导读:本文包含了金配合物论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:多相,催化剂,负载,粒子,磁性,纳米,半胱氨酸。
金配合物论文文献综述
侯晨曦,李德良,陈易,钟迪元,罗洁[1](2019)在《“半胱氨酸亚金”配合物的置换化学镀金工艺》一文中研究指出合成了一种半胱氨酸亚金的无氰、腈金化合物盐。以该亚金配合物为研究平台,开展了ENIG(化镍金)工艺研究。得到的最佳化学镀金工艺参数为:温度45~65℃,pH值1.5~2.5,亚金2.0~2.5 g/L,配体[Lig] 10~25 g/L。在此条件下,可以获得晶粒细小均匀、结合力好的化学镀金层。(本文来源于《电镀与环保》期刊2019年03期)
刘达谊[2](2019)在《介孔MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳—碳键和碳—杂键形成反应中的应用研究》一文中研究指出本学位论文主要开展了介孔材料MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳-碳和碳-杂键形成反应中的应用研究,论文工作主要分以下五个部分:1、将介孔材料MCM-41与2-(二苯膦基)乙基叁乙氧基硅烷在无水甲苯中缩合固载得到二苯基膦功能化的MCM-41材料(MCM-41-PPh_2),后者用叁甲基氯硅烷(Me_3SiCl)进行硅化,再与二甲基硫醚氯化亚金(Me_2SAuCl)在无水二氯甲烷中反应制备得到介孔材料MCM-41负载的二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)。通过ICP-AES、XRD、BET、EDS、XPS等分析方法对该新型负载金配合物的结构进行了表征。2、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)催化炔基卤代物水合反应的性能。结果表明:该负载金催化剂在温和的条件下能高效催化炔基卤代物水合反应得到相应的α-卤代甲基酮类化合物,且该负载金催化剂能方便地与产物分离和回收,回收的催化剂循环使用至少七次其催化活性基本保持不变。该工作为制备α-卤代甲基酮提供了一条原子经济性高、产率高、反应条件温和的实用新途径。3、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)与AgNTf_2共催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺的氢胺化反应。结果表明:该负载金催化剂在温和条件下可催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺进行高区域选择性的氢胺化反应,高产率地得到相应的(E)-N-芳基亚胺以及(Z)-烯胺化合物。该负载金催化剂可通过简单的过滤与产物分离回收,回收的金催化剂(MCM-41-PPh_2-AuNTf_2)不需要再添加AgNTf_2作共催化剂就可以循环七次以上,并保持基本一致的催化活性。4、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)催化乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应。结果表明:在强氧化剂Selectfluor的存在下,该多相金催化的乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应可以顺利进行,为制备各种有价值的(E)-α-芳基-α,β-不饱和酮类化合物提供了一种高效的新方法。该方法具有起始原料易得、产率好、立体选择性高、金催化剂可循环使用等优势。5、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)在联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应中的催化性能。结果表明:该多相金催化的联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应在温和条件下能高立体选择性的进行,高产率地得到相应的(E)-烯酰胺类化合物,且该负载金催化剂能循环使用七次以上其活性基本保持不变。该研究工作提供了一个方便构建(E)-烯酰胺的新方法。(本文来源于《江西师范大学》期刊2019-05-01)
