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碱金属硫属体系中新型红外非线性光学材料的探索研究

2020-12-09阅读(882)

碱金属硫属体系中新型红外非线性光学材料的探索研究

论文摘要

红外非线性光学晶体作为固体激光频率转换的核心器件,通过相位匹配技术可以实现激光频率的变换,输出可调谐的中远红外激光光源,在信息、能源、医疗、工业制造等领域具有广泛的应用。目前用于红外光参量振荡器的红外非线性光学晶体材料有AgGaS2,AgGaSe2和ZnGeP2等,虽然它们都具有比较大的非线性系数以及良好的红外透过性能,但因为它们的光学带隙普遍相对较小,具有激光损伤阈值低或双光子吸收严重等不足之处,无法完全满足人类对红外非线性光学晶体材料的日益增长需求。因此,探索新型具备能平衡大倍频和高激光损伤阈值性能的红外非线性光学的材料是目前非线性光学领域非常重要的研究课题之一。本论文以设计新型的含碱金属的硫族红外非线性材料为目标,以碱金属、含有d10构型的金属阳离子以及锑元素为研究体系,通过在真空密封的石英管中进行高温固相反应,合成了一系列性能优异的化合物,并对这些化合物的结构以及相关性能进行了测试表征以及计算验证,评估了它们在红外非线性光学领域的应用前景。1.合成了一种具有良好光学性能的红外非线性光学材料Li2ZnGeS4。通过将碱金属Li和含有d10构型的过渡金属Zn原子和Ge元素一起引入晶体结构中,利用真空封管法成功获得了Li2ZnGeS4红外非线性光学晶体。在Li2ZnGeS4的结构中,每个阳离子都与四个S原子相连,形成典型的Li（1）S4、Li（2）S4、ZnS4和GeS4四面体。每个四面体的顶角通过共享S原子与其他三个四面体严格连接,形成一个类金刚石结构的三维蜂窝网络结构。此外,基于实验上紫外-可见-红外漫反射光谱,红外光谱,激光损伤阈值,拉曼光谱,粉末倍频的测试以及第一性原理计算的结果,表明Li2ZnGeS4具有宽频带隙（3.49 eV）、高激光损伤阈值（非线性系数是AgGaS2的8倍）和良好的非线性系数（0.7倍的AgGaS2）,并且能实现相位匹配,是一种潜在的可用于红外非线性光学频率转换的备选材料。。2.含锑基四元硫属化合物Na6CdSb4S10和Na3CdSbSe4的设计合成与性质研究。采用真空密封硅胶管进行高温固相反应,成功地合成了两种新型含锑基的化合物:Na6CdSb4S10和Na3CdSbSe4。Na6CdSb4S10结晶于C2/c空间群,而Na3CdSbSe4结晶于P21/c空间群。从其结构看,Na6CdSb4S10由孤立的[（Cd/Sb）2Sb2S10]链和两个由NaSn（n=4,6）组成不同的层所构成的三维网状结构,Na3CdSbSe4由孤立的(Cd3Sb2Se12)n链和由NaSen（n=5,6）组成的2维层一起组成的三维网状结构。而且还研究了它们的光学性能,并通过理论计算分析了Na3CdSbSe4的结构和性能之间的关系。3.Na6MQ4（M=Zn,Cd,Q=S,Se）:有前途的红外非线性光学材料采用高温固相法首次成功合成了四个新的三元硫属化合物。它们都结晶于六方的P63mc空间群,其主要结构是由孤立的ZnS4基团与3个Na（1）S4四面体和3个Na（2）S5五面体通过共享硫原子相连形成三维网状结构。该类化合物具有大的光学带隙3.47 eV（Na6ZnS4）,1.79 eV（Na6ZnSe4）,2.92 eV（Na6CdS4）和1.85eV（Na6CdSe4）,宽的红外透光范围（0.25-2.0微米）,且具有比较好的非线性系数（0.3-1.1倍的AgGaS2）和满足相位匹配。其中,Na6ZnSe4的倍频效应是AgGaS2的1.1倍。结果表明Na6MQ4（M=Zn,Cd,Q=S,Se）是一类有前途的红外非线性光学（NLO）材料,有望用于高能激光系统。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  •   1.1 引言
  •   1.2 非线性光学晶体材料的类别及发展现状
  •     1.2.1 紫外非线性光学晶体发展现状
  •     1.2.2 中远红外非线性光学晶体研究发展与现状
  •   1.3 新型红外非线性光学晶体研究思路
  •     1.3.1 内容和亮点
  •     1.3.2 主要研究内容
  • 第二章 实验内容及性能测试
  •   2.1 实验内容
  •   2.2 性能测试
  •     2.2.1 晶体X-射线衍射
  •     2.2.2 粉末X-射线衍射
  •     2.2.3 红外光谱
  •     2.2.4 紫外-可见-红外漫反射光谱
  •     2.2.5 拉曼光谱
  •     2.2.6 粉末倍频效应测试
  • 第三章 合成了一种具有良好光学性能的红外非线性光学材料Li2ZnGeS
  •   3.1 引言
  •   3.2 实验部分
  • 2ZnGeS4的合成'>    3.2.1 Li2ZnGeS4的合成
  • 2ZnGeS4的结构精修'>    3.2.2 Li2ZnGeS4的结构精修
  •   3.3 结果与讨论
  • 2ZnGeS4的结构描述'>    3.3.1 Li2ZnGeS4的结构描述
  •     3.3.2 光学性能的研究
  •   3.4 计算结果与讨论
  •   3.5 小结
  • 6CdSb4S10和Na3CdSbSe4的设计合成与性质研究。'>第四章 锑基四元硫属化合物Na6CdSb4S10和Na3CdSbSe4的设计合成与性质研究。
  •   4.1 引言
  •   4.2 实验部分
  •     4.2.1 合成
  •     4.2.2 解析单晶结构
  •   4.3 结果与讨论
  •     4.3.1 结构描述
  •     4.3.2 光学性能
  •     4.3.3 理论计算
  •   4.4 小结
  • 6MQ4（M=Zn,Cd,Q =S,Se）:有前途的红外非线性光学材料'>第五章 Na6MQ4（M=Zn,Cd,Q =S,Se）:有前途的红外非线性光学材料
  •   5.1 引言
  •   5.2 实验部分
  • 6MQ4（M=Zn,Cd,Q =S,Se）的合成'>    5.2.1 Na6MQ4（M=Zn,Cd,Q =S,Se）的合成
  •     5.2.2 晶体数据的收集和精修
  •   5.3 结果与讨论
  •     5.3.1 晶体结构
  •     5.3.2 光学性质
  •     5.3.3 非线性光学效应
  •   5.4 小结
  • 第六章 全文总结与展望
  •   6.1 总结
  •   6.2 展望
  • 参考文献
  • 附录
  • 致谢

    • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 黄毅

    导师: 拜山·沙德克

    关键词: 红外,金属硫属化合物,光学性能,碱金属,第一性原理计算

    来源: 新疆大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 物理学,化学

    单位: 新疆大学

    分类号: O734

    总页数: 58

    文件大小: 3588K

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