镁改性对HZSM-5分子筛催化乙烯制丙烯的影响

镁改性对HZSM-5分子筛催化乙烯制丙烯的影响

论文摘要

采用等体积浸渍法制备了一系列不同Mg含量(0–1.0%)的HZSM-5分子筛。利用X射线衍射(XRD)、N2吸附/脱附、铝魔角旋转固体核磁共振(27AlMASNMR)、29SiMASNMR、氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附傅里叶变换红外(Pyridine-IR)光谱等技术对改性前后样品的结构和酸性进行了详细表征,在常压连续流动固定床反应器上考察其对乙烯转化制丙烯(ETP)反应的催化性能,评价了反应条件和Mg改性的影响。结果表明,在温度为550°C、乙烯体积空速GHSV=3000 h-1的适宜反应条件下,0.5%适量镁改性HZSM-5导致乙烯转化率有所下降,但丙烯选择性增加到45%以上,而副产物芳烃的选择性降到8%以下。反应前样品的酸性表征和反应后积碳样品的TPO及13CCP/MASNMR谱图分析表明适量镁改性使HZSM-5分子筛的总酸量和强B酸量减少而中强酸量增加,从而提高了丙烯的选择性,但是过量的镁改性使分子筛的总酸量明显减少,导致催化剂的活性显著下降。

论文目录

  • 1 引言
  • 2 实验部分
  •   2.1 催化剂制备
  •   2.2 催化剂表征
  •   2.3 催化剂反应性能评价
  • 3 结果与讨论
  •   3.1 XRD和N2吸附/脱附表征
  •   3.2 27Al MAS NMR和29Si MAS NMR表征
  •   3.3 NH3-TPD表征
  •   3.4 吸附吡啶的红外光谱表征
  •   3.5 催化反应性能
  •     3.5.1 反应温度和空速的影响
  •     3.5.2 镁改性对ETP反应性能的影响
  •   3.6 反应后积碳样品的TPO表征
  •   3.7 反应后积碳样品的13C CP/MAS NMR表征
  • 4 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 徐禄禄,赵侦超,赵蓉蓉,喻瑞,张维萍

    关键词: 分子筛,镁改性,酸性,丙烯,乙烯制丙烯反应

    来源: 物理化学学报 2019年01期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学,有机化工

    单位: 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室

    基金: 国家自然科学基金(21373035,21673027),中央高校基本科研业务费专项资金(DUT16RC(3)002,DUT17TD04)项目资助~~

    分类号: O643.36;TQ221.212

    页码: 92-100

    总页数: 9

    文件大小: 1599K

    下载量: 190

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