镧系氧化物论文_朱喜迎,胡群,黄美娜,苏文丽,李斌

导读:本文包含了镧系氧化物论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:氧化物,光子,立方,晶体,控制棒,吸收体,相图。

镧系氧化物论文文献综述

朱喜迎,胡群,黄美娜,苏文丽,李斌[1](2018)在《高含量镧系氧化物对WO_3粒径和光催化性能的影响》一文中研究指出为研究高含量镧系氧化物对WO_3光催化性能的影响,采用结晶法合成,通过一系列表征完成了6种不同镧系元素掺杂的实验研究。分析结果表明:掺杂不仅可以调控WO_3的颗粒尺寸,而且增加了样品的比表面积和孔容;掺杂提高了催化剂的光催化性能,其中,镧和钐掺杂的样品催化活性最好。(本文来源于《广西大学学报(自然科学版)》期刊2018年05期)

季秋忆[2](2018)在《可见光下镧系氧化物/ZnO复合纳米光催化剂降解海洋柴油污染》一文中研究指出随着科学技术的不断发展,人类对海洋石油的开采、运输和利用需求日益增加,不可避免地带来了大量海洋油污染。在众多海洋油污处理技术中,光催化技术以其稳定、高效、无二次污染等优点而受到更多研究者的青睐。氧化锌半导体(ZnO)以其禁带宽度宽、无毒无害等特性而成为一种具有应用前景的光催化剂。镧系氧化物的电子自旋角动量、轨道角动量相互作用以及耦合,产生很大能级亚层,导致f-f的电子跃迁,产生线状吸收光谱,这种跃迁使得镧系氧化物对可见光选择性的吸收,激活离子因具有大量的亚稳能级而被用来上转换发光。本文采用化学沉淀法成功制备了纳米级ZnO光催化剂,采用共沉淀法将其与镧系氧化物复合,制备了纳米级Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO上转换材料复合光催化剂;与聚丙烯多面球偶联制备了负载型复合光催化剂;以海水中柴油为目标污染物,以可见光为光源,对四种光催化剂的光催化性能及光催化动力学过程进行了研究;在可见光条件下,以负载型光催化剂处理海水中柴油污染、原油污染,取得了较好的效果,为海洋油污染的处理奠定了基础。研究结果如下:(1)采用沉淀法制备了ZnO纳米光催化剂,利用X射线衍射、扫描电子显微镜对样品进行表征,在紫外光和可见光条件下,分别改变ZnO投加量、柴油初始浓度、海水pH值、过氧化氢浓度及光照时间等单因素,探究不同单因素条件及不同光照条件下,催化剂对海水中柴油污染的降解效果。研究表明:自制纳米ZnO呈现椭球状,ZnO微粒分布较均匀,结晶度较高,纯度较高。在相同条件下,纳米ZnO光催化剂在紫外光条件下对海水柴油污染物的去除率均高于在可见光条件下的去除率。在紫外光照射下,柴油的去除率在不同投加量、柴油初始浓度、过氧化氢浓度、pH值的条件下呈现“倒U型”,具有较优去除率;在光照时间条件下呈现增长趋势,表明在短期时间内,反应时间的增加对于柴油去除率的增长有利。ZnO在可见光下对海水柴油污染的最高去除率均较低,平均去除率约为30%-40%,且大部分去除率是由于柴油的蒸发。(2)利用共沉淀法制备Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO纳米复合材料,以海洋柴油污染为目标污染物,研究了pH值、初始柴油浓度、催化剂投加量、催化剂掺杂比、过氧化氢浓度和光照时间对光催化效果的影响,并对光催化条件进行优化,得到以下结论:Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO复合纳米光催化剂颗粒分散性好,平均粒径分别为40.97、40.94和51.18 nm。Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO光催化氧化海水中柴油污染的优化条件分别是:初始柴油为0.05、0.10和0.20 g/L,催化剂投加量为0.4、0.6和0.4 g/L,催化剂掺杂比为40%、30%和30%,pH值为7.0、10.0和6.0,过氧化氢浓度为4.0、4.0和6.0mg/L,照射时间为1.5、1.5和2.5 h,通过验证实验得出柴油去除率分别为95.48%、98.60%和90.81%。