双核铁论文-吴谦

双核铁论文-吴谦

导读:本文包含了双核铁论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:铁,锰,吡啶,光催化

双核铁论文文献综述

吴谦[1](2018)在《吡啶类双核铁及单核锰配合物光催化还原CO_2研究》一文中研究指出对于二氧化碳这个巨大的潜在的碳能源库,开发高效、高选择性、稳定的光催化剂催化还原二氧化碳为高价值化学品或燃料是一个巨大的挑战。其中过渡金属配合物光催化还原二氧化碳是研究的热点。本文以吡啶类有机物L1、L2、L3、L4为配体,选用铁和锰做为金属中心合成了双核铁配合物F1和F2,以及四种单核锰配合物M1、M2、M3、M4。通过对以上六种配合物进行光谱分析、电化学性质并探究其光催化还原CO_2性质。主要结论如下:1.对配合物F2、M1、M2进行晶体数据分析,发现F2为一种七配位双核铁配合物,是一种特殊的七配位化合物。而M1和M2在此之前虽有研究者制备,但是均未对其光催化还原CO_2性质进行研究。2.在铁的双核配合物F1、F2光催化还原二氧化碳为一氧化碳的过程中,通过对光源、组装方式、溶剂、光敏剂、牺牲剂和溶剂比例的筛选得出铁配合物的最优光催化条件为:光源为LED蓝光灯,DMF:TEOA=4:1(V:V),光敏剂[Ru(bpy)_3]~(2+)为0.045 mM,催化剂浓度为0.1μM,牺牲剂BIH浓度为0.059 M。在最优条件下F1,F2都有较好的催化活性,光催化还原CO_2的主产物是CO,副产物是H_2。TON_(CO)最高分别达到52815和53128,选择性分别为95.9%,96.8%。这是首次将合成铁双核配合物应用于光催化还原二氧化碳体系的研究。3.锰的单核配合物M1、M2、M3和M4光催化还原二氧化碳研究中,通过光催化反应条件筛选,得出最优反应条件:LED蓝光灯照射,CH_3CN:TEOA=7:1(V:V)。催化剂浓度0.1 mM,光敏剂[Ru(bpy)_3]~(2+)浓度为0.45 mM,牺牲剂BIH浓度为0.052 M。最优条件下,M4催化活性最好,TON_(CO)达到1038;M2其次,TON_(CO)达到717;M3和M1效果较差,TON_(CO)分别为167和99。同时实验发现锰配合物选用碳酸丙烯酯(PC)做溶剂时也有一定的催化效果,M1-M4对应的转化数TON_(CO)分别为58、254、40、469。由实验证明带有给电子基团的催化效果较好。此外,电化学性质测定及M1,M2的理论计算也验证了有给电子基团的催化效果较好。(本文来源于《云南师范大学》期刊2018-06-01)

柯文姗,朱献红,陈晓伟,皮文慧,张华新[2](2017)在《氧桥联双核铁配合物的催化水氧化性质研究》一文中研究指出水是制备清洁能源氢气的最理想原料。然而,氧化半反应是水分解过程中的瓶颈问题。解决的途径是利用低成本高效率的催化剂。地球上的铁金属含量丰富,以铁金属为基础的水分解催化剂具有广阔的应用前景。本工作合成了一系列氧桥联的双核铁金属配合物[Fe_2(μ(本文来源于《第二届中国(国际)能源材料化学研讨会摘要集》期刊2017-06-09)

