光还原论文_熊梧琬

导读:本文包含了光还原论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:石墨,氧化物,光催化,纳米,载流子,小球藻,弱光。

光还原论文文献综述

熊梧琬^[1]（2019）在《Ti_3C_2T_x基光催化材料制备及其光还原CO_2性能研究》一文中研究指出过度开采与利用化石燃料导致全球能源告急,而且化石能源燃烧释放CO_2造成温室效应并引发一系列全球气候问题。为同时解决能源短缺和温室效应两大危机,光驱动还原CO_2转化为有机燃料成为最具潜力的研究课题。在光催化还原CO_2这一领域,光催化剂普遍存在着光利用率低和CO_2吸附能力差等问题,因此新型高效催化剂的开发非常重要。近年来,过渡金属碳化合物因其特殊的层状结构和优异的导电性能备受各国研究者关注。本论文制备了单纯Ti_3C_2T_X材料以及相关Ti_3C_2T_X复合材料,并探究了制备材料在光催化还原CO_2领域的应用。(1)通过酸刻蚀法制备了层状Ti_3C_2T_X材料,并首次将单纯的层状Ti_3C_2T_X材料应用于光催化还原CO_2研究。合成过程中发现合成的条件不同,则制备材料的形貌与光生载流子传输速度也不同。表征测试可知酸刻蚀法制备的Ti_3C_2T_X材料为疏松多层的层状结构,其中刻蚀36 h得到的层状Ti_3C_2T_X材料分层均匀、片层薄且其光生载流子的分离效率最高。光催化还原CO_2性能结果表明,刻蚀36 h得到的层状Ti_3C_2T_X材料的性能最好。光反应4 h后,对应的甲醇和乙醇产量分别为38.1μmol gcatal.~(-1)和22.9μmol gcatal.~(-1),总产量为61.0μmol gcatal.~(-1)。(2)采取共沉淀和光还原的方法将Ag/Ag_2S纳米颗粒负载到层状Ti_3C_2T_X材料上制备了Ag/Ag_2S/Ti_3C_2T_X复合材料。Ag/Ag_2S纳米颗粒负载到层状Ti_3C_2T_X材料上能形成异质结,且复合材料中的Ag起着电子受体和反应活性中心的作用,因此材料中的光生载流子能有效地分离。光催化还原CO_2性能结果表明,相比于Ag_2S和Ti_3C_2T_X材料,当Ag/Ag_2S/Ti_3C_2T_X复合材料负载的Ag_2S为7.5 wt%时,其催化性能最好。光反应4 h后,甲醇产量为107.4μmol gcatal.~(-1),乙醇产量为17.9μmol gcatal.~(-1),其总产量(125.3μmol gcatal.~(-1))分别是Ti_3C_2T_X材料总产量(61.0μmol gcatal.~(-1))的2.1倍和Ag_2S材料总产量(24.6μmol gcatal.~(-1))的5.1倍。(3)采用水热法在层状Ti_3C_2T_X材料上生长碱性氧化物CeO_2合成CeO_2/Ti_3C_2T_X复合催化剂。CeO_2负载到层状Ti_3C_2T_X材料上形成的异质结能有效阻碍光生电子-空穴对的复合,且碱性氧化物CeO_2能够增加复合材料对酸性CO_2的吸附,因此复合材料的光催化性能提高。光催化还原CO_2性能结果表明CeO_2/Ti_3C_2T_X复合材料的光催化性能明显优于CeO_2和Ti_3C_2T_X材料。当CeO_2负载量为12.5 wt%,光反应4 h后,甲醇产量为76.2μmol gcatal.~(-1),乙醇产量为33.7μmol gcatal.~(-1),其总产量(109.9μmol gcatal.~(-1))分别是Ti_3C_2T_X材料总产量(61.0μmol gcatal.~(-1))的1.8倍和CeO_2材料总产量(25.8μmol gcatal.~(-1))的4.3倍。(本文来源于《南昌航空大学》期刊2019-06-01）