王男男[3](2019)在《SBA-15负载的手性膦配体及其金配合物的制备和应用》一文中研究指出手性氮杂环卡宾金配合物和手性膦金配合物是不对称金催化反应的两类重要催化剂,广泛应用于均相不对称催化领域。与此同时,手性金催化剂价格昂贵,不可循环等缺点限制了其工业应用。本论文将手性膦配体固载到SBA-15再与金配位得到负载型金催化剂,并将该催化剂运用于不对称环化反应中,考察其催化活性及对映选择性。具体研究工作如下:(1)SBA-15负载金配合物的制备、表征和应用在手性亚磺酰胺膦配体骨架中引入烯基制得L_1-L_6,将其负载到SBA-15上,再与金配位得到负载的手性膦金配合物SBA-L_(1-6)/AuNTf_2,并用于催化共轭烯炔酮和硝酮的[3+3]环加成反应。不同构型的SBA-L_2/AuNTf_2和SBA-L_5/AuNTf_2表现出最好的催化活性,分别以98%和96%的产率和87%和76%的ee值得到两种不同构型的呋喃类化合物。催化剂经简单处理即可投入下次反应,且循环使用七次反应活性和对映选择性基本保持不变。(2)SBA-15负载手性膦配体及其金配合物催化剂的制备、表征和应用本章制备了六种手性膦配体L_7-L_(12),将其固载到SBA-15上,合成了负载的手性膦配体SBA-L_(7-12),再与金配位得到相应的金配合物SBA-L_(7-12)/AuNTf_2。通过XRD、BET、TEM、XPS、FT-IR等表征手段证明有机官能团的成功引入后,催化剂结构保持完好。将SBA-L_(7-12)/AuNTf_2用于催化共轭烯炔酮和硝酮的[3+3]环加成反应,不同构型的SBA-L_9/AuNTf_2和SBA-L_(12)/AuNTf_2表现出最好的催化活性,分别以98%和96%的产率和97%和95%的ee值得到两种不同构型的呋喃类化合物。催化剂循环八次且催化活性和对映选择性基本保持不变。同时,将负载型手性膦配体SBA-L_(7-12)用于甲亚胺叶立德和β,β-叁氟甲基烯酮的[3+2]环加成反应,SBA-L_7表现出最优异的催化活性,得到95%的产率和94%的ee值。催化剂循环使用六次后反应活性和对映选择性保持基本不变。(本文来源于《华东师范大学》期刊2019-05-01)
韩卿[4](2019)在《金属有机骨架—金配合物主客体材料的合成及光催化胺氧化性能研究》一文中研究指出金属有机骨架(MOFs)是由金属离子和有机配体通过共价键构建而成的一类极具前景的多孔材料,在气体存储/分离、多相催化、生物医学、传感和质子/电导方面有着广泛的应用。在MOFs的功能应用中,光催化是发展最为迅速的应用领域之一。利用传统无机和有机材料提供的极大选择范围,可以设计MOF材料的活性催化位点和催化性能。MOF材料的催化活性既可以由骨架产生,也可以由客体产生。MOF材料的孔径从几埃到几纳米不等,从小尺寸的气体分子到大尺寸的无机和有机物都非常适合被MOFs封装。将客体催化分子封装到MOFs的孔隙中,为实现MOF功能化提供了一条有效的途径。MOF材料中特殊的孔道条件为限制和稳定客体分子提供了一个独特的平台。用阳离子交换法将功能客体分子封装到MOFs的孔道中,是实现MOF功能化的一种简便的后合成方法。基于这一点,本文采用阳离子交换法将发光金属配合物引入到MOFs的孔道内,合成了发光的金(Ⅲ)配合物@MOF复合材料。并研究了它们的发光性能,从而深入探究选择性非均相光催化应用:在这项工作中,我们选用一种含有C^N^C配体的金(Ⅲ)配合物作为光催化客体分子,将其引入两种具有不同孔道结构的MOFs(AuⅢ@MOF1和AuⅢ@ZJU-28)中。在室温条件下的空气气氛中,合成所得的AuⅢ@MOFs复合材料在400nm到750nm显示出磷光发射,其寿命约为4μs。