形体合成论文_鲁婷婷

导读:本文包含了形体合成论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:形体,分子筛,同素异形体,手性,中国科学院,沸石,化学研究所。

形体合成论文文献综述

鲁婷婷^[1]（2018）在《手性A形体富集Beta分子筛的合成》一文中研究指出分子筛材料的发现已有260余年,在近50年开始蓬勃发展并迅速成为催化学科和材料学科领域具有深远影响的材料之一。分子筛类材料以其独特的孔道结构、规则均匀的孔径分布、丰富多样的骨架组成、较高的热稳定性及化学稳定性等优势,在催化、吸附、离子交换等工业领域具有广阔的应用价值。手性分子筛材料因兼具筛分分子的特性以及手性选择性等特点而备受关注,其在不对称催化、不对称吸附以及手性拆分等多方面均具有广泛的应用前景,已发展为重要的前沿研究方向。截止到2018年5月,已有235种具有不同拓扑结构的分子筛材料被成功合成出来。其中,仅有*BEA,CZP,GOO,-ITV,JRY,LTJ,OSO,STW等8种分子筛拓扑类型具有固有手性的结构特征。在上述这8种拓扑结构中,仅有Beta分子筛(*BEA)已实现了工业化的应用,是最具潜力的手性分子筛材料之一。Beta分子筛是第一例人工合成的具有叁维结构的手性分子筛材料,但由于表征手段的限制以及其本身结构的复杂性,从Beta分子筛的合成到其结构的确定花费了近21年的时间。研究表明,Beta分子筛是由几种结构相近的多形体沿[001]方向堆积而成的堆垛层错结构,其中A形体与B形体的生长能量相近,几乎完全无序共生,因而在普通Beta分子筛中A形体与B形体的比例约为44:56。C形体由于能量上与另外两种多形体(A,B)有些差异,一般不与二者共生。Beta分子筛中如此的层错结构在[010]和[100]方向上保持了垂直相交的十二元环直线型孔道,但叁种多形体在[001]方向上具有各自不同的孔道特征。Beta分子筛的手性A形体沿着c轴方向具有十二元环P4_122(右旋)或P4_322(左旋)的螺旋孔道,十分引人注目。目前,科研工作者们已经成功合成出了Beta分子筛C形体的纯相(拓扑结构代码为BEC)和B形体高度富集(含量~85%)的Beta分子筛。而在尝试合成手性A形体富集Beta分子筛的进程中,最为常用的方法是向体系内引入不同的手性模板剂或手性助剂,但都收效有限。目前的报道中,A形体最高富集含量约为65%,是由Tong,Guo和Zhang等人分别通过自合成的非手性有机模板剂制备得到的,结果表明手性模板剂并非是诱导手性A形体生成的必要条件。因此,探究影响手性A形体选择性晶化的关键因素,从而定向设计合成手性A形体高度富集的Beta分子筛是十分必要的。本论文通过控制反应参数,系统探究了在Beta分子筛晶化过程中影响A形体生成的潜在因素,并提出“抑制成核”的合成策略,在类固相干凝胶体系中成功合成出了A形体高度富集的Beta分子筛。主要结果如下:1.在类固相的干凝胶体系中,我们通过控制实验参数保证单一变量,从优化干凝胶的制备条件开始着手,逐步筛选探究得到了影响Beta分子筛中手性A形体生成的关键因素,即酸性的反应介质。不同于传统的碱性介质和氟离子存在的近中性介质,实验发现该酸性反应介质可有效促使A形体的富集。我们从而定向开发了一种全新的酸性合成路线成功制备出手性A形体高度富集的Beta分子筛材料。我们使用非手性的四乙基氢氧化铵(TEAOH)为有机模板剂,氟化铵为矿化剂,通过向体系中添加酸性助剂(如柠檬酸或五氧化二磷等)制备得到的Beta分子筛中A形体含量约为70%~80%,处于目前所报道的最高水平值之中。此外研究表明,酸性的反应介质在晶化过程中抑制了Beta分子筛的成核,这可能是促使A形体生成的潜在因素,为我们合成A形体富集Beta分子筛提供了新的思路和可能。2.基于“抑制成核”的反应策略,我们分别将不同的醇试剂应用于类固相的干凝胶体系中合成Beta分子筛。实验发现添加乙醇、甲醇、聚乙二醇-400、聚乙二醇-2000、聚乙二醇-4000、聚乙二醇-10000等六种醇助剂都可通过改变反应过程的动力学,而有效促使手性A形体的富集。并且,当我们使用固体醇作为助剂时,可将块状干凝胶与固体原料一同混合研磨,得到均一粉末后直接进行水热晶化,有效避免了强腐蚀性剧毒氢氟酸的使用,使合成路线简单化绿色化。通过高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对制备得到的A形体富集Beta分子筛进行表征,观测到了连续的手性A形体结构区域。结合DIFFaX程序模拟XRD谱图与HRTEM表征的统计学方法,可以确定该绿色合成路线制备的Beta分子筛中A形体含量约为65%~70%,处于目前所报道的最高水平值之中。3.在类固相的干凝胶体系中,我们以非手性的四乙基氢氧化铵(TEAOH)为有机模板剂成功合成出了手性A形体富集的纯硅Beta分子筛。然而当我们将铝物种引入合成体系时,在相同条件下晶化得到的Al-Beta分子筛中手性A形体的含量发生明显的下降。同时,实验发现含铝Beta分子筛的晶体尺寸在一定范围内会随着硅铝比的降低而减小,且相较于纯硅Beta分子筛,Al-Beta分子筛的晶化速率会因铝的引入而加快,表明铝在晶化过程中会促进Beta分子筛的成核。铝的促进成核可能是导致Al-Beta分子筛中A形体含量下降的可能原因。此外,在研究Al-Beta分子筛的晶化过程中我们通过~(27)Al固体核磁共振表征检测到了五配位铝中间体的存在,这也可能是在晶化过程中改变A形体富集状态的原因之一。我们通过探究影响Beta分子筛A形体生长的因素,从而定向开发新的路线合成手性A形体高度富集的Beta分子筛材料。“抑制成核”的策略为设计合成手性A形体富集的Beta分子筛提供了一种全新的思路,将有助于进一步提高Beta分子筛中手性A形体的含量,推动手性Beta分子筛的合成及其潜在手性应用的研究。(本文来源于《吉林大学》期刊2018-06-01）