焦星辰^[2]（2019）在《二维金属硫/氧化物的可控制备及其光还原二氧化碳性能的研究》一文中研究指出环境和能源问题已经成为亟待解决的世界性难题,其中温室气体二氧化碳(CO_2)的过度排放严重阻碍了人类的可持续发展。然而,CO_2本身拥有的碳资源使得它可以作为制备有机燃料的原料。因此,将CO_2转化为有价值的碳形式引起了全球关注,已有很多科学家致力于电催化还原CO_2至甲烷(CH_4)、乙烯(C_2H_4)、甲醇(CH_3OH)和甲酸(HCOOH)等含碳燃料的研究,因为这有助于同时改善环境和能源问题。相比于电催化还原CO_2,太阳能驱动的CO_2还原更具应用前景,因为太阳光取之不尽用之不竭。但是,目前大多数光催化还原CO_2的效率仍然较低,远不能达到实际应用的要求,这主要是由于光催化过程中电子-空穴对的快速复合引起的。因此,本文以二维金属硫/氧化物作为材料基础,构建合适的结构模型,建立微观结构与光催化还原CO_2宏观性能之间的构效关系,并结合原位表征手段和密度泛函理论计算探究催化过程的内在机理。本论文主要研究内容如下:1、缺陷态ZnIn_2S_4超薄片促进光催化还原CO_2性能提升:构建了一种合适的结构模型也即是富/贫缺陷的二维超薄结构,以典型的层状化合物六方相硫化铟锌(ZnIn_2S_4)为例,通过高角度环形暗场图像直观地观察出产物中Zn原子的缺失,证明了ZnIn_2S_4超薄片中Zn缺陷的存在。此外,正电子湮没谱的结果表明两种ZnIn_2S_4超薄片含有不同的Zn缺陷浓度。密度泛函理论计算揭示了Zn缺陷的存在能够增加S原子附近的电荷密度,说明了电子能够轻易地被光激发到其导带位置,并且局域在S原子附近的Zn缺陷中,从而有利于载流子的分离和转移。超快瞬态吸收光谱、表面光电压谱和光致发光谱测试结果表明了Zn缺陷的引入能够有效地促进光生载流子的分离。同步辐射光电发射谱和紫外可见光谱所获得的能带结构从理论上证明了ZnIn_2S_4实现CO_2还原成一氧化碳(CO)的可行性。因此,富含Zn缺陷的ZnIn_2S_4超薄片能够获得33.2 μmol g~(-1) h~(-1)的CO生成速率,约为贫Zn缺陷的ZnIn_2S_4超薄片的3.6倍。2、部分氧化的SnS_2超薄片实现高效的可见光催化还原CO_2性能:构建了一种合适的结构模型也即是不同氧化程度的二维超薄结构,然后通过高分辨率透射电子显微镜表征出其结构中存在的物相。以典型的层状化合物六方相二硫化锡(SnS_2)为例,利用简单的水热法合成SnS_2超薄片,然后刻意氧化其表面,利用高分辨率透射电子显微镜、拉曼光谱和光电子能谱充分证明了SnS_2超薄片中Sn氧化物的存在。表面光电压谱和光致发光谱的结果表明了Sn氧化物的存在有利于促进电子-空穴对的分离,同时原位红外光谱说明了COOH*是光催化还原C02的中间体。此外,密度泛函理论计算揭示了 COOH*自由基的形成是整个催化过程的决速步骤,SnS_2的部分氧化能够使得电子局域在Sn原子周围,这就有利于通过稳定COOH*中间体来降低CO_2还原的活化能。因此,适度氧化的SnS_2超薄片在可见光下能够获得12.28 μmol g~(-1) h~(-1)的CO生成速率,这比未氧化的SnS_2超薄片和轻度氧化的SnS_2超薄片的CO生成速率分别提高了2.6和2.3倍。3、缺陷态Nb_2O_5超薄片调控光催化还原CO_2的产物选择性:构建了一种合适的结构模型也即是无缺陷/缺陷态的二维超薄结构,以五氧化二铌(Nb_2O_5)为例,首先制备出无缺陷的Nb_2O_5超薄片,并在其表面引入氧缺陷。电子顺磁共振谱证实了样品中氧缺陷的存在,光电子能谱证明了氧缺陷的存在导致了Nb_2O_5中Nb~(5+)变成Nb~(4+),光致发光谱表明了氧缺陷的存在有利于促进光生电子-空穴对的分离,而原位红外光谱说明了 COOH*和CH_3O*自由基是其光催化还原CO_2过程中的主要中间体。最重要的是,密度泛函理论计算揭示了氧缺陷的引入使得CH_3O*的生成变成自发过程,有效地调节了反应途径,有利于CH_4的产生。因此,Nb~(4+)掺杂的Nb_2O_5超薄片光催化还原CO_2至CH_4的选择性为81.7%,远远高于Nb_2O_5超薄片光催化还原CO_2至CH_4的选择性(43.4%)。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-01）