与金(Ⅲ)配合物的溶液相比,AuⅢ@MOFs的发射强度、寿命和量子产率有明显的提高。此外,AuⅢ@MOFs是光诱导有氧条件下胺氧化的高效、有选择性和可循环使用的催化剂。当使用AuⅢ@ZJU-28作为非均相催化剂氧化仲胺生成相应的亚胺时,TON高达876~1548,比相应的Au???配合物作为均相催化高2.8~3.5倍。基于不同的MOFs作为复合材料的母体,可实现对仲胺混合底物氧化反应的不同选择性,这表明将具有催化活性的AuⅢ配合物封装在适当的MOFs中可以得到所需的产物。采用复合材料催化剂克服了均相催化剂在循环使用问题上固有的缺陷,且在十轮催化循环之后AuⅢ@ZJU-28催化剂仍然具有较高转化率。(本文来源于《东北师范大学》期刊2019-05-01)
李莉,陈乃江,张闯,熊肖男,朱夷凡[5](2019)在《金(Ⅰ)配合物室温催化叁组分反应构建多取代吡咯衍生物》一文中研究指出在室温条件下,以金(Ⅰ)配合物为催化剂,在乙醇溶剂中通过"一锅法"有效地催化取代β-硝基苯乙烯、芳香伯胺和1,3-二羰基化合物以63%~82%收率合成多取代吡咯衍生物。产物的结构经~1H NMR、~(13)C NMR和HRMS确证,其中化合物1-(1-(4-溴苯基)-2-甲基-4-苯基-1H-吡咯-3-基)乙酮的结构经X射线单晶衍射进一步确认。该方法具有合成原料易得、反应条件温和、高选择性等优点,是一种合成多取代吡咯衍生物的新途径。(本文来源于《科学技术与工程》期刊2019年01期)
董玉宝[6](2018)在《基于不同烷基链长度的苯异腈五氟苯金配合物合成及发光性质研究》一文中研究指出变色发光材料是指受到如光、电、温度、蒸汽分子、压力等外界刺激信号后能够发生颜色和(或)发光变化的一类材料。该类材料的特点是对外界刺激具有传感、响应、自修复等功能,此类新型智能材料在化学传感、人工智能、建筑、军事、医疗等领域都具有广阔的应用前景。近年来,具有聚集诱导发光(AIE)性质的荧光材料因荧光能在聚集状态下显着增强,使其在生物探针等方面显示出极大的潜力。因此,设计出一系列具有多重刺激响应的发光材料,意义重大。本文以苯异腈为配体,设计并合成了具有不同烷基链长度的苯异腈单、双五氟苯金配合物Ⅰ-1~Ⅰ-8和Ⅱ-1~Ⅱ-9,分别研究了烷基链长度对配合物在溶液以及固体状态下的光物理性质的影响,具体内容如下:(1)设计合成了八个具有不同烷基链长度的苯异腈五氟苯金配合物Ⅰ-1~Ⅰ-8。这八个配合物的结构都得到了氢谱、碳谱、氟谱与元素分析的表征。其中配合物Ⅰ-2与Ⅰ-5的结构得到了 X-射线单晶衍射的确认。我们通过紫外光谱、荧光光谱、X-射线粉末衍射等手段对目标配合物的光物理性质进行了系统的研究。研究结果表明:配合物的溶液光物理性质几乎不受烷基链长度变化的影响,但烷基链长度的变化对配合物的固态光物理性质具有不同程度的影响;八个配合物都具有可逆的机械变色性质;配合物Ⅰ-5的“多晶掺杂”研究结果对单组分白光发射材料的设计与合成提供了新的思路。(2)设计合成了九个具有不同烷基链长度的苯异腈双五氟苯金配合物Ⅱ-1~Ⅱ-9。这九个目标配合物的结构都得到了氢谱、氟谱以及元素分析的表征。其中目标配合物Ⅱ-3、Ⅱ-5、Ⅱ-6、Ⅱ-7、Ⅱ-8和Ⅱ-9的结构得到了 X-射线单晶衍射的确认。研究结果表明:配合物Ⅱ-1~Ⅱ-9都具有聚集诱导发光性质,配合物在聚集后的最大荧光强度随烷基链长度的增加依次减弱;配合物Ⅱ-1和ⅡⅠ-2具有可逆的热致变色性质;配合物Ⅱ-1~Ⅱ-9均具有机械变色性质,其中配合物Ⅱ-4~Ⅱ-9具有自恢复机械变色性质,且自恢复的速度随烷基链的增加而加快。(本文来源于《华中师范大学》期刊2018-05-01)