孙婷婷[3](2017)在《路易斯酸调控双核铁配合物催化氧化反应的研究》一文中研究指出在催化反应中,金属酶催化剂在温和的条件下就可以体现出高的催化活性及高的产物选择性。以甲烷单加氧酶为模型,探索其仿生化合物的结构和功能一直以来是人们追求的目标。由于天然酶分子纯化困难稳定性差,而人工合成的仿生化合物可塑性强,更能清晰地了解酶的结构和功能。所以人们更加注重对仿生酶的性能研究,同时也为仿生化学、酶化学等相关领域的发展提供了重要支撑和推动作用。本文以甲烷单加氧酶简单的仿生化合物双核铁金属配合物为模型,以非卟啉类化合物(TPA:叁[2-甲基吡啶]胺和TPMA:叁[{4-甲氧基-2、5-二甲基}-2-甲基吡啶]胺)为有机配体,研究了非氧化还原性金属离子作为路易斯酸对双核铁催化剂的催化氧化反应性能的影响。结果表明,路易斯酸Sc~(3+)能够显着地提高双核铁配合物催化氧化环己烷和烯烃环氧化的反应速率,且路易斯酸的酸性越强,反应速率的提高越明显。进一步的研究机理表明:低价的双核铁在过量的氧化剂TBHP的作用下生成高价的diamond core结构的惰性物种[Fe~(III)(μ-O)_2Fe~(IV)],该物种对于C-H键活化及烯烃环氧化反应体限了极差的催化活性,非氧化还原性金属离子的加入会解离该结构,形成开环的活性物种,从而大幅度提高反应速率。本文揭示了非氧化还原性金属离子作为路易斯酸对双核铁配合物催化氧化反应性能影响的规律及其机理,该工作的开展对于调控现有的惰性催化剂体系以及开发新的催化氧化技术具有重要的指导意义,也为研究甲烷单加氧酶催化氧化机理提供新的线索。(本文来源于《华中科技大学》期刊2017-05-01)

王磊[4](2013)在《双迭氮茂基双核铁配合物的合成、结构及其磁性研究》一文中研究指出分子基磁体是近二十年来在无机化学和材料化学领域中新兴的一个热点研究领域。在该研究领域中,迭氮配体与自旋金属可以形成结构多样、磁性各异的磁性配合物,因此在设计和构造分子基磁体时,迭氮配体成为了首选配体之一。目前,迭氮基金属磁性配合物的研究大多集中于具有一维、二维或叁维结构的聚合物,而关于单核或双/多核体系的构筑以及磁性研究报道相对少见。本论文以铁硫配合物为研究对象,以合成具有磁性的迭氮单/双核铁配合物研究为目的,开展了新型迭氮配位的茂基铁硫配合物的合成及磁性研究工作。具体内容如下:(1)配合物[Cp*Fe(μ-SR)MeCN]2[PF6]2(Cp*:η5-C5Me5,R=Me,1a;R='Pr,1b)的合成。在配合物[Cp*Fe(μ-SR)CO]2(R=Me.'Pr)的乙腈溶液中加入六氟磷酸铵,通过空气氧化及光照脱羰基反应,分别得到配合物1a和1b,收率分别38%和43%。配合物1a和1b通过核磁、红外及X-ray单晶衍射等进行了准确表征。(2)配合物[Cp*Fe(μ-SR)N3]2(R=Me.2a;R=Et,2b)的合成。在0℃,将2当量迭氮钠的甲醇溶液导入配合物1a或1b的丙酮溶液中,反应30分钟,得到新型茂基硫架桥双核配合物2a和2b,收率分别为70%和92%。在配合物2a和2b中,两个迭氮配体均以端配位方式配位到铁中心。配合物2a和2b通过核磁、红外及X-ray单晶衍射等进行了准确表征。(3)通过磁性测试发现,配合物2a和2b具有自旋倾斜的弱铁磁性,自旋倾斜角分别为0.11和0.49°,同时配合物2b具有明显的自发磁化性质。这是首例具有弱铁磁性的铁硫配合物。通过晶体结构和磁性研究发现,FeⅢ中心配位环境、茂环夹角及Fe-Fe键长对该类配合物的弱铁磁性具有较大影响。通过对配合物的结构修饰,有望开发出具有更大自旋倾斜角和更强自发磁化能力的分子基磁体。(4)新型多迭氮单核铁配合物[Cp*FeCp*][Fe(TMEDA)(N3)4](5)的合成。配合物[Cp*FeCl(TMEDA)](3)与迭氮钠在0℃反应30分钟可以得到配合物4,由于配合物4不稳定,没有得到单晶表征。配合物4通过空气氧化,得到配合物5,配合物5通过核磁、红外及X-ray单晶衍射等进行了准确表征。(本文来源于《大连理工大学》期刊2013-06-01)

