论文摘要
元素地球化学和同位素地球化学是固体地球化学领域两个最基础的研究分支。近年来,随着元素和同位素分析技术的发展和分析精度的不断提高,元素和同位素地球化学在天体化学、地球的形成和演化过程、矿床成因、现代大洋营养元素循环以及古环境重建等研究中显示了巨大的应用价值。本论文围绕元素地球化学和同位素地球化相关科学问题开展了两个方面的工作,即单斜辉石与高硅熔体间微量元素分配系数的实验测定和斑岩铜矿床的铁同位素研究。微量元素在矿物和熔体间的分配系数（mimeral/meltD）是理解壳幔分异和岩浆演化过程的重要参数。大量研究工作显示mimeral/meltD受到多个因素的影响,包括温度、压力、氧逸度、矿物晶体成分和熔体成分等。富钙单斜辉石是一种非常重要的造岩矿物,对壳幔岩浆分异过程中微量元素行为具有关键的控制作用。目前,大部分单斜辉石与熔体微量元素分配系数实验工作集中在基性岩浆体系,但缺乏高硅岩浆体系单斜辉石与熔体微量元素分配系数的实验工作,导致我们对高硅岩浆体系单斜辉石与熔体间微量元素分配行为的理解不够全面。针对上述问题,本论文首先建立了一套无助熔剂熔融法联合LA-ICP-MS快速、准确测量硅酸盐玻璃的主微量元素含量。该工作有助于我们利用LA-ICP-MS对单斜辉石分配系数实验中的实验产物单斜辉石和淬火熔体进行高精度的主微量元素含量分析,进而获得高质量的cpx/meltD。通过对USGS标样进行一系列条件实验,我们发现在1450 ℃条件下熔融10分钟可获得成分均一的玄武岩、安山岩、流纹岩和辉绿岩玻璃。花岗闪长岩则需要更高的温度（1550-1600 ℃）和更长的时间（25-35 min）制成成分均一的玻璃。我们利用LA-ICP-MS对这些玻璃进行了主微量元素含量测量。结果显示,大部分主微量元素的测量结果与参考值的相对偏差小于5-10%,测量精度小于5-10%RSD。在上述LA-ICP-MS分析方法基础上,本论文进一步在1070-1100 ℃和一个大气压条件下开展了单斜辉石分配系数实验。我们获得了一系列与高硅（67-69 wt%Si02）、高铝（14.1-15.5 wt%Al2O3）和高碱（8.8-9.7wt%Na2O+K2O）熔体平衡的透辉石质单斜辉石。我们报道了 Co、Mn、Ni、Cu、Zn、Fe、Sc、Cr、Ti、Zr、Hf、Nb、Ta、V、Sr和REE等微量元素的cpx/meltD,并重点讨论了硅酸盐熔体成分对单斜辉石和高硅熔体间第一行过渡族元素（FRTE）和高场强元素（HFSE）分配系数的影响。实验结果表明,相对于前人在玄武质和安山质熔体体系中测量的cpx/meltD,本论文实验测量的大部分+2价（如Mn、Co和Ni）和+3价（Sc和Cr）第一行过渡族元素的cpx/meltD显著升高,而+4价和+5价高场强元素（Ti、Zr、Hf、Nb和Ta）的cpx/meltD没有显著升高。我们进一步发现Co、Mn和Ni的cpx/meltD随着熔体NBO/T的降低而显著升高,并与熔体Mg#或者Mg2+/（M++M2+）呈负相关关系,指示熔体成分对cpx/meltDCo,Mn,Ni具有显著影响。另外,我们也观察到cpx/meltDSc与熔体的Mg#或者Mg2+/（M++M2+）呈负相关关系,而cpx/meltDCr则与熔体的Al203/（Na2O+K2O+CaO）摩尔比值（ASI）呈正相关关系。我们首次观察到Ti、Zr、Hf、Nb和Ta的cpx/meltD与熔体的碱含量（Na2O+K2O）呈负相关关系。然而,cpx/meltDCu和cpx/meltDZn对熔体和单斜辉石成分变化不敏感,可能受过渡族金属晶体场效应的影响。另外,cpx/meltDFe和cpx/meltDv对熔体成分的变化也不敏感,说明熔体成分不是控制cpx/meltDFe和cpx/meltDv的主要因素。