郭深圳[7](2018)在《异氰或卡宾配位的一价金配合物的合成及其性质研究》一文中研究指出高效发光的荧光化合物因应用广泛而受到人们的关注。正如大家所熟知的,许多有机荧光染料通常以固体或薄膜的形式使用。然而,许多发光体在稀溶液中发出明亮的荧光,在浓溶液中荧光淬灭,这种现象被定义为“聚集诱导淬灭”。淬灭型化合物的存在严重阻碍了材料科学的发展,直到2001年,唐本忠院士发现了“聚集诱导发光(AIE)”现象。聚集诱导发光效应与聚集诱导淬灭效应是完全相反的过程并完美的克服了荧光淬灭的难题,这也为荧光材料的应用提供了新思路。具有AIE性质的化合物分子间往往存在弱的相互作用,例如π-π相互作用,范德华力和氢键。这些相互作用易受外部刺激(光、电、热、压力)的影响进而改变化合物的荧光发射。根据以上背景介绍,合成出对外部刺激敏感并同时具有AIE性质的发光化合物是很有意义的。本文在经过大量文献调研的基础之上,通过成熟的反应路线合成了一些具有AIE和对外部刺激敏感的金属有机荧光化合物。将具有独特作用的五氟苯结构引入到芴单元中,并结合异氰或卡宾的配位能力合成出一些具有AIE和刺激响应性质的一价金配合物。具体研究内容如下:(1)设计合成了五个含有叁并芴单元的一价金配合物。这五个目标分子的结构得到了氢谱、碳谱、氟谱和元素分析的表征,并通过X-ray单晶衍射证实了目标分子Ⅱ-4的结构。光物理性质的研究表明:目标分子Ⅱ-1、Ⅱ-2和Ⅱ-3表现出溶剂变色和聚集诱导荧光变色性质。目标分子Ⅱ-2具有浓度响应的变色性质。而目标分子Ⅱ-4和Ⅱ-5没有溶剂变色和聚集诱导荧光变色性质。(2)设计合成了四个双异氰配位的一价金配合物Ⅲ-1~Ⅲ-4和四个双卡宾配位的一价金配合物Ⅲ-5~Ⅲ-8。这八个目标分子进行了磷谱、氢谱、碳谱和高分辨质谱的表征以确定其结构。光物理性质的研究表明:配合物Ⅲ-1存在同质多晶现象,在不同的聚集体系中分别发出黄绿色或蓝色荧光;配合物Ⅲ-2和Ⅲ-4同时具有聚集诱导发光(AIE)、热致变色和蒸汽变色性质;配合物Ⅲ-3具有聚集诱导发光(AIE)和低温下蒸汽变色性质;配合物Ⅲ-5~Ⅲ-8是含有不同阴离子的双卡宾配合物并且阴离子对其发光颜色存在一定影响,其中配合物Ⅲ-5、Ⅲ-6和Ⅲ-8均具有聚集诱导发光(AIE)性质;以上金属配合物其荧光颜色的差异与分子间Au-Au相互作用有关:Au-Au距离变短,荧光红移;Au-Au距离变长,荧光蓝移。(本文来源于《华中师范大学》期刊2018-05-01)
聂权[8](2018)在《MCM-41负载膦金(Ⅰ)配合物催化构建氮杂环化合物研究》一文中研究指出本学位论文描述了介孔材料MCM-41负载膦金(Ⅰ)配合物催化构建氮杂环化合物的研究,其主要包括以下四个部分:1.将介孔材料MCM-41与叁乙氧基硅功能化的叁苯基膦配体在无水甲苯中缩合固载得到MCM-41负载的膦配体(MCM-41-PPh_3),后者在无水二氯甲烷中与Me_2SAuCl反应,即得到MCM-41负载膦金(Ⅰ)配合物催化剂(MCM-41-PPh_3-AuCl),并对其结构进行了表征。研究了该负载金催化剂在催化脒盐与炔醛环化构建二取代嘧啶类化合物的应用,结果表明该新型负载金催化剂在温和条件下表现出良好的催化活性,且可循环使用8次其催化活性基本保持不变。2.将介孔材料MCM-41负载膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_3-AuCl)与AgNTf_2在二氯甲烷中室温下反应0.5 h,即得到催化剂MCM-41-PPh_3-AuNTf_2,并对其结构进行了表征。研究了该催化剂在醛与炔丙胺环化合成3-取代-2,5-二甲基吡嗪类化合物中的催化性能,结果表明该负载金催化剂能有效催化各种醛与炔丙胺的环化,以良好至优异产率生成了各种3-取代-2,5-二甲基吡嗪类化合物,且可循环使用8次其催化活性基本保持不变。3.研究了负载型膦金(Ⅰ)催化剂(MCM-41-PPh_3-AuNTf_2)在催化炔酰胺与腈进行[2+2+2]稠环化合成四取代嘧啶衍生物中的应用。结果表明:在催化量的该负载金配合物存在下,各种炔酰胺与不同的腈能顺利进行稠环化反应生成相应的四取代嘧啶衍生物。该方法具有起始原料易得、反应条件温和、产率高和催化剂可循环使用等优势,为四取代嘧啶衍生物的合成提供了一种方便实用的新方法。4.将介孔材料MCM-41与叁乙氧基硅功能化的二苯基膦配体在无水甲苯中缩合固载得到MCM-41负载的膦配体(MCM-41-PPh_2),后者在无水二氯甲烷中分别与Me_2SAuCl和AgNTf_2反应即制得了MCM-41-PPh_2-AuNTf_2。研究了该催化剂在催化2-炔基-1,2-二氢吡啶或喹啉类化合物进行氧化扩环合成相应氮杂七元环化合物中的应用。结果表明该多相金(Ⅰ)催化的氧化扩环反应具有底物范围宽、反应条件温和、产率高等优势,且该负载金催化剂可循环使用8次其催化活性能基本保持不变。(本文来源于《江西师范大学》期刊2018-05-01)
