论文摘要
近年来,金属-有机骨架（MOFs）作为一种多相光催化剂被越来越多地应用于光催化分解水制氢、还原CO2、还原Cr（VI）和降解环境有机污染物.尽管MOFs在光催化领域表现优异,但是仍然面临一些问题,例如多数MOFs材料仅在紫外线激发下才能表现出光催化活性,多数MOFs材料导电性不高、水稳定性欠佳及光生电子和空穴容易复合等.为此,与一些窄带隙半导体光催化剂构建复合物是增强MOFs光催化性能的一个有效策略.本文采用简单的原位离子交换沉积法,以Ui O-66-NH2和Ag NO3为前驱体在室温下快速制备了一系列具直接Z型异质结的Ui O-66-NH2/Ag2CO3复合物（记为UAC-X,其中X=20、50、100、150和200,代表Ui O-66-NH2在复合物中的含量）.采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）、粉末X射线衍射（PXRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、高倍透射电镜（HRTEM）、紫外-可见漫反射（UV-Vis DRS）和X射线光电子能谱（XPS）等技术对UAC-X复合物的形貌和结构进行了表征.研究了UAC-X在可见光照射下光催化还原六价铬（Cr（VI））和UAC-100降解有机染料的性能.探究了不同p H（p H=2、3、4、6和8）、不同小分子有机酸（柠檬酸、酒石酸和草酸）及共存离子（自来水和地表水中的离子）对光催化还原Cr（VI）的影响.结果表明,PXRD谱图显示UAC-X的衍射峰位置分别与Ui O-66-NH2和Ag2CO3峰位置完全吻合.SEM、TEM和HRTEM图片证明在UAC-X复合物中Ag2CO3附着在Ui O-66-NH2表面.光照50 min后,UAC-X复合物还原Cr（VI）的效率（UAC-20和UAC-50分别为68%和86%,UAC-100、UAC-150和UAC-200为100%）均高于Ui O-66-NH2（19%）和Ag2CO3（8.0%）.UAC-X复合物中Ui O-66-NH2含量增加（比如UAC-20、UAC-50和UAC-100）导致其光催化Cr（VI）活性增强,其原因在于比表面积增大,且表面增强的正电荷对Cr2O72–吸附能力增强,最终提升了其光催化效率.不同p H值下的光催化实验结果表明:酸性条件下光催化效率远优于碱性条件,这是因为在酸性条件下充足的H+和表面正电性有利于Cr（VI）还原为Cr（III）;在碱性条件下,UAC-100表面呈负电性与Cr O42–发生排斥,且形成的Cr（OH）3沉淀会遮盖催化剂表面活性位点,导致光催化效率下降.反应溶液中的共存离子也会影响光催化效率:自来水中的无机离子可在一定程度上抑制UAC-100对Cr（VI）的光催化效率;湖水中存在的少量有机物可消耗空穴而减弱共存无机离子对Cr（VI）还原效率的负面影响.向无共存离子存在的模拟废水体系中加入酒石酸、柠檬酸和草酸等小分子有机酸时,UAC-100作为光催化剂还原Cr（VI）的速率和效率显著提高,这是因为小分子有机物可有效捕捉空穴,加强光生电子和空穴的分离.光致发光分析、电化学分析、电子自旋共振（ESR）和活性物质捕获实验显示,UAC-100中Ag2CO3导带（CB）上的光生电子转移至Ui O-66-NH2最高已占轨道（HOMO）,表明在UAC-100复合物中形成了直接Z型异质结,提高了光生电子和空穴的分离效率,最终加强了光催化还原Cr（VI）的活性.同时,UAC-100经过4次光催化循环实验后其还原Cr（VI）效率仍然可达99%,且PXRD谱图未见明显变化,表明UAC-100具有稳定性和重复利用性.综上,Ui O-66-NH2/Ag2CO3是一种具有应用前景的高效复合型光催化剂.
论文目录
文章来源
类型: 期刊论文
作者: 周云彩,徐雪艳,王鹏,付会芬,赵晨,王崇臣
关键词: 金属有机骨架,碳酸银,六价铬,光催化,反应机理
来源: Chinese Journal of Catalysis 2019年12期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 化学
单位: 北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京重点实验室
基金: supported by the National Natural Science Foundation of China(51878023,51578034),Great Wall Scholars Training Program Project of Beijing Municipality Universities(CIT&TCD20180323),Project of Construction of Innovation Teams and Teacher Career Development for Universities and Colleges Under Beijing Municipality(IDHT20170508),Beijing Talent Project(2018A35),BUCEA Post Graduate Innovation Project(PG2019039)~~
分类号: O643.36;O644.1
页码: 1912-1928
总页数: 17
文件大小: 3909K
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