王旭文,余娟,南攀江,刘艺菲,王淳^[3]（2018）在《光还原制备Ag/Ag_2WO_4纳米线及其光催化性能研究》一文中研究指出采用光还原方式,成功制备了Ag/Ag_2WO_4纳米线。通过扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对产品形貌进行观察,通过X-射线衍射(XRD)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)等测试技术对样品的晶向组成和光学性能进行了表征,研究了Ag/Ag_2WO_4纳米线的可见光光催化性能。Ag/Ag_2WO_4纳米线与纯Ag_2WO_4纳米线的光催化降解活性相比,在60 min内光催化效率最高可提高47%。(本文来源于《中国钨业》期刊2018年06期）

莫雅斐,金林,孙荣国,王丽萍^[4]（2019）在《椭圆小球藻对水体汞光还原的影响》一文中研究指出为明确椭圆小球藻对水体中Hg~(~(2+))光还原反应的影响,采用室内模拟实验,以不同波长紫外灯及氙灯(可见光)为光源,探讨不同丰度活、死椭圆小球藻在各光照条件下对Hg~(~(2+))光还原反应的影响及动力学特征.结果表明,当藻丰度为1×106cells·m L~(-1)时,在可见光照射下,活藻、死藻处理Hg0的释放量分别为3.733 ng、3.749 ng,Hg~(~(2+))的还原率分别为18.66%、18.75%;在紫外光(UV)照射下,活藻、死藻处理Hg0的释放量最高为2.312 ng、2.373 ng,Hg~(~(2+))的还原率最高为11.56%、11.86%.在可见光、UVA、UVB和黑暗条件下,当藻丰度为0 cells·m L~(-1)时,Hg~(~(2+))的还原率分别为21.45%、22.86%、26.75%、20.41%;随藻丰度的增加,Hg~(~(2+))的还原率逐渐下降;当藻丰度为10×106cells·m L~(-1)时,活藻处理Hg~(~(2+))的还原率分别降至17.70%、10.28%、9.962%、9.774%,死藻处理的降至18.15%、10.83%、10.77%、10.39%.可见,椭圆小球藻对Hg~(~(2+))的光还原反应起抑制作用,藻丰度越高抑制作用越强烈;可见光对含藻处理Hg~(~(2+))的光还原起主要作用,其次为紫外光.动力学研究表明,UV照射下椭圆小球藻对Hg~(~(2+))光还原反应可用Langmuir-Hinshelwood模型进行描述,反应速率常数k为(0. 6893—1.473)×10-4ng·L~(-1)·min-1,Langmuir吸附系数KL为(1.063—1.080)×10-2L·ng~(-1).(本文来源于《环境化学》期刊2019年02期）

荆秋叶,彭冬,袁小亚^[5]（2018）在《煅烧型锌铝水滑石光还原Cr(Ⅵ)》一文中研究指出采用共沉淀法合成锌铝水滑石(ZnAl-LDH)前驱体,并通过高温煅烧得到具有异质结结构的复合金属氧化物ZnO/ZnAl_2O_4(ZnAl-MMO)。利用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、比表面积-孔径分析仪以及紫外-可见漫反射仪(UV-Vis-DRS)对样品的结构和形貌进行表征,探讨了pH值、Cr(Ⅵ)初始浓度、柠檬酸(CA)浓度对光催化还原Cr(Ⅵ)的影响,重点探讨了CA浓度对光催化效率的影响。结果表明,pH值对光还原Cr(Ⅵ)的影响很大,随着pH值的增大,还原率降低;在一定浓度范围内,随着CA浓度增加,Cr(Ⅵ)的光还原效率增大。CA不仅能调节溶液的酸性,大幅提升样品的紫外光催化效率,还能有效捕获空穴,进一步提升催化剂还原Cr(Ⅵ)的性能。(本文来源于《材料导报》期刊2018年14期）