刘军[5](2013)在《含荧光团的双核铁硫簇的合成与性能研究》一文中研究指出1,8-萘酰亚胺和蒽是性能较好的荧光发色团,含有此类结构的化合物因其具有良好的荧光性能以及在实际生活和科研中的广泛应用,一直以来都是人们研究的热点。通过向该类化合物中引入金属原子可能会改变其荧光性能。铁硫簇化合物在自然界中广泛存在,它在生物酶模拟和物质催化合成方面具有许多潜在的应用。本文设计合成了含有1,8-萘酰亚胺结构和蒽结构的铁硫簇配合物,研究了他们自身的荧光性能以及与酸作用后的荧光性能。具体内容如下:(1)合成了6个1,8-萘酰亚胺衍生物[R-linker-COOH;R=1,8-萘酰亚胺;2a,linker=CH2;2b,linker=(CH2)3;2c,linker=p-C6H4;R=4-溴-1,8-萘酰亚胺;2d,linker=CH2;2e, linker=p-C6H4;R=4-二乙胺基-1,8-萘酰亚胺;2f,linker=CH2]和3个蒽衍生物[R-linker-COOH;R=9-蒽;4a,linker=-;4b,linker=(CH)2;4c,linker=(CH2)2].研究了化合物2a和4a在四氢呋喃溶液中的紫外吸收和荧光性能。实验结果表明,化合物2a和4a在四氢呋喃溶液中具有良好的荧光性能。(2)以化合物2a~2f和4a~4c作为桥联配体,与茂基双核铁硫簇化合物[Cp*Fe(μ-SEt)MeCN]2[PF6]2配位,合成了6个新的含1,8-萘酰亚胺结构的铁硫簇配合物[Cp*Fe(μ-SEt)2(μ-O2C-linker-R)FeCp*][PF6][Cp*=η5-C5Me5;R=1,8-萘酰亚胺;3a,linker=CH2;3b,linker=(CH2)3;3c,linker=p-C6H4;R=4-溴-1,8-萘酰亚胺;3d,linker=CH2;3e, linker=p-C6H4;R=4-二乙胺基-1,8-萘酰亚胺;3f,linker=CH2]和3个新的含蒽结构的铁硫簇配合物[Cp*Fe(μ-SEt)2(μ-O2C-linker=R)FeCp*][PF6][Cp*=η5-C5Me5;R=9-蒽;5a,link er=-;5b,linker=(CH)2;5c,linker=(CH2)2]。用X-ray单晶衍射技术测定了配合物3c和5a的单晶结构。研究了配合物3a和5a在四氢呋喃中的紫外吸收和荧光性能。实验结果表明,配合物3a和5a在四氢呋喃溶液中没有荧光发射,说明铁硫簇的引入对其荧光发射产生了淬灭作用。(3)研究了配合物3a~3f和5a~5c与酸作用后的荧光性能。实验结果表明,在波长为365nm光的激发下,配合物5a与盐酸、乙酸和叁氟乙酸作用以及作用不同时间后都能大大增加其荧光发射强度,且配合物5a与酸的作用过程是可逆的;其他配合物与酸作用均没有发射荧光。(本文来源于《大连理工大学》期刊2013-05-04)

吴琼洁,蔡碧琼,蒋疆,谢勇平,吴丹[6](2011)在《双核铁配合物[Fe_2(salhn)_3]·2DMF·1.5H_2O的合成和晶体结构》一文中研究指出合成了含N,N’-双亚水杨基肼(H_2 salhn)的双核铁配合物[Fe_2(salhn)_3]·2DMF·1.5H_2O,通过X射线单品衍射进行了表征.晶体属单斜晶系,空间群为P2_1/n,a=1.434 2(3)nm,b=1.927 2(4)nm,c=1.7261(4)nm,β=94.94(3),V=4.753(2)nm~3,Z=4,Mr=999.64g·moL~(-1),Dc=1.397g·cm~(-3),μ=0.675mm~(-1),F(000)=2076,R_1=0.0534,wR_2=0.1130.标题配合物是由双核铁配合物分子内界[Fe_2(salhn)_3]、两个游离的DMF分子和H_2O分子组成.[Fe_2(salhn)_3]中每一个铁离子分别与叁个四齿配体salhn的叁个酚氧原子和叁个肼基氮原子配位,形成了Fe(ONON)(O)(N)的变形八面体配位构型,叁个配体分别桥联两个金属原子形成特定的叁螺旋构型.在标题配合物中,四齿桥联配体N,N’-双亚水杨基肼以负二价阴离子形式存在.(本文来源于《华中师范大学学报(自然科学版)》期刊2011年02期)

