导读:本文包含了丙烯环氧化反应论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:环氧,丙烯,分子筛,丙烷,催化剂,氨水,粒径。
丙烯环氧化反应论文文献综述
侯旭,刘猛,温贻强,王向宇[1]（2019）在《TS-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化反应工艺条件的优化》一文中研究指出以纳米硅分子筛(S-1)悬浮液为晶种,在水热体系中合成TS-1分子筛。经过碱后处理和成型,得到成型的TS-1分子筛催化剂。通过XRD、ICP和XPS等表征手段研究了催化剂的性能。采用固定床反应器考察了该催化剂对低n(CH_3OH)/n(H_2O_2)比下丙烯环氧化反应的条件及运行稳定性的影响。结果表明:经过碱后处理的TS-1分子筛表面具有较好的疏水性,且成型前后催化剂的性能不变,进而成型的碱后处理TS-1分子筛,在n(CH_3OH)/n(H_2O_2)=4.9、反应温度为43℃、丙烯的质量空速为0.64 h~(-1)、反应液pH值为9.10、n(C_3H_6)/n(H_2O_2)=2.1的条件下,H_2O_2的转化率和有效利用率均达到98%,并且此反应过程连续稳定的运行超过了1700 h。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2019年06期）
杨洋,伏劲松,雷骞,孙冰,徐伟[2]（2019）在《丙烯直接气相环氧化反应中原料气组成优化的研究》一文中研究指出针对丙烯直接环氧化过程中原料气组成存在的问题,即大量稀释气以及O_2无法完全转化,通过计算无稀释气条件下O_2、 H_2和C_3H_6混合气体的爆炸限数据,得出O_2体积含量的安全范围(≤10%),移除了稀释气;通过考察了O_2体积含量及H_2/C_3H_6体积比对反应的影响,确定最优原料气组成为H_2/O_2/C_3H_6=62%/7%/31%,使O_2在反应过程中全部转化。并在此基础上研究了温度、压力和空速对反应的影响,探究了催化剂失活的原因。(本文来源于《合成化学》期刊2019年07期）
苏暐光,张策[3]（2019）在《Cu和Cu-Ag双金属催化丙烯环氧化反应研究进展》一文中研究指出简单介绍了工业化生产环氧丙烷的方法及其优缺点,对近年来Cu基和Cu-Ag双金属催化剂上丙烯氧气直接环氧化制环氧丙烷的研究进展进行了详细的总结,重点介绍了催化剂的微观结构、修饰剂选择、双金属协同作用等与环氧化反应性能之间的关联,初步探讨了丙烯环氧化的反应机理,并对该研究方向进行了展望。(本文来源于《现代化工》期刊2019年04期）
张邈[4]（2018）在《TS-1上丙烯液相环氧化反应动力学研究》一文中研究指出在不通丙烯的情况下,完成了改性和未改性TS-1样品上H_2O_2无效分解的动力学实验;采用正交法设计实验内容,在相同实验条件下完成了四丙基氢氧化铵(TPAOH)改性前后挤条TS-1上的丙烯环氧化反应动力学实验。考察了温度(30~46℃)、H_2O_2浓度(0.4~1.2 mol/L)、H_2O_2空速(0.023~0.068 mol/gcat·h)以及原料中C_3H_6/H_2O_2摩尔比(2~8)对丙烯环氧化反应的影响。研究发现:1.通过UV-Raman确定两种催化剂上的钛物种类型。确定本次使用的未改性挤条TS-1含有四配位钛和二氧化钛。改性后,产生了六配位钛这一新的钛物种。采用UV-Vis和ICP对两种催化剂的钛含量分别做定量分析,确定两种催化剂中每个钛物种的具体含量,作为动力学的积分范围。其中,PO和MME生成反应可以归因于四、六配位钛,TiO_2则是惰性的。2.对两个催化剂上的H_2O_2无效分解的实验结果进行拟合,得到各自的速率方程。TPAOH改性前后TS-1上H_2O_2的无效分解均随着反应温度的升高、H_2O_2浓度的增大、H_2O_2空速的降低而增大。在相同的反应条件下,未改性TS-1的H_2O_2分解率总是大于改性催化剂,这可能是由于未改性催化剂含有更高比例的锐钛矿型二氧化钛,加速了H_2O_2的分解。