各因素对柴油去除率的影响程度顺序如下:光照时间>过氧化氢浓度>pH值>催化剂掺杂比>催化剂投加量>柴油初始浓度(Yb_2O_3/ZnO);掺杂比>投加量>H_2O_2浓度>柴油初始浓度>照明时间>pH值(Er_2O_3/ZnO);光照时间>柴油初始浓度>催化剂投加量>过氧化氢浓度>催化剂掺杂比>海水pH值(Pr_6O_(11)/ZnO)。(3)通过对比Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO复合光催化剂在不同条件下对光催化效果的影响效果,分别研究了光催化剂紫外-可见漫反射光谱及其禁带宽度,各因素对光催化降解效果的影响对比,分析了光催化活性机理并对复合光催化剂进行经济成本估算。基于研究结果,得出如下结论:当镧系氧化物的掺杂比例增加时,紫外-可见漫反射光谱发生红移,Y20、E20和P20的禁带宽度分别为3.0、3.1和2.4 eV。复合光催化剂的光催化活性在相同条件下与仅依靠柴油蒸发(无光催化剂)相比要高得多。当复合光催化剂的掺杂比均为20%时,柴油污染物存在最佳降解率。在相同的反应条件下,Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO、Pr_6O_(11)/ZnO均适用于处理较低浓度的废水。在相同条件下,当溶液为酸性条件时,Pr_6O_(11)/ZnO光催化活性更好,当溶液为碱性时,Er_2O_3/ZnO的光催化活性较好。当复合光催化剂进行光照时,光催化剂的电子由价带被激发到导带,由于镧系氧化物中的f层轨道能够将激发电子捕获到导带,防止电子空穴对的复合,产生大量羟基自由基,有利于光催化反应进行。最经济的复合光催化剂为Er_2O_3/ZnO,在复合光催化剂光催化效果都较好的情况下,选用Er_2O_3/ZnO光催化剂最具有经济效益。(4)考察催化剂投加量、催化剂掺杂比、柴油初始浓度、海水pH值和过氧化氢浓度分别对Er_2O_3/ZnO反应动力学的影响效果,对数据进行一级反应速率方程和二级反应速率方程处理,通过对比发现一级反应速率方程更适用于Er_2O_3/ZnO光催化氧化海水中柴油污染的动力学研究。最后在L-H模型基础上,计算得到实验条件下总光催化氧化动力学方程式,并得出如下结论:在一定范围内,海水的pH值对光催化反应速率有显着影响。各因素对Er_2O_3/ZnO降解海水中柴油污染的影响程度排序为:海水pH值>催化剂掺杂比≈柴油初始浓度≈过氧化氢浓度>催化剂投加量。海水pH值、催化剂掺杂比、过氧化氢浓度和催化剂投加量与反应速率呈正相关关系,柴油初始浓度呈负相关关系,即前四者在一定范围内有利于光催化氧化反应的进行,后者在一定范围内对于光催化氧化具有抑制作用。催化剂投加量对于光催化氧化反应速率影响较小,从节约原料的角度看,即便投放较少的催化剂也能得到较高的反应速率。(5)通过偶联剂法制备了以聚丙烯多面球为载体的负载型光催化剂,研究叁种镧系元素掺杂负载型光催化剂对柴油降解效果的对比,以考察叁种负载型光催化剂的光催化性能,将负载型与非负载光催化剂对柴油降解效果进行对比、将叁次回收的负载型光催化剂对柴油降解效果进行对比并研究负载型光催化剂对原油的降解效果,得到以下结论:负载型光催化剂颗粒分布膜层均匀程度较好、覆盖性较好,且该膜层在海水中不会脱落。叁种镧系掺杂光催化剂具有较强的光催化活性和光催化效率,且处理柴油污染时间短、速度快、降解率高。通过偶联剂法制备的负载型光催化剂不但具有很强的吸附性,还具有较好的光催化性能。回收的负载型光催化剂损失的催化剂较少,可以进行至少叁次重复利用,回收后的负载型光催化剂的光催化活性和吸附性能也较好。负载型光催化剂对原油的去除率较高,当反应时间为8.0小时,不同初始浓度原油的去除率均能达到90%。(本文来源于《大连海洋大学》期刊2018-06-01)

