2.3 接种污泥驯化

3.2.4 发酵方案设计

3.2.5 实验分析方法

3.2.6 动力学模型

3.3 结果与讨论

2O₃/生物炭纳米颗粒特性分析'> 3.3.1 Fe₂O₃/生物炭纳米颗粒特性分析

2O₃/生物炭纳米颗粒对发酵产氢的影响'> 3.3.2 Fe₂O₃/生物炭纳米颗粒对发酵产氢的影响

2O₃/生物炭纳米颗粒对可溶性代谢物的影响'> 3.3.3 Fe₂O₃/生物炭纳米颗粒对可溶性代谢物的影响

3.3.4 微生物产氢动力学分析

3.4 本章小结

3O₄/活性炭材料的制备及其对暗发酵产氢的影响'>第4章磁性Fe₃O₄/活性炭材料的制备及其对暗发酵产氢的影响

4.1 引言

4.2 材料与方法

4.2.1 试剂与器材

3O₄/炭材料制备方法'> 4.2.2 磁性Fe₃O₄/炭材料制备方法

4.2.3 接种污泥驯化

4.2.4 发酵方案设计

4.2.5 实验分析方法

4.2.6 动力学分析

4.3 结果与讨论

3O₄/炭材料的特性分析'> 4.3.1 磁性Fe₃O₄/炭材料的特性分析

3O₄/炭材料对生物制氢的影响'> 4.3.2 磁性Fe₃O₄/炭材料对生物制氢的影响

3O₄/炭材料对可溶性代谢产物的影响'> 4.3.3 磁性Fe₃O₄/炭材料对可溶性代谢产物的影响

3O₄/炭材料促进产氢的机理'> 4.3.4 磁性Fe₃O₄/炭材料促进产氢的机理

4.4 本章小结

第5章锰负载磁性炭材料的制备及其在暗发酵产氢在的应用

5.1 引言

5.2 材料与方法

5.2.1 试剂与器材

5.2.2 接种污泥驯化

5.2.3 锰负载磁性炭材料制备

5.2.4 发酵方案设计

5.2.5 固定化微生物样本的制备

5.2.6 实验分析方法

5.2.7 动力学模型

5.3 结果与讨论

5.3.1 锰负载磁性炭材料的特性

5.3.2 锰负载磁性炭材料对微生物产氢的影响

5.3.3 锰负载磁性炭材料对可溶性代谢产物的影响

5.3.4 锰负载磁性炭材料对微生物形态的影响

5.3.5 生物制氢的动力学评价

5.3.6 生物制氢工艺的改善机制

5.4 本章小结

第6章结论

6.1 论文总结

6.2 创新点

参考文献

致谢

在学期间主要科研成果

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 范传芳

导师: 张记市

关键词: 暗发酵,生物制氢,生物基炭材料,微量元素,合成

来源: 齐鲁工业大学

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 无机化工,一般化学工业,环境科学与资源利用

单位: 齐鲁工业大学

分类号: TQ929;TQ116.2;X70

总页数: 88

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