3.对于未改性TS-1,在忽略MME生成反应、并将拟合好的双氧水分解速率方程带入,用E-R和L-H机理模型对主反应进行拟合。双氧水单分子吸附的E-R机理具有更高的拟合度。研究提出了叁种MME生成的反应机理,拟合得到环氧丙烷中氧由于供电子效应吸附在缺电子的钛物种上,与体相的甲醇反应生成丙二醇单甲醚这一机理具有最优拟合结果。4.改性TS-1对于PO和MME生成反应的活性中心还有六配位钛。在得到四配位对于主副反应的活化能、指前因子以及吸附平衡常数后,根据改性TS-1的实验数据得到六配位钛上主、副的动力学数据。对比四配位钛发现,六配位钛具有更低的主反应活化能和更高的副反应活化能;从活化能角度,六配位钛对于主反应的转化率和选择性更有利。另一方面,六配位钛上的H_2O_2吸附平衡常数占比较小、PO吸附平衡常数占比较大;从吸附平衡常数角度,四配位钛对于主反应的转化率和选择性更有利。(本文来源于《大连理工大学》期刊2018-06-01）
韩鑫鹏,李昊阳,王骁,孟凡军,陈恒宝[5]（2018）在《TPAOH-NH_3·H_2O溶液处理TS-1/SiO_2对丙烯环氧化反应影响》一文中研究指出将SiO_2负载的钛硅分子筛(TS-1/SiO_2)用四丙基氢氧化铵和氨水混合溶液处理并用于催化丙烯环氧化制环氧丙烷反应。结果表明,混合溶液处理的钛硅分子筛比用四丙基氢氧化铵或氨水单独处理的样品具有更好的催化性能。随着混合碱中氨水浓度从0.01 mol·L-1增加到0.03 mol·L-1,附着在分子筛表面的二氧化硅载体消失,可能被溶解并再结晶到分子筛表面。同时,在此溶解再结晶过程中,分子筛内部产生许多介孔,使其催化性能显着提升,而二氧化硅表面酸性位被消除。四丙基氢氧化铵和氨水协同作用产生大的介孔,有利于高分子量副产物扩散出催化剂粒子,导致催化剂稳定性明显提升而催化活性和选择性不受影响。(本文来源于《工业催化》期刊2018年05期）
姚赛楠[6]（2018）在《基于尿素沉积法的负载型纳米Au催化剂的制备及其催化丙烯气相环氧化反应的研究》一文中研究指出环氧丙烷(PO)是一种重要的有机化工原料,被广泛应用于生产各种有机化学物质。目前,已实现工业化的PO生产工艺主要有:氯醇法、共氧化法和H2O2直接氧化法。然而,这些工艺存在环境污染严重、投资大、联产多、H2O2运输困难等缺陷,因此研究者都希望能找到一种绿色无污染、经济且副产物少的PO生产新工艺。在H2、O2共存下,丙烯直接气相环氧化生成环氧丙烷被认为有前景取代上述工艺,而用于该反应的催化剂成为了目前研究的热点和难点。大量研究表明,以Ti-Si体系为载体的负载型纳米Au催化剂对于该反应具有良好的催化效果,但目前仍未有一种催化剂可以同时达到10%丙烯转化率、90%PO选择性、50%H2效率和高稳定性这一工业化目标,值得进一步研究探索。本研究在课题组前期研究的基础上,在丙烯转化率(>10%)满足工业化要求的条件下,以进一步提升PO的选择性和时空产率为目标。从载体的对比选择和Au催化剂制备方法优化的角度进一步提升了丙烯环氧化催化性能:采用改进的水热法制备出介孔钛硅分子筛TS-1,溶胶-凝胶法制备钛硅复合氧化物Ti-O-Si作为载体,通过尿素沉积-沉淀法制备出负载型纳米金催化剂,探究了 Au/TS-1和Au/Ti-O-Si两种催化剂性能差异的原因;然后选用性能优异的TS-1作载体,优化了负载Au过程中的负载温度、沉淀剂用量、Au负载量以及Au还原温度,并通过紫外可见漫反射(DRUV-Vis)、X射线衍射(XRD)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、透射电镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等表征,考察Au负载率、载体结构以及Au纳米颗粒粒径等影响催化性能的原因。结果表明,Au负载于TS-1上时更易进入TS-1的孔道中且粒径分布均匀,同时Au/TS-1催化剂表面Lewis酸酸性更强,较Au/Ti-O-Si催化剂更有利于丙烯环氧化反应。