孟凡石,陈丹莹,林有奇,韩东梅,康明亮[3](2017)在《铈基镧系氧化物的制备与晶体结构变化》一文中研究指出通过制备和表征镧系元素的氧化物来模拟研究次锕系元素的混合氧化物固溶体的晶体结构。采用草酸盐共沉淀法和程序煅烧,得到了阳离子分布均匀的以CeO_2为本底的混合氧化物Ce_(1-x)Ln_xO_(2-x/2)(其中x∈[0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9,1];Ln=Nd、Sm)。利用红外光谱、拉曼光谱、热重分析和X射线衍射,表征了草酸盐前驱体(Ce_(1-x)Ln_x)_2(C_2O_4)_3·10H_2O的结构和特殊官能团,并使用X射线衍射法研究了Ce_(1-x)Ln_xO_(2-x/2)系列混合氧化物的晶体结构。结果表明,当固体氧化物中镧系元素含量较低时(对于Nd,x≤0.4;对于Sm,x≤0.3),可观察到典型的Fm-3 m萤石结构;当x较高(对于Nd,x≥0.5;对于Sm,x≥0.4)时,可观察到Ia-3立方结构。通过Rietveld方法计算晶格常数,表明其与平均阳离子半径遵从一种二次关系,这种二次关系是逐渐增长的平均阳离子半径和由于氧空位造成的O-O斥力减少综合作用的结果。(本文来源于《核化学与放射化学》期刊2017年02期)

罗勇[4](2017)在《钼基镧系氧化物(Tm_2O_3,Dy_2O_3和Tb_2O_3)中子吸收体材料的研制》一文中研究指出堆芯控制棒在核反应堆正常运行和事故工况下非常重要,以用于控制核反应性,其关键在于内部的中子吸收体芯块。本论文采用高能球磨、冷等静压成型和氩气保护烧结的工艺制备出了性能优异的核反应堆灰控制棒用中子吸收体钼基氧化铥、钼基氧化镝和钼基氧化铽芯块。深入分析了球磨过程中混合粉末的微观结构演变行为,探讨了球磨过程中的热力学机制和动力学驱动机理。研究了球磨时间和烧结温度与烧结时间对烧结块体物相与显微硬度的影响,分析了烧结块体的物相与微观组织结构,并测试了烧结块体的显微硬度、热物理性能和致密度等。经过高能球磨后,分别获得混合均匀的Mo-Tm_2O_3、Mo-Dy_2O_3和Mo-Tb_4O_7球磨粉末。高能球磨使粉末细化、均匀化、纳米晶化,然后转变为纳米晶过饱和Mo基固溶体。在Mo-Tm_2O_3、Mo-Tb_4O_7和Mo-Dy_2O_3叁种体系中,氧化物衍射峰在球磨24h左右时消失,Mo相衍射峰随球磨时间的延长逐渐宽化,衍射峰强度逐渐变低,且向小角度偏移。高能球磨使氧化物发生分解,并使稀土原子固溶进钼晶体结构中。钼的晶粒尺寸随球磨时间的增加逐渐降低并趋于稳定,晶格常数在球磨24h之前基本保持不变,继续球磨后晶格常数逐渐增加。热力学计算表明,在全成分范围内形成固溶体和非晶相的吉布斯自由能均大于零,在热力学平衡条件下难以使合金转变为固溶体和非晶相。且形成非晶相所需吉布斯自由能大于形成固溶体所需吉布斯自由能,体系更容易形成固溶体。高能球磨的机械动力学驱动机制促使稀土氧化物发生分解并固溶进Mo晶体结构中,形成了 Mo基超饱和固溶体。高温烧结使球磨过程中固溶进Mo晶体结构中的稀土原子(Tm、Dy和Tb)和O原子析出而生成稀土氧化物颗粒,弥散均匀地分布在Mo基体中。球磨粉末预压坯经过烧结后,只在块体中探测到稀土氧化物(Tm_2O_3、Dy_2O_3、Tb_2O_3)和Mo相的衍射峰,没有其它新物相峰。在1400-1600℃范围内烧结,稀土氧化物和钼相之间未发生化学反应。球磨时间、烧结温度和烧结时间对烧结块体的物相具有一定的影响,并显着影响烧结块体的显微硬度值。随着球磨时间的增加,烧结块体的显微硬度值随之增加。在低于0.7Tm(Tm组元的熔点)温度,烧结块体的显微硬度值随着烧结温度的升高而增大。由球磨48小时混合粉末预压坯在1600℃烧结24h后的块体的显微硬度最高,钼基氧化铥、钼基氧化镝和钼基氧化铽芯块的显微硬度分别达到434HV_(0.1)、376HV_(0.1)和483HV_(0.1)。叁种系列钼基稀土氧化物烧结块体的致密度均高于93%,其伸长率随温度的升高成线性增加,在800℃时伸长率约为0.50%。在室温、500℃和800℃时的烧结块体的热导率值远大于已用作反应堆控制棒用中子吸收体Dy_2TiO_5块体的热导率,而热膨胀系数则更小。在800℃,钼基氧化铥、钼基氧化镝和钼基氧化铽块体的热膨胀系数分别为6.55 x 10~(-6)/℃、6.48 x 10~(-6)/℃和6.58 x 10~(-6)/℃,而相应的热导率分别为 63.09W/(m*K),59.98 W/(m*K)和 47.60 W/(m*K)。(本文来源于《厦门大学》期刊2017-04-01)