新型^[2]（2017）在《我国碳素材料研究取得突破:合成碳的又一新型同素异形体》一文中研究指出西安交大电气学院科研人员在碳素材料研究过程中取得突破,合成了碳的又一个新型同素异形体。据介绍,2011年,科学家通过计算预言了T-carbon(T型碳)的可能性,但从来没有人观察到、能够在实验室合成。近日,西安交大电气学院电力设备电气绝缘国家重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心牛春明千人团队张锦英研究小组,通过皮秒激光照射悬浮在(本文来源于《化工新型材料》期刊2017年11期）

鲁婷婷,闫文付,徐如人^[3]（2017）在《手性多形体A富集Beta沸石的合成》一文中研究指出手性无机微孔材料由于具有均匀分布的手性催化活性中心、分子尺寸的孔径、规则的孔道结构、较大的比表面积,以及较高的热稳定性等优点,在手性合成、对映体拆分及手性催化等领域具有广泛的应用前景。以选择性晶化手性多形体A富集Beta沸石为主要目的,我们:1)提出了一种能够显着提高Beta沸石中多形体A含量的超浓水热合成方法[1,2];2)在(本文来源于《第19届全国分子筛学术大会论文集——A会场：分子筛及多孔材料的制备新方法、新原理及新技术》期刊2017-10-24）