贾春媚[7](2011)在《双迭氮茂基双核铁硫簇化合物的合成》一文中研究指出固氮酶通过生物固氮可以顺利地实现在常温常压下将氮气转化为氨,但目前工业上合成的氨气采用的是高温高压下铁催化的Haber-Bosch工艺。为了能够人工来实现这一过程,多年来,科学工作者做出了不懈的努力。九十年代,固氮酶的晶体结构通过单晶X-ray衍射被表征出来。虽然人们对固氮酶的固氮机理还不甚清楚,但是高价铁的氮化物被推测为固氮机理中的一个重要中间体。本论文以化学模拟生物酶铁硫簇为方法,以新型的茂基硫架桥双核铁模型化合物为研究对象,以合成新型茂基硫架桥双核铁迭氮化合物及相应高价铁氮化物为目的,开展了一系列新型茂基双核铁硫簇化合物[Cp(?)Fe(μ-SR)MeCN]2[PF6]2(1a~1f)(Cp(?)=η5-C5Me4H, R=Et,1a;Cp(?)=η5-C5Me4H,R=iPr,1b;Cp(?)=η5-C5Me5,R=Me,1c;Cp(?)=η5-C5Me5,R=Et,1d; Cp(?)=η5-C5Me5,R=iPr,1e;Cp(?)=η5-C5Me5,R=iBu,1f)的合成并考察了该类化合物与各种迭氮类化合物的反应情况。具体内容如下:(1)双乙腈配位新型茂基铁硫簇的合成[Cp(?)Fe(μ-SR)MeCN]2[PF6]2(1a~1f)。该类化合物的合成是由羰基配位的化合物[Cp(?)Fe(μ-SR)CO]2在乙腈中,加入NH4PF6,通过空气氧化得到。收率分别为:1a=45%;1b=43%;1c=40%;1d=41%;1e=39%;1f=38%。并通过红外、核磁光谱、及X-ray单晶衍射进行了结构表征。(2)考察化合物1a、1d与各种迭氮类化合物的反应情况。化合物1a、1d与迭氮叁甲基硅烷、迭氮金刚烷在室温下均不发生反应,在加热时生成的产物都很杂,无法归属。化合物1a与2eq.迭氮钠在环境温度下(10~15℃),在丙酮和甲醇混合溶液(V丙酮:V甲醇=1:2)中,成功得到首例茂基硫架桥双核铁迭氮化合物[Cp'Fe(μ-SEt)N3]2(2),收率85%,并对其进行了核磁、红外光谱和X-ray单晶衍射表征分析。同样条件下,化合物1d与迭氮钠反应得不到类似化合物。(本文来源于《大连理工大学》期刊2011-05-20)

[8](2011)在《一类独特的含有cis-HN=NH配体的硫架桥双核铁簇合物及其对端炔类化合物的反应性能》一文中研究指出J.Am.Chem.Soc.2011,133,1147~1149人工模拟生物固氮是人们孜孜以求的人工模拟生物过程之一,该生物过程所具有的高效、低能、环保等优势是化学固氮过程所无法媲美的,因而极大地吸引着化学工作者的研究兴趣.在人工模拟生物固氮的研究领域中,研究含N—N键的化合物(如:肼)在与固氮酶活性中心结构类似的多核铁硫簇上的反应性质对于了解固氮酶的作用机理(本文来源于《有机化学》期刊2011年04期)