魏静[5](2015)在《细菌纤维素/镧系氧化物纳米纤维的制备及性能研究》一文中研究指出纤维素是一种复杂的天然高分子聚合物,由于其具有优异的物化性质被广泛应用于研究的各个领域,成为现在研究的热点之一。近年来随着研究的深入,细菌纤维素的应用前景也更为广阔,本文利用细菌纤维素独特的模板效应,制备了镧金属化合物负载纤维素,研究了其在污水除磷和催化生物油制氢两个方面的应用。水体中营养物质过多引起的富营养化现象是目前最严重的环境问题,造成富营养化的主要因素是P的过量,严格控制磷排放量已经是世界所共识。本论文利用细菌纤维素作为模板,通过水热法制备细菌纤维素负载纳米氧化镧(La2O3/BC)杂化纤维,应用于污水除磷。用X射线衍射、热重分析、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜、X光电子能谱等现代分析测试技术,对所做材料的微观结构进行分析表征。实验结果表明:由于细菌纤维素的诱导作用,水热法制备的La203颗粒负载量大、直径较小,而且均匀的分散在细菌纤维素表面。用KH2PO4溶液模拟含磷废水,测试La2O3/BC杂化纤维的吸附除磷能力。废水除磷实验表明:La2O3/BC吸附过程符合准二级动力学模型,吸附除磷过程以化学吸附为主。由于细菌纤维素较强的吸水性,La2O3/BC的吸附速率较大,吸附常数k为0.0298 min-1。对于初始浓度为10 mg/L的KH2PO4模拟废水能够在60 min达到吸附平衡,磷的去除率高达99%以上。吸附机理研究发现,La2O3/BC除磷过程中,在细菌纤维素表面不仅形成LaPO4沉淀,还会形成镧与磷的络合物。氢能是现在新兴的一种清洁能源,具有来源广泛、可再生、热量大等优点,被国内外研究者认为是最好的化石燃料替代品。利用环境友好型可再生生物质制氢已成为各国最关注的重点。结合细菌纤维素的模板效应,本文研究了用于催化甲醇制氢的催化剂的制备与应用。采用水热法制备了纳米La2CuO4负载细菌纤维素杂化纤维,经后续处理后获得直径为30nm的La2CuO4纤维,采用XRD、SEM、XPS、BET等测试手段对BC、La2CuO4/BC杂化纤维和La2CuO4纤维进行表征。在催化性能评价测试时,将La2CuO4纤维催化剂应用于甲醇水蒸汽重整制氢反应。相比于La2CuO4粉末,La2CuO4纤维催化剂表现出较好的稳定性以及在低温下能够显示出较好的催化性能,在200℃甲醇能够100%转化成H2和C02,没有CO产生。这在催化生物质油制氢领域具有潜在的应用前景。(本文来源于《南京理工大学》期刊2015-03-01)