通过对尿素沉积-沉淀法制备条件的优化:负载温度为80℃、Urea/Au摩尔比为10、焙烧温度为400℃时,负载量为1.0wt.%的Au可以完全负载、粒径小且负载均匀(2.4±0.4nm),分散度高,在反应温度为300℃,空速7000mL.gcat-1·h-1时,丙烯转化率达13.9%,PO选择性达78.7%,PO时空产率可达180.8 gpo/Kgcat/h。为进一步提升PO选择性,改变催化评价条件(反应温度和反应空速),发现优化后的Au/TS-1最佳反应温度为275℃,最佳空速为9000 mL·gcat-1·h-1,此时,在丙烯转化率达到工业目标(>10%)的条件下,PO选择性达到80.3%。最后,本文还添加碱金属和碱土金属对Au/TS-1催化剂进行改性,进一步提高了 PO选择性和时空产率。结果表明:助剂金属主要通过改变催化剂表面的酸性和Au的负载影响催化性能,其中,添加二价碱土金属时催化性能提升更为明显。催化剂表面的酸量过多或过少都不利于丙烯环氧化的反应。添加K+和Mg2+金属阳离子时,在不会降低丙烯转化率的条件下,可以提升PO选择性,最高可达82.50/%。其中,Mg2+-Au/TS-1催化剂可以在53 h内催化性能保持不变,表征结果显示催化剂性能降低的主要原因是未脱附的产物覆盖了催化剂表面的活性位点,并不是催化剂表面Au颗粒团聚造成的。(本文来源于《厦门大学》期刊2018-05-01）
张策[7]（2018）在《CuO_x和CuO_x/碳纳米管催化丙烯氧气直接环氧化反应研究》一文中研究指出环氧丙烷(PO)是一种非常重要的基本有机化工原料。工业上制取环氧丙烷的两种方法中氯醇法严重污染环境,Halcon共氧化法存在产生大量联产品的问题。使用氧气为氧化剂进行丙烯环氧化反应制取环氧丙烷因其原子利用率高、环境友好、价格低廉引起人们的广泛重视,同时也是选择氧化领域最具挑战性的反应之一。在本论文中,首先利用液相还原法制备了无负载型纳米CuOx催化剂,重点考察了 N2气氛下预处理温度对丙烯环氧化反应性能的影响。研究结果表明当预处理温度为300 ℃时环氧化活性最高,反应温度为150 ℃时,丙烯转化率为0.13%,PO选择性为30%。XRD结果表明在N2气氛不同温度预处理的CuOx由Cu和Cu20组成,而且两者相对含量几乎保持不变。随着N2预处理温度的升高,催化剂的粒径大小逐渐增大,当CuOx的粒径大小为41 nm时表现出最佳的丙烯环氧化活性,表明CuOx的粒径大小是影响丙烯氧气环氧化反应的重要因素。NaC]和KAc的修饰不利于环氧丙烷的生成。对于CuOx碳纳米管(CNT)系列催化剂,沉积沉淀法合成的催化剂环氧化活性明显优于浸渍法,不同气氛下预处理和不同的预处理温度都会影响反应活性。在N2氛围下350 ℃预处理环氧丙烷的产率最高,反应温度为220 ℃时,丙烯转化率为0.1%时,PO选择性为30%。碳纳米管的酸化和碱化处理都会严重抑制环氧丙烷的生成。TEM结果表明沉积沉淀法合成的CuOx/CNT3催化剂,大部分铜物种都存在于碳管内部,不同气氛和不同温度预处理几乎不影响Cu物种的形貌和大小。随着N2预处理温度的升高,由于碳纳米管的还原作用,CuOx/CNT3催化剂上的铜物种由CuO逐渐向Cu2O和Cu转变。当N2预处理温度为350 ℃时,催化剂中几乎只含有Cu2O。我们认为催化剂中一价态Cu2O物种具有最高的丙烯环氧化活性,最有利于环氧丙烷的生成。(本文来源于《宁夏大学》期刊2018-05-01）
翟庆阁,范文青,翁航婧[8]（2018）在《铜基催化剂上丙烯环氧化反应的研究》一文中研究指出本实验成功合成了粒径均一的铜纳米粒子,并制备含不同粒径CuO的K_2O/CuO/SiO_2催化剂。通过对催化剂结构特点表征,及催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能的考察,确定了CuO粒径与催化剂催化性能的关系。(本文来源于《广东化工》期刊2018年05期）