此外,本论文采用上述实验获得的单斜辉石分配系数和文献中报道的其他矿物的分配系数模拟了下地壳部分熔融过程中微量元素的分配行为,用来约束C型埃达克质岩的成岩条件。结果显示,单斜辉石分配系数的选择对下地壳部分熔融模型结果有显著影响。相对于前人的模型结果,采用来自我们实验的单斜辉石分配系数将使下地壳部分熔融熔体更加亏损REE、HFSE、Sr和Y,导致更低的（La/Yb）N和Sr/Y比值,以及更高的Zr/Sm和Nb/La比值。同时,我们发现模拟熔体的第一行过渡族元素含量和元素比值（如Mn/Zn、Co/Ni和Cr/Sc）对下地壳部分熔融程度和残留矿物相成分不敏感,这说明传统的（La/Yb）N和Sr/Y比值更适合用于鉴别C型埃达克质岩的源区特征。另外,近二十年来,随着MC-ICP-MS的出现以及同位素分析技术的不断提高,越来越多的非传统稳定同位素体系（如Fe、Cu、Zn、Mg、Ba和V等同位素）被应用于各种地质过程研究中。斑岩铜矿床是世界上铜、钼和金等金属资源最主要的来源之一,理解斑岩铜矿的成矿物质来源和成矿过程具有重要的科学和经济意义。目前,铁同位素被越来越来多的应用到斑岩相关的岩浆热液矿床研究中。例如,铁同位素被用来示踪铁的源区、岩浆氧化还原状态以及成矿过程等。尽管如此,铁同位素在斑岩铜矿床中的应用依然处于早期阶段。其中一个关键问题是,缺乏对成矿流体铁同位素组成的有效制约。为了进一步研究热液成矿过程中的铁同位素分馏行为以及利用铁同位素示踪斑岩铜矿床成因,本论文对中国东部铜山口斑岩-矽卡岩Cu-Mo矿床全岩和矿物的铁同位素进行了系统的测量。我们发现热液蚀变斑岩具有微小的铁同位素变化范围（0.04‰～0.17‰）,与全球花岗岩δ56Fe范围一致,反映热液蚀变过程对斑岩全岩铁同位素组成影响很小。斑岩铜矿床中的含铁硫化物具有较大的δ56Fe范围（-0.60‰～0.61‰）。浸染状黄铁矿的δ56Fe整体偏重（0.14‰～0.40‰）,记录了开放体系热液蚀变过程中黄铁矿与流体间的铁同位素交换。相反,硫化物石英脉体中共生黄铁矿和黄铜矿的δ56Fe呈镜像关系,指示硫化物铁同位素组成受控于局部封闭体系铁同位素的储库效应。根据脉体中共生黄铁矿和黄铜矿δ56Fe的加权平均值,我们估算成矿流体铁同位素组成为-0.19 ± 0.20‰（2SD,n = 11）。该δ56Fe值相对于花岗岩铁同位素组成明显偏低,暗示斑岩成矿过程中早期磁铁矿结晶优先富集了流体中的重铁同位素。因此,成矿流体的铁同位素组成支持斑岩铜矿床形成于高氧逸度条件。此外,铜山口矿床矽卡岩全岩和蚀变矿物显示更大的δ56Fe变化范围（-1.68‰～1.12‰）,并且来自矽卡岩蚀变带的硫化物的δ56Fe呈现明显的空间分带特征。矽卡岩矿物这种显著的铁同位素分馏可以归因于矽卡岩复杂的热液蚀变和成矿过程。综上所述,铁同位素可以为斑岩铜矿床的源区性质（如氧化还原状态）和成矿过程提供有效的制约。
论文目录
文章来源
类型: 博士论文
作者: 贺治伟
导师: 黄方
关键词: 单斜辉石,第一行过渡族元素,高场强元素,高硅熔体,分配系数,斑岩铜矿,铁同位素
来源: 中国科学技术大学
年度: 2019
分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑
专业: 地质学,地质学,矿业工程
单位: 中国科学技术大学
分类号: P618.41;P597
总页数: 180
文件大小: 13917K
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标签：单斜辉石论文; 第一行过渡族元素论文; 高场强元素论文; 高硅熔体论文; 分配系数论文; 斑岩铜矿论文; 铁同位素论文;