闫文付^[4]（2015）在《手性多形体A富集Beta沸石的合成与催化》一文中研究指出手性无机微孔结晶性材料由于具有均匀分布的手性催化活性中心、分子尺寸的孔径、规则的孔道、较大的比表面积,以及较高的热稳定性等优点,在手性合成、对映体拆分及手性催化等领域具有广泛的应用前景。以选择性晶化手性A形体Beta沸石为主要目的,我们:1)提出了一种能够显着提高Beta沸石中A形体含量的超浓水热合成方法;2)在上述超浓条件下,分别使用五种非手性的有机结构导向剂合成出了手性A形体富集Beta沸石,如图1所示;3)通过优化实验条件,提出了一种双模板法,即同时使用两种常见的有机模板剂制备出了手性多形体A富集的Beta沸石。同普通Beta沸石相比,手性多形体A富集Beta沸石表现出了更高的手性选择性。(本文来源于《2015年第十四届全国应用化学年会论文集（下）》期刊2015-07-21）

闫文付^[5]（2014）在《手性多形体A富集Beta沸石的合成》一文中研究指出以沸石为代表的无机微孔晶体材料,由于具有一到叁维的孔道结构、规则的孔径分布、大的比表面积和较高的热稳定性,而被广泛应用于催化、分离、离子交换以及吸附等工业领域。具有手性骨架结构的沸石,由于其同时具有孔道尺寸选择性和手性对映体选择性,因而更受人们关注。以选择性晶化手性A形体Beta沸石为主要目的,我们:1)提出了一种能够显着提高Beta沸石中A形体含量的极端超浓水热合成方法[1];2)(本文来源于《中国化学会第29届学术年会摘要集——第34分会：纳米催化》期刊2014-08-04）

郭文,闫文付,徐如人,王永睿,慕旭宏^[6]（2014）在《以两种季铵碱为模板剂合成A形体富集Beta沸石及其晶化过程》一文中研究指出以叁甲基环己基氢氧化铵和二甲基乙基环己基氢氧化铵为模板剂或结构导向剂(SDA),采用超浓水热方法合成了A形体富集的Beta沸石,用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、29Si固体魔角自旋核磁共振(29Si MAS NMR)以及氮气吸附等表征手段对其进行了详细表征,探索了最优合成条件,研究了其晶化过程.结果表明,在晶化初期产物中己出现A形体过量特征,随着晶化的进行,A形体的过量程度无显着变化.(本文来源于《高等学校化学学报》期刊2014年07期）

郭文^[7]（2014）在《A形体富集Beta沸石的合成与晶化》一文中研究指出Beta沸石最早于1967年由Mobil石油公司用四乙基氢氧化铵为结构导向剂在水热条件下合成，是目前工业生产中应用最为广泛的沸石之一。Beta沸石的结构分别由Treacy、Newsam和Higgins在1988年确定。它具有叁维12元环交叉孔道，由多形体A(也称A形体)和多形体B以45:55的比例共生构成。A形体属于手性空间群P4122或P4322，B形体属于非手性的C2/c空间群。多形体A具有手性，在c轴方向存在螺旋孔道，多形体B不具有手性。目前，B形体含量高达90%的beta沸石已经被合成出来，而手性多形体A的beta沸石仍然没有被报道。作为beta沸石多形体家族中唯一一个具有手性的多形体，A形体在手性催化和手性分离等方面有极为重要的应用前景。然而，纯的多形体A的合成或多形体A富集的beta沸石的选择性晶化仍然是当前beta沸石合成研究中的最大挑战之一。本论文以选择性晶化手性A形体beta沸石为主要目的。在仔细分析beta沸石的结构特点和总结前人相关合成工作的基础上，通过改进合成条件合成A形体富集beta沸石，取得了如下研究结果：(1)以购得的四乙基氢氧化铵为结构导向剂，在超浓水热条件下合成出了A形体富集的beta沸石，研究了合成体系中的水量对A形体富集程度的影响。发现以四乙基氢氧化铵为结构导向剂，在传统水热条件下合成的是普通beta沸石；而在极低水含量的超浓水热体系下合成的是A形体富集的beta沸石。实验表明降低合成体系中的水含量有利于beta沸石中A形体的富集。(2)以实验室合成的叁甲基环己基氢氧化铵和二甲基乙基环己基氢氧化铵为结构导向剂合，成出了A形体富集的beta沸石，系统研究了合成体系中的水量以及加热温度对晶化过程和产物的影响，并追踪了A形体富集beta沸石的晶化过程。研究发现，在超浓水热合成的初期，产物中就已出现A形体富集的beta沸石，随着晶化的进行，A形体的富集程度并无明显的改变。实验结果表明：选择合适的有机模板剂、采用优化的超浓水热合成方法，可以合成手性多形体A含量高的beta沸石甚至手性多形体A的纯相；而超浓水热合成方法可能是合成A形体beta沸石的有效方法。可以预期，通过进一步研究手性破缺机制和手性分子筛的形成过程，可以合成出A形体手性对映体富集beta沸石，并且该手性分子筛有希望应用于手性催化、手性拆分等领域。(本文来源于《吉林大学》期刊2014-05-01）