朱永胜[6](2014)在《镧系氧化物反蛋白石光子晶体可控制备与发光调控》一文中研究指出自从1987年光子晶体的概念被首次提出以来,已经引起了学术界广泛地关注。这种长程有序的结构使折射率在光学波长的尺度产生周期性地调制,从而导致光子带隙地形成。当所采用的材料满足布拉格散射条件时,由于光子带隙地抑制作用,特定频率的光就会禁止在光子晶体内传播。光学性质的空间周期性调制为产生和发展新的光电子器件开拓了新的空间。在光子晶体的特殊性质中,一个非常重要的方面就是对嵌入光子晶体中的发光客体自发辐射地调制作用。根据费米黄金规则,在相应自发辐射的频率范围内,自发辐射速率在弱场范畴正比于原子或分子周围的光场态密度。在拥有完全光子带隙的光子晶体中,由于在光子带隙的频率范围内不存在光的电磁波模式,自发辐射将被完全禁止。同时,在光子晶体中会出现许多新的效应,如光子-原子限域态的出现、光谱劈裂、自发辐射增强的量子相干效应、非经典衰减和Lamb移动等。本论文以稀土掺杂反蛋白石光子晶体为研究对象,一方面研究不同基质材料,不同稀土离子掺杂浓度的反蛋白石光子晶体的可控制备,另一方面我们研究了不同带隙光子晶体对稀土离子自发辐射速率的调制作用,并在此基础上研究了光子晶体在折射率传感中地应用,具体取得了如下成果:1.通过自组装模板技术结合溶胶-凝胶法成功获得了高度有序,光子带隙可控的YVO4:Dy3+/Eu3+的反蛋白石光子晶体样品。发现当Dy3+/Eu3+离子的发光位置与光子带隙重迭时,其自发辐射速率受到抑制;而Dy3+/Eu3+离子的寿命的变化却不依赖与光子带隙,但相对于参考样品其寿命延长了大约2.5倍。我们得出结论:在弱调制的反蛋白石光子晶体中,其寿命的变化不是来源于局域态密度地改变,而是由于周围介质有效折射率地改变引起。在参考样品中,钒酸根离子和Dy3+离子的强度随温度升高急剧地下降,而在光子晶体中,其强度却变化很小,这是由于反蛋白石特殊的结构(薄壁,大的空隙率)可以有效地抑制离子间的长程能量传递过程。2.将五种折射率相差很小的不同液体渗透到反蛋白样品中,测试其光子禁带位置和Eu3+离子寿命的变化,发现在大折射率材料的光子晶体中,基于荧光寿命作为指标来进行传感,其灵敏度提高了很多,并通过实腔和虚腔模型对结果进行分析,发现当发光中心处在空气中时适合虚腔模型,处在液体环境时适合实腔模型。3.首次在磷酸盐体系中系统地研究并比较了光子晶体对Ce3+(短寿命)和Tb3+(长寿命)的发射光谱和动力学过程的调制。相对于参考样品,我们观察到反蛋白石光子晶体中Tb3+离子的5D4-7F5,5D3-7F5的自发辐射速率都有了很大地抑制。更重要的是我们发现反蛋白石光子晶体中,由于其特殊的空腔结构,Tb3+离子向周围缺陷态的能量迁移,Tb3+离子之间的交叉弛豫和温度猝灭都有了很明显地抑制,并通过基态和激发态标准的位形坐标图来对实验结果进行分析。4.成功制备出不同孔径大小的YVO4:Yb3+,Er3+上转换反蛋白石光子晶体,首先详细研究了光子晶体对其自发辐射地调制,对变温光谱和动力学的研究发现,由于光子晶体特殊结构对发光的调制作用,光子晶体中的非辐射跃迁速率远小于参考样品。通过反蛋白石特殊的结构来提高热扩散速率,进而降低发光中心局域点的温度,有效抑制温度猝灭。5.通过静电相互作用将制备出YVO4:Eu3+反蛋白石光子晶体和用巯基乙酸修饰的CdTe量子点吸附在一起制备出复合材料,通过量子点和稀土离子之间的共振能量传递来实现稀土离子激发谱展宽(450到590纳米),并通过反蛋白石特殊结构来有效的抑制量子点和稀土离子的非辐射弛豫过程,我们发现相对与粉末参考样品,光子晶体中Eu3+离子的发光强度提高了20倍,量子点和稀土之间的能量传递效率达到了47%。(本文来源于《吉林大学》期刊2014-06-01)