杨为森[9](2017)在《磁性纳米粒子或介孔MCM-41负载金配合物催化剂的合成及其在有机合成中的应用研究》一文中研究指出近年来,金催化的碳–碳键和碳–杂键形成反应以及杂环化合物的构建已引起人们的广泛关注。然而,昂贵的均相金催化剂难以与产物分离和循环再用,且易造成对产物的污染,使其实际应用受到限制。因此,开发具有高催化活性和优异回收再用性能的多相金催化剂并将其应用于金催化重要有机反应将具有重要的理论和实际意义。为了解决限制均相金催化实际应用的关键问题,一种最常用的策略是将金催化剂通过化学键合锚定于固体载体材料表面上,在保持均相金催化活性的前提下,实现对催化剂的容易分离、回收和重复再用。本学位论文基于磁性Fe_3O_4纳米粒子和介孔材料MCM-41作为负载过渡金属催化剂载体所具有的优异性能,设计、合成了系列磁性Fe_3O_4纳米粒子或介孔材料MCM-41负载的金配合物催化剂,并对其结构进行了表征,研究了其在金催化的C–C、C–N键形成反应以及杂环化合物的合成反应中的应用。具体研究工作分为如下七个方面:(1)通过易得的2-二苯膦基乙基叁乙氧基硅烷与表面涂覆一薄层硅胶的四氧化叁铁纳米粒子(Fe_3O_4@SiO_2)缩合固载,制备了二苯膦功能化的磁性纳米粒子(Fe_3O_4@SiO_2-P),后者与AuCl在甲醇中反应合成了磁性纳米粒子负载的膦金(I)配合物(Fe_3O_4@SiO_2-P-AuCl),并对其结构进行了表征。研究了该负载金催化剂在醛、酮与芳胺的直接还原胺化反应中的应用。结果表明,该多相金催化的醛、酮与芳胺的直接还原胺化反应在室温、中性条件下能顺利进行,高产率的生成各种仲胺,且金催化剂能循环再用10次其活性基本保持不变,为各种仲胺的制备提供了高效、实用的绿色新途径。(2)通过叁乙氧硅基功能化的联吡啶配体与Fe_3O_4@SiO_2缩合固载制备了联吡啶功能化的磁性纳米粒子(Fe_3O_4@SiO_2-bipy),后者与AuCl_3在甲醇中反应合成了磁性纳米粒子负载的联吡啶金(Ⅲ)配合物(Fe_3O_4@SiO_2-bipy-AuCl_3),并对其结构进行了表征。研究了该负载金催化剂催化叔胺与叁甲基氰硅烷的氧化α-氰化反应的性能。通过优化条件、考察底物适应范围和回收再用性能,发现该多相金催化叔胺的氧化α-氰化反应在无酸及温和条件下能顺利进行,高产率的生成各种α-胺基腈,且该多相金催化剂在循环10次后仍保持其高催化活性,提供了合成α-胺基腈化合物实用的绿色新方法。(3)通过易得的γ-氨丙基叁乙氧基硅烷与双溴甲基功能化的联吡啶金(Ⅲ)配合物([(BrCH_2)2bipy-AuCl_2][AuCl_4])反应制备了叁乙氧硅基功能化的联吡啶金(Ⅲ)配合物,后者再与Fe_3O_4@SiO_2缩合固载合成了磁性纳米粒子负载的联吡啶金(Ⅲ)配合物(Fe_3O_4@SiO_2-bipy-AuCl_2]+[AuCl_4]ˉ),并对其结构进行了表征。研究了该负载金催化剂在叔胺与硝基烷烃或酮的交叉脱氢偶联反应中的应用。结果表明,该多相金催化的叔胺与硝基烷烃或酮的交叉脱氢偶联反应以空气作氧化剂在温和条件下能顺利进行,高产率的生成相应的C–C偶联产物。此外,该负载金催化剂能循环再用10次其活性基本保持不变,为通过交叉脱氢C–C偶联反应形成C–C键提供了高效、绿色金配合物催化剂。(4)通过叁乙氧硅基功能化的叁苯基膦配体与介孔MCM-41缩合固载、接着用Me_3SiCl硅化得到了叁苯基膦功能化的MCM-41(MCM-41-PPh_3),后者再与Me_2SAuCl在二氯甲烷中反应、接着用AgNTf_2处理合成了介孔MCM-41负载膦金(I)配合物[MCM-41-PPh_3-AuNTf_2],并对其结构进行了表征。