何艳^[6]（2018）在《基于石墨烯氧化物光还原技术的石墨烯电子器件制备与性能研究》一文中研究指出2004年底英国曼彻斯特大学的A.K.Geim等人将石墨削成碎片,并通过反复撕扯得到了单原子层厚度的二维碳晶体,将其命名为石墨烯(Graphene)。随后的研究者发现石墨烯具有很多奇特的性质,如高载流子迁移率(大于10~4cm~2/V·s)、耐酸碱、物理、化学稳定性、柔性、超强的机械强度、异常的室温下的整数量子霍尔效应等。这些独特的性能使它在杂化材料、透明电极、锂离子电池、超电容器、有机光电池、场效应晶体管和高灵敏度传感器等领域被广泛研究。尤其作为电极材料,石墨烯更是显示了巨大的优势。作为透明电极材料,石墨烯薄膜具有很好的机械强度、透明性、出色的柔韧性和良好的导电性,能代替金属电极和传统的ITO导电玻璃,弥补贵金属电极造价高、透明度差、不能反复弯曲的缺点,同时也不存在ITO电极铟含量稀少、酸碱稳定性差、受离子影响、弯曲时电阻增大等问题。作为半导体材料,石墨烯也显示了电场效应,它具有的高电子迁移率、良好的柔性和稳定性,使其成为制作场效应晶体管等电子器件的首选材料。石墨烯可以克服有机场效应晶体管(OFET)、薄膜晶体管(TFT)器件中有机半导体材料的的缺点,为柔性驱动电路的发展带来革命性变化,具有重大研究意义。在本论文中,我们以石墨烯氧化物作为基础材料,采用光还原技术调控其导电性和能带结构,实现了石墨烯电子器件的制备。利用太阳光、闪光灯和飞秒激光等光源对石墨烯氧化物进行可控还原,借助光还原技术快捷、无污染、兼容性强等优点,成功制备出性能优良的石墨烯场效应晶体管和石墨烯湿敏器件。论文主要成果如下:1、研究了太阳光还原石墨烯氧化物制备柔性场效应晶体管(FET)的过程,并对太阳光还原石墨烯氧化物的机理进行了探讨。利用X射线光电子能谱分析技术(XPS)等手段表征了太阳光还原石墨烯氧化物的还原程度。经过对FET器件性能测试,器件的开关比为111、空穴迁移率为0.17 cm~2/V·s,其性能远高于其它光还原技术制备的基于石墨烯氧化物的FET器件。此外,与其他石墨烯氧化物还原方案相比,太阳光还原方法简单,便捷,高效,并且适用于石墨烯器件的低成本生产。作为一种绿色,无成本,高功率的光源,太阳光是简单易得的,而且由于太阳光是均匀分布的平行光,因此可以保证还原程度的均一性和器件性能的一致性。这些优点使得太阳光还原石墨烯氧化物技术成为大规模制备石墨烯电子器件的可行工艺。2、对飞秒激光直写还原石墨烯氧化物的机理进行了探索。研究了飞秒激光加工技术图案化还原石墨烯氧化物的方法,该方法可在还原石墨烯氧化物的同时对其氧含量进行可控调制。在此基础上实现了石墨烯源漏电极、石墨烯栅电极和石墨烯沟道的加工,成功制备了全碳柔性石墨烯场效应晶体管(FET)器件,率先研究了全碳柔性石墨烯电子器件,并利用XPS等手段表征了飞秒激光直写还原石墨烯氧化物的还原程度。经过FET器件性能测试,器件的开关比为2.04、空穴迁移率为0.27 cm~2/V·s。实验和测试结果验证了飞秒激光图案化可控还原石墨烯氧化物技术可实现石墨烯氧化物器件在制备过程中还原条件与还原程度可控、加工区域可选、器件尺寸可调、图案化灵活可变,为石墨烯在透明和柔性电子产品中更深入和广泛的应用提供理论依据和技术支撑。3、研究了闪光灯还原石墨烯氧化物的机理。利用闪光灯快速、大面积还原石墨烯氧化物的方法制备了高性能湿度传感器。该方法在有效去除石墨烯氧化物含氧官能团的同时可实现多孔微纳结构的生成。测试结果显示,使用闪光处理的还原石墨烯氧化物薄膜作为传感材料制备的湿度传感器具备良好的传感性能,包括湿滞小,快速响应和良好的长期稳定性等。闪光灯还原石墨烯氧化物膜技术具有效率高、技术简单、还原程度可控等优势,在可穿戴电子器件,人机交互和智能机器人中显示了巨大的应用潜力。综上所述,通过对石墨烯氧化物光还原技术的系统研究,掌握了石墨烯点电子器件制备的核心工艺,为石墨烯柔性驱动电路、石墨烯高灵敏传感器的制备提供了技术支撑。(本文来源于《吉林大学》期刊2018-06-01）