刘国聪^[8]（2010）在《LaVO_4:Dy~(3+)同质异形体的水热合成和荧光性能(英文)》一文中研究指出采用简单的水热反应合成了新型棒状、棒束状和针状花型的四方相LaVO4:Dy3+晶体,用X粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和荧光光谱(PL)分别测试了水热产品的物相结构、颗粒形貌和荧光性能.实验结果表明,前驱体浓度和反应温度对不同形貌LaVO4:Dy3+晶体的形成起到了关键作用。花状LaVO4:Dy3+晶体比棒状和棒束状样品具有更好的蓝黄比(B/Y),同时阐述了LaVO4:Dy3+同质异形体的形成机制.(本文来源于《玉林师范学院学报》期刊2010年05期）

^[9]（2010）在《中科院合成新的碳同素异形体》一文中研究指出中国科学院化学研究所近日通过化学方法合成了大面积碳的新的同素异形体——石墨炔。这标志着该实验室在石墨炔研究方面取得了重要的突破。(本文来源于《炭素技术》期刊2010年03期）

^[10]（2010）在《我国科学家成功合成新的碳同素异形体》一文中研究指出目前,中国科学院化学研究所有机固体院重点实验室的科研人员在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的资助下,在石墨炔研究方面取得了重要突破。研究人员利用六炔基苯在铜片的催化作用下发生(本文来源于《化工进展》期刊2010年06期）

形体合成论文开题报告

（1）论文研究背景及目的

此处内容要求：

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例：

西安交大电气学院科研人员在碳素材料研究过程中取得突破,合成了碳的又一个新型同素异形体。据介绍,2011年,科学家通过计算预言了T-carbon(T型碳)的可能性,但从来没有人观察到、能够在实验室合成。近日,西安交大电气学院电力设备电气绝缘国家重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心牛春明千人团队张锦英研究小组,通过皮秒激光照射悬浮在

（2）本文研究方法

调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

形体合成论文参考文献

[1].鲁婷婷.手性A形体富集Beta分子筛的合成[D].吉林大学.2018

[2].新型.我国碳素材料研究取得突破:合成碳的又一新型同素异形体[J].化工新型材料.2017

[3].鲁婷婷,闫文付,徐如人.手性多形体A富集Beta沸石的合成[C].第19届全国分子筛学术大会论文集——A会场：分子筛及多孔材料的制备新方法、新原理及新技术.2017

[4].闫文付.手性多形体A富集Beta沸石的合成与催化[C].2015年第十四届全国应用化学年会论文集（下）.2015

[5].闫文付.手性多形体A富集Beta沸石的合成[C].中国化学会第29届学术年会摘要集——第34分会：纳米催化.2014

[6].郭文,闫文付,徐如人,王永睿,慕旭宏.以两种季铵碱为模板剂合成A形体富集Beta沸石及其晶化过程[J].高等学校化学学报.2014

[7].郭文.A形体富集Beta沸石的合成与晶化[D].吉林大学.2014

[8].刘国聪.LaVO_4:Dy~(3+)同质异形体的水热合成和荧光性能(英文)[J].玉林师范学院学报.2010

[9]..中科院合成新的碳同素异形体[J].炭素技术.2010

[10]..我国科学家成功合成新的碳同素异形体[J].化工进展.2010

论文知识图

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