宋宏伟[7](2013)在《镧系氧化物光子晶体自组装与自发辐射调制》一文中研究指出光子晶体是介电常数(折射率)随光波长大小周期性巨大变化的人工晶体。光子晶体的诞生使人类操控光子由梦想成为现实。光子晶体结构对置于光子晶体中的荧光客体自发辐射速率和荧光强度具有重要的调制作用。与半导体晶格对电子波函数的调制相类似,光子带隙材料能够调制具有相应波长的电磁波——当电磁波在光子带隙材料中传播时,由于存在布拉格散射而受到调制,电磁波能量形成能带结构。能带与能带之间出现带隙,即光子带隙。所具能量处在光子带隙内的光子,不能进入该晶体。本文将在综述这一领域国际上的重要研究进展基础上,重点介绍本课题组在镧系氧化物叁维晶体的自组装与光子带隙对稀土离子自发辐射调制方面的研究成果。(本文来源于《发光学报》期刊2013年01期)

成向荣[8](1993)在《镧系氧化物的比热特性研究》一文中研究指出用绝热扫描量热仪,从-150~800℃测定了镧系元素氧化物的比热特性。并用差热分析和X射线衍射分析确定了La_2O_3、Nd_2O_3在升温过程中,发生了若干化学反应。比热测定表明,除CeO_2、Tb_4O_7没有吸热和失重变化外,其余都有不同程度的吸热和失重变化。(本文来源于《中国稀土学报》期刊1993年02期)

温廷琏[9](1972)在《熔点附近的氧化锆—镧系氧化物系统的研究》一文中研究指出引言耐火材料在超高温(T>1800℃)新技术中的应用,需要研究具有某些特殊性能的新材料,以及了解这些材料在承受高热时的性能。近几年来,由于耐火材料显示着愈来愈大的实际价值及其理论上的意义,这些研究大大地增加了。这是另外由于化学家已注意到,特别是在固态结构化学领域内,凝聚物质的高温特性常常依赖于有组成变化或无组成变化的无序状态。(本文来源于《无机材料学报》期刊1972年04期)