俎翔^[7]（2018）在《ZIF-8对弱光还原性(Bi_4O_5Br_2和Ag_3PO_4)光催化剂的性能增强研究》一文中研究指出光催化作为一种高效、低成本、环保的解决能源危机和环境污染的技术,在水解制氢和降解有机污染物方面受到了越来越多的关注。目前,此项手段研究的重点在于研发高效率、稳定的半导体光催化剂。大量研究证明,异质结光催化剂光催化性能提高的原因在于,这一结构能够大幅度抑制光生载流子的复合效率。但是,随着光生载流子分离效率的提高,会导致此光催化剂的氧化还原能力大幅度降低。因此,在提高光生电子-空穴对分离效率的前提下,保持其氧化还原能力成为了光催化技术追求的目标。本论文以弱光还原性的Bi_4O_5Br_2和Ag_3PO_4催化剂为研究对象,采用两步法制备出具有较强的光催化活性和稳定性的Bi_4O_5Br_2/ZIF-8和Ag_3PO_4/ZIF-8异质结光催化剂。主要工作如下:(1)以强还原性的ZIF-8作为载体,与弱光还原性的Bi_4O_5Br_2复合形成异质结光催化剂Bi_4O_5Br_2/ZIF-8。利用X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(FTIR)等手段对光催化剂进行表征。在测试过程中主要是通过对污染物代表甲基橙(MO)和NO的降解率来评价催化剂的催化性能,结果证明,Bi_4O_5Br_2/ZIF-8在模拟太阳光下60 min可使100mL 10 mg/L MO的降解率达到100%,远大于ZIF-8与Bi_4O_5Br_2在相同时间内对MO的降解率。经过四次循环后,对甲基橙(MO)的降解率仍能保持在90%以上,展现出较好的光催化活性与稳定性。(2)利用ZIF-8的强还原性来改善弱光还原性的Ag_3PO_4,在增强Ag_3PO_4光催化活性的同时使它的稳定性得到了大幅度的提升。通过在模拟太阳光下降解罗丹明B和去除NO实验来评价异质结光催化剂Ag_3PO_4/ZIF-8的光催化活性和稳定性,Ag_3PO_4/ZIF-8表现出比纯Ag_3PO_4更高的活性,同时Ag_3PO_4/ZIF-8(25%)表现出最高的催化活性。并通过捕获剂实验确定了·O_2~-和h~+为催化剂降解代表污染物过程中的主要活性物种。结合能带的计算结果进一步探索了光催化机理。(本文来源于《太原理工大学》期刊2018-06-01）

金林^[8]（2018）在《贵州喀斯特水库中几种典型藻对汞吸附—解吸及光还原的影响》一文中研究指出贵州喀斯特区域处于环太平洋汞矿化带上,汞矿含量丰富,但因长期开采不善,导致贵州喀斯特水域汞污染较为严重。藻类作为水生生态系统的重要生产者,处于食物链的底层,可富集汞并经食物链逐级浓缩,使汞毒性放大,对区域内人等高营养级生物身体健康造成极大危害。故研究贵州喀斯特水库中典型藻对汞的吸附-解吸规律及光还原特征有着重要意义。研究发现,椭圆小球藻、水华束丝藻和铜绿微囊藻普遍存在于贵州喀斯特水库中,其中椭圆小球藻生长周期约为16 d,水华束丝藻的生长周期约为21 d,铜绿微囊藻的生长周期约为14 d;红外分析发现,叁类藻主要含有羟基(-OH)、羧基(-COOH),氨基(-NH2)、酚羟基(Ph-OH)、醚键(-O-)等不饱和官能团,水华束丝藻,除了拥有这些基团以外还拥有不饱和二氧化碳峰(C=O);根据比表面积计算公式得出,叁类藻的比表面积大小依次为,铜绿微囊藻>椭圆小球藻>水华束丝藻,吸附研究发现:叁种藻主要对汞吸附受pH、藻丰度、吸附时间等因素影响。在其他条件不变的情况下,pH=5~8时,藻对汞的吸附能力最强;随藻丰度变化表现为,随藻丰度增加吸附量逐渐增加,单位吸附量随藻丰度增加逐渐减少;藻吸附汞