王晔,冯勋,李铁夫,孙倩倩[9](2011)在《双核铁(Ⅲ)配合物[Fe_2(salpn)_3]的合成、结构与磁化学性质》一文中研究指出通过模板法合成出一个由1,3-丙二胺(以下简写为丙二胺)桥联的双核铁(Ⅲ)配合物[Fe2(salpn)3](H2salpn=N,N’-bis(salicylaldehyde)propylenediimine).结果表明,该晶体属于单斜晶系,P2(1)/c点群,a=10.995(3),b=19.811(6),c=23.072(7),β=103.367(4)°,V=4889(2)3,Z=4.中心离子Fe(Ⅲ)离子与Schiff碱上的叁个氮原子、叁个氧原子配位,采用了轻微扭曲八面体的配位构型,salpn配体采用螯合的模式,相邻的分子片段再由丙二胺连成双核结构.磁化学测试结果显示,通过丙二胺桥联的Fe(Ⅲ)离子之间存在着非常弱的反铁磁耦合作用.(本文来源于《洛阳师范学院学报》期刊2011年02期)

霍涌前,任宜霞,李珺,王升文,薛平瑞[10](2010)在《氧桥联双核铁(Ⅲ)配合物[Fe_2(μ-O)(salphen)_2]·3H_2O的合成和晶体结构》一文中研究指出合成了铁与配体双水杨醛缩邻苯二胺的配合物[Fe2(μ-O)(salphen)2].3H2O。该配合物晶体属叁斜晶系,P1空间群,晶胞参数a=1.3257(5)nm,b=1.3311(8)nm,c=1.3921(5)nm,α=114.175(8)°,β=118.393(5)°,γ=91.537(8)°,V=1.8949(15)nm3,Dc=1.420 Mg.m-3,Z=2,F(000)=836,最终GooF=0.931,偏离因子R1=0.0967,ωR2=0.2464。分子中氧原子桥联两个铁(Ⅲ)原子,salphen上的2个氮原子和2个氧原子分别占据铁(Ⅲ)原子的其余4个配位位置,形成5配位变形四方锥结构。(本文来源于《延安大学学报(自然科学版)》期刊2010年04期)

双核铁论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

水是制备清洁能源氢气的最理想原料。然而,氧化半反应是水分解过程中的瓶颈问题。解决的途径是利用低成本高效率的催化剂。地球上的铁金属含量丰富,以铁金属为基础的水分解催化剂具有广阔的应用前景。本工作合成了一系列氧桥联的双核铁金属配合物[Fe_2(μ

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

双核铁论文参考文献

[1].吴谦.吡啶类双核铁及单核锰配合物光催化还原CO_2研究[D].云南师范大学.2018

[2].柯文姗,朱献红,陈晓伟,皮文慧,张华新.氧桥联双核铁配合物的催化水氧化性质研究[C].第二届中国(国际)能源材料化学研讨会摘要集.2017

[3].孙婷婷.路易斯酸调控双核铁配合物催化氧化反应的研究[D].华中科技大学.2017

[4].王磊.双迭氮茂基双核铁配合物的合成、结构及其磁性研究[D].大连理工大学.2013

[5].刘军.含荧光团的双核铁硫簇的合成与性能研究[D].大连理工大学.2013

[6].吴琼洁,蔡碧琼,蒋疆,谢勇平,吴丹.双核铁配合物[Fe_2(salhn)_3]·2DMF·1.5H_2O的合成和晶体结构[J].华中师范大学学报(自然科学版).2011

[7].贾春媚.双迭氮茂基双核铁硫簇化合物的合成[D].大连理工大学.2011

[8]..一类独特的含有cis-HN=NH配体的硫架桥双核铁簇合物及其对端炔类化合物的反应性能[J].有机化学.2011

[9].王晔,冯勋,李铁夫,孙倩倩.双核铁(Ⅲ)配合物[Fe_2(salpn)_3]的合成、结构与磁化学性质[J].洛阳师范学院学报.2011

[10].霍涌前,任宜霞,李珺,王升文,薛平瑞.氧桥联双核铁(Ⅲ)配合物[Fe_2(μ-O)(salphen)_2]·3H_2O的合成和晶体结构[J].延安大学学报(自然科学版).2010

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双核铁论文-吴谦
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