镧系氧化物论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

随着科学技术的不断发展,人类对海洋石油的开采、运输和利用需求日益增加,不可避免地带来了大量海洋油污染。在众多海洋油污处理技术中,光催化技术以其稳定、高效、无二次污染等优点而受到更多研究者的青睐。氧化锌半导体(ZnO)以其禁带宽度宽、无毒无害等特性而成为一种具有应用前景的光催化剂。镧系氧化物的电子自旋角动量、轨道角动量相互作用以及耦合,产生很大能级亚层,导致f-f的电子跃迁,产生线状吸收光谱,这种跃迁使得镧系氧化物对可见光选择性的吸收,激活离子因具有大量的亚稳能级而被用来上转换发光。本文采用化学沉淀法成功制备了纳米级ZnO光催化剂,采用共沉淀法将其与镧系氧化物复合,制备了纳米级Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO上转换材料复合光催化剂;与聚丙烯多面球偶联制备了负载型复合光催化剂;以海水中柴油为目标污染物,以可见光为光源,对四种光催化剂的光催化性能及光催化动力学过程进行了研究;在可见光条件下,以负载型光催化剂处理海水中柴油污染、原油污染,取得了较好的效果,为海洋油污染的处理奠定了基础。研究结果如下:(1)采用沉淀法制备了ZnO纳米光催化剂,利用X射线衍射、扫描电子显微镜对样品进行表征,在紫外光和可见光条件下,分别改变ZnO投加量、柴油初始浓度、海水pH值、过氧化氢浓度及光照时间等单因素,探究不同单因素条件及不同光照条件下,催化剂对海水中柴油污染的降解效果。研究表明:自制纳米ZnO呈现椭球状,ZnO微粒分布较均匀,结晶度较高,纯度较高。在相同条件下,纳米ZnO光催化剂在紫外光条件下对海水柴油污染物的去除率均高于在可见光条件下的去除率。在紫外光照射下,柴油的去除率在不同投加量、柴油初始浓度、过氧化氢浓度、pH值的条件下呈现“倒U型”,具有较优去除率;在光照时间条件下呈现增长趋势,表明在短期时间内,反应时间的增加对于柴油去除率的增长有利。ZnO在可见光下对海水柴油污染的最高去除率均较低,平均去除率约为30%-40%,且大部分去除率是由于柴油的蒸发。(2)利用共沉淀法制备Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO纳米复合材料,以海洋柴油污染为目标污染物,研究了pH值、初始柴油浓度、催化剂投加量、催化剂掺杂比、过氧化氢浓度和光照时间对光催化效果的影响,并对光催化条件进行优化,得到以下结论:Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO复合纳米光催化剂颗粒分散性好,平均粒径分别为40.97、40.94和51.18 nm。Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO光催化氧化海水中柴油污染的优化条件分别是:初始柴油为0.05、0.10和0.20 g/L,催化剂投加量为0.4、0.6和0.4 g/L,催化剂掺杂比为40%、30%和30%,pH值为7.0、10.0和6.0,过氧化氢浓度为4.0、4.0和6.0mg/L,照射时间为1.5、1.5和2.5 h,通过验证实验得出柴油去除率分别为95.48%、98.60%和90.81%。各因素对柴油去除率的影响程度顺序如下:光照时间>过氧化氢浓度>pH值>催化剂掺杂比>催化剂投加量>柴油初始浓度(Yb_2O_3/ZnO);掺杂比>投加量>H_2O_2浓度>柴油初始浓度>照明时间>pH值(Er_2O_3/ZnO);光照时间>柴油初始浓度>催化剂投加量>过氧化氢浓度>催化剂掺杂比>海水pH值(Pr_6O_(11)/ZnO)。(3)通过对比Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO和Pr_6O_(11)/ZnO复合光催化剂在不同条件下对光催化效果的影响效果,分别研究了光催化剂紫外-可见漫反射光谱及其禁带宽度,各因素对光催化降解效果的影响对比,分析了光催化活性机理并对复合光催化剂进行经济成本估算。基于研究结果,得出如下结论:当镧系氧化物的掺杂比例增加时,紫外-可见漫反射光谱发生红移,Y20、E20和P20的禁带宽度分别为3.0、3.1和2.4 eV。复合光催化剂的光催化活性在相同条件下与仅依靠柴油蒸发(无光催化剂)相比要高得多。当复合光催化剂的掺杂比均为20%时,柴油污染物存在最佳降解率。在相同的反应条件下,Yb_2O_3/ZnO、Er_2O_3/ZnO、Pr_6O_(11)/ZnO均适用于处理较低浓度的废水。在相同条件下,当溶液为酸性条件时,Pr_6O_(11)/ZnO光催化活性更好,当溶液为碱性时,Er_2O_3/ZnO的光催化活性较好。当复合光催化剂进行光照时,光催化剂的电子由价带被激发到导带,由于镧系氧化物中的f层轨道能够将激发电子捕获到导带,防止电子空穴对的复合,产生大量羟基自由基,有利于光催化反应进行。最经济的复合光催化剂为Er_2O_3/ZnO,在复合光催化剂光催化效果都较好的情况下,选用Er_2O_3/ZnO光催化剂最具有经济效益。(4)考察催化剂投加量、催化剂掺杂比、柴油初始浓度、海水pH值和过氧化氢浓度分别对Er_2O_3/ZnO反应动力学的影响效果,对数据进行一级反应速率方程和二级反应速率方程处理,通过对比发现一级反应速率方程更适用于Er_2O_3/ZnO光催化氧化海水中柴油污染的动力学研究。最后在L-H模型基础上,计算得到实验条件下总光催化氧化动力学方程式,并得出如下结论:在一定范围内,海水的pH值对光催化反应速率有显着影响。各因素对Er_2O_3/ZnO降解海水中柴油污染的影响程度排序为:海水pH值>催化剂掺杂比≈柴油初始浓度≈过氧化氢浓度>催化剂投加量。海水pH值、催化剂掺杂比、过氧化氢浓度和催化剂投加量与反应速率呈正相关关系,柴油初始浓度呈负相关关系,即前四者在一定范围内有利于光催化氧化反应的进行,后者在一定范围内对于光催化氧化具有抑制作用。催化剂投加量对于光催化氧化反应速率影响较小,从节约原料的角度看,即便投放较少的催化剂也能得到较高的反应速率。(5)通过偶联剂法制备了以聚丙烯多面球为载体的负载型光催化剂,研究叁种镧系元素掺杂负载型光催化剂对柴油降解效果的对比,以考察叁种负载型光催化剂的光催化性能,将负载型与非负载光催化剂对柴油降解效果进行对比、将叁次回收的负载型光催化剂对柴油降解效果进行对比并研究负载型光催化剂对原油的降解效果,得到以下结论:负载型光催化剂颗粒分布膜层均匀程度较好、覆盖性较好,且该膜层在海水中不会脱落。叁种镧系掺杂光催化剂具有较强的光催化活性和光催化效率,且处理柴油污染时间短、速度快、降解率高。通过偶联剂法制备的负载型光催化剂不但具有很强的吸附性,还具有较好的光催化性能。回收的负载型光催化剂损失的催化剂较少,可以进行至少叁次重复利用,回收后的负载型光催化剂的光催化活性和吸附性能也较好。负载型光催化剂对原油的去除率较高,当反应时间为8.0小时,不同初始浓度原油的去除率均能达到90%。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