盛楠,冯翔,宋钊宁,杨朝合[9]（2017）在《纳米级蜂窝形钛硅分子筛TS-1负载的Au催化剂上丙烯气相环氧化反应性能研究》一文中研究指出环氧丙烷(PO)是最重要的丙烯衍生物之一,对我国的化工产业和国民经济发展有着深远的影响。丙烯气相直接环氧化制备PO的工艺具有绿色环保、原料廉价和操作简单等优势,成为当前的研究热点~[1]。目前,该体系中传统的催化剂(负载Au纳米颗粒的钛硅分子筛TS-1)仍存在以下主要问题(1)催化剂的转化率普遍偏低,不符合工业化要求~[2];(2)催化剂的稳定性不高,寿命最高为40小时,经济成本巨大~[3]。(本文来源于《第19届全国分子筛学术大会论文集——C会场：MOFs材料有机无机复合材料多孔复合材料》期刊2017-10-24）
李彩琴,刘荔贞,张凯瑞,李唯一[10]（2017）在《过氧酸与丙烯及衍生物环氧化反应的机理研究》一文中研究指出本文在M06-2X(SMD,H_2O)/6-31++G(d,p)水平下研究了水溶液中过氧甲酸与CH_2XCHCHY(Y=H,X=H,CH_3,Cl及X=H,Y=CH_3,Cl)以及丙烯与ZCOOOH(Z=CF3和CH_3)的环氧化反应。热力学数据表明该环氧化反应是可能的。反应为一步协同机理。反应底物分别为丙烯、丁烯、3-氯丙烯、2-丁烯、氯丙烯时,与过氧甲酸环氧化反应所需要的活化能为:129.7、130.6、139.4、121.2和137.9 kJ·mol~(-1)。过氧酸为过氧乙酸和过氧化叁氟乙酸时,与丙烯反应的活化能为136.3和116.7 kJ·mol~(-1)。表明反应在动力学上是可行的。同时,烯烃上取代基X,Y为供电子基团时,反应能垒最小,反应最容易进行。过氧酸上连接吸电基时反应的活化能最低。(本文来源于《化学研究与应用》期刊2017年08期）
丙烯环氧化反应论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
针对丙烯直接环氧化过程中原料气组成存在的问题,即大量稀释气以及O_2无法完全转化,通过计算无稀释气条件下O_2、 H_2和C_3H_6混合气体的爆炸限数据,得出O_2体积含量的安全范围(≤10%),移除了稀释气;通过考察了O_2体积含量及H_2/C_3H_6体积比对反应的影响,确定最优原料气组成为H_2/O_2/C_3H_6=62%/7%/31%,使O_2在反应过程中全部转化。并在此基础上研究了温度、压力和空速对反应的影响,探究了催化剂失活的原因。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
丙烯环氧化反应论文参考文献
[1].侯旭,刘猛,温贻强,王向宇.TS-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化反应工艺条件的优化[J].石油学报(石油加工).2019
[2].杨洋,伏劲松,雷骞,孙冰,徐伟.丙烯直接气相环氧化反应中原料气组成优化的研究[J].合成化学.2019
[3].苏暐光,张策.Cu和Cu-Ag双金属催化丙烯环氧化反应研究进展[J].现代化工.2019
[4].张邈.TS-1上丙烯液相环氧化反应动力学研究[D].大连理工大学.2018
[5].韩鑫鹏,李昊阳,王骁,孟凡军,陈恒宝.TPAOH-NH_3·H_2O溶液处理TS-1/SiO_2对丙烯环氧化反应影响[J].工业催化.2018
[6].姚赛楠.基于尿素沉积法的负载型纳米Au催化剂的制备及其催化丙烯气相环氧化反应的研究[D].厦门大学.2018
[7].张策.CuO_x和CuO_x/碳纳米管催化丙烯氧气直接环氧化反应研究[D].宁夏大学.2018
[8].翟庆阁,范文青,翁航婧.铜基催化剂上丙烯环氧化反应的研究[J].广东化工.2018
[9].盛楠,冯翔,宋钊宁,杨朝合.纳米级蜂窝形钛硅分子筛TS-1负载的Au催化剂上丙烯气相环氧化反应性能研究[C].第19届全国分子筛学术大会论文集——C会场：MOFs材料有机无机复合材料多孔复合材料.2017
[10].李彩琴,刘荔贞,张凯瑞,李唯一.过氧酸与丙烯及衍生物环氧化反应的机理研究[J].化学研究与应用.2017
论文知识图