研究了该负载金催化剂在催化端炔、腈和氧原子进行[2+2+1]稠环化合成2,5-双取代恶唑衍生物中的应用。通过优化条件、考察底物适应范围和回收再用性能,发现该多相金催化[2+2+1]稠环化反应在温和条件下能顺利进行,高产率的生成了各种2,5-双取代恶唑衍生物,且金催化剂能循环再用8次仍保持其活性基本不变。(5)通过叁苯基膦功能化的MCM-41(MCM-41-PPh_3)与Me_2SAuCl在二氯甲烷中反应、接着用AgOTf处理合成了介孔MCM-41负载膦金(I)配合物[MCM-41-PPh_3-AuOTf],并对其结构进行了表征。研究了该负载金催化剂在2-氨基芳基羰基化合物与内炔分子间环加成反应中的应用。结果表明,在该多相金配合物催化下,各种2-氨基芳基羰基化合物与不同的内炔分子间环加成反应在100oC能顺利进行,高产率的生成了各种喹啉衍生物,且催化剂能循环使用8次其活性没有明显降低,为制备喹啉衍生物提供了方便实用的绿色新方法。(6)研究了在磁性纳米粒子负载的联吡啶金(Ⅲ)配合物(Fe_3O_4@SiO_2-bipyAuCl_3)和AgOTf存在下,2-炔基苯胺与端炔进行双氢胺化反应生成N-烯基吲哚衍生物。结果表明,该负载金催化剂表现出较高的催化活性,且能回收再用8次其活性基本不变,为各种N-烯基吲哚衍生物的合成提供了实用的绿色新方法。(7)研究了在磁性纳米粒子负载的联吡啶金(Ⅲ)配合物(Fe_3O_4@SiO_2-bipyAuCl_3)和AgSbF_6存在下,2-炔基苯甲酰胺与醋酸铵进行稠环化反应生成1-氨基异喹啉衍生物。发现该多相金催化2-炔基苯甲酰胺与醋酸铵的稠环化反应在85oC能顺利进行,以良好产率生成各种1-氨基异喹啉衍生物,且催化剂能回收再用8次其活性没有明显降低。(本文来源于《江西师范大学》期刊2017-06-01)
易飞燕[10](2017)在《磁性纳米粒子或MCM-41负载膦金(Ⅰ)配合物的合成及其催化性能研究》一文中研究指出本学位论文研究了磁性纳米粒子或MCM-41负载膦金(Ⅰ)配合物催化剂的合成及其催化性能,主要分为以下四个部分:1.通过硅胶涂覆的四氧化叁铁纳米粒子Fe_3O_4@SiO_2与2-(二苯膦基)乙基叁乙氧基硅烷在甲苯中缩合固载得到二苯膦功能化的Fe_3O_4@SiO_2(Fe_3O_4@SiO_2-P),后者与AuCl在甲醇中回流24小时,产物再用AgOTf在二氯甲烷中室温处理2小时合成了磁性纳米粒子负载的膦金(Ⅰ)配合物(Fe_3O_4@SiO_2-P-AuOTf)。用TEM、XRD和EDS等对其结构进行了表征,研究了在Fe_3O_4@SiO_2-P-AuOTf的存在下,炔基环丙烷与磺酰胺进行扩环反应生成(E)-2-亚烷基环丁胺。结果表明,该新型负载金催化剂表现出很高的催化活性,且能循环使用10次其活性基本保持不变。2.研究了在负载金催化剂Fe_3O_4@SiO_2-P-AuOTf存在下,醛、端炔与原甲酸酯在1,2-二氯乙烷中进行叁组分串联反应生成相应的炔丙基醚。结果表明,该负载型金催化剂表现出与类似的均相金催化剂相当的催化活性,以良好产率得到各种炔丙基醚化合物,且能循环使用6次其催化活性几乎保持不变。3.将叁乙氧硅基功能化的叁苯基膦配体与介孔材料MCM-41在甲苯中缩合固载、接着用Me3SiCl硅化制得了叁苯基膦功能化的MCM-41(MCM-41-PPh3),后者与Me2SAuCl在二氯甲烷中反应合成了MCM-41负载膦金(Ⅰ)配合物催化剂(MCM-41-PPh3-AuCl)。用XRD和EDS等对其结构进行了表征,研究了该新型负载金配合物在芳炔的Csp~2-Csp键直接功能化生成酰胺反应中的催化性能。结果表明,在MCM-41-PPh3-AuCl和Ag2CO3催化下,芳炔与迭氮叁甲基硅烷的氮化反应在叁氟乙酸存在下于60℃能顺利进行,以良好至优异产率生成各种酰胺化合物。该负载型金催化剂能循环使用6次仍保持高催化活性,为从芳炔制备酰胺提供了一条方便、实用的绿色新途径。4.研究了在MCM-41-PPh3-AuCl和AgSbF6存在下,丙炔醛与2-氨基吡啶的稠环化生成咪唑并[1,2-a]吡啶衍生物的反应。结果表明,该负载型金催化剂表现出较高的催化活性,且能循环使用多次其活性基本不变,为咪唑并[1,2-a]吡啶衍生物的合成提供了一条实用的绿色新途径。(本文来源于《江西师范大学》期刊2017-06-01)