镧系氧化物论文参考文献

[1].朱喜迎,胡群,黄美娜,苏文丽,李斌.高含量镧系氧化物对WO_3粒径和光催化性能的影响[J].广西大学学报(自然科学版).2018

[2].季秋忆.可见光下镧系氧化物/ZnO复合纳米光催化剂降解海洋柴油污染[D].大连海洋大学.2018

[3].孟凡石,陈丹莹,林有奇,韩东梅,康明亮.铈基镧系氧化物的制备与晶体结构变化[J].核化学与放射化学.2017

[4].罗勇.钼基镧系氧化物(Tm_2O_3,Dy_2O_3和Tb_2O_3)中子吸收体材料的研制[D].厦门大学.2017

[5].魏静.细菌纤维素/镧系氧化物纳米纤维的制备及性能研究[D].南京理工大学.2015

[6].朱永胜.镧系氧化物反蛋白石光子晶体可控制备与发光调控[D].吉林大学.2014

[7].宋宏伟.镧系氧化物光子晶体自组装与自发辐射调制[J].发光学报.2013

[8].成向荣.镧系氧化物的比热特性研究[J].中国稀土学报.1993

[9].温廷琏.熔点附近的氧化锆—镧系氧化物系统的研究[J].无机材料学报.1972

论文知识图

溶剂热法制备的Y2O3:Eu3+微米球的扫描...溶剂热法以柠檬酸做保护剂制备的La(O...在对Gd(OH)10 镧系氧化物镧系氧化物超导材料-图2 (La1-xBax)...不同镧系氧化物相对于Si和Ge基...

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镧系氧化物论文_朱喜迎,胡群,黄美娜,苏文丽,李斌
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