金配合物论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本学位论文主要开展了介孔材料MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳-碳和碳-杂键形成反应中的应用研究,论文工作主要分以下五个部分:1、将介孔材料MCM-41与2-(二苯膦基)乙基叁乙氧基硅烷在无水甲苯中缩合固载得到二苯基膦功能化的MCM-41材料(MCM-41-PPh_2),后者用叁甲基氯硅烷(Me_3SiCl)进行硅化,再与二甲基硫醚氯化亚金(Me_2SAuCl)在无水二氯甲烷中反应制备得到介孔材料MCM-41负载的二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)。通过ICP-AES、XRD、BET、EDS、XPS等分析方法对该新型负载金配合物的结构进行了表征。2、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)催化炔基卤代物水合反应的性能。结果表明:该负载金催化剂在温和的条件下能高效催化炔基卤代物水合反应得到相应的α-卤代甲基酮类化合物,且该负载金催化剂能方便地与产物分离和回收,回收的催化剂循环使用至少七次其催化活性基本保持不变。该工作为制备α-卤代甲基酮提供了一条原子经济性高、产率高、反应条件温和的实用新途径。3、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)与AgNTf_2共催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺的氢胺化反应。结果表明:该负载金催化剂在温和条件下可催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺进行高区域选择性的氢胺化反应,高产率地得到相应的(E)-N-芳基亚胺以及(Z)-烯胺化合物。该负载金催化剂可通过简单的过滤与产物分离回收,回收的金催化剂(MCM-41-PPh_2-AuNTf_2)不需要再添加AgNTf_2作共催化剂就可以循环七次以上,并保持基本一致的催化活性。4、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)催化乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应。结果表明:在强氧化剂Selectfluor的存在下,该多相金催化的乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应可以顺利进行,为制备各种有价值的(E)-α-芳基-α,β-不饱和酮类化合物提供了一种高效的新方法。该方法具有起始原料易得、产率好、立体选择性高、金催化剂可循环使用等优势。5、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)在联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应中的催化性能。结果表明:该多相金催化的联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应在温和条件下能高立体选择性的进行,高产率地得到相应的(E)-烯酰胺类化合物,且该负载金催化剂能循环使用七次以上其活性基本保持不变。该研究工作提供了一个方便构建(E)-烯酰胺的新方法。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
金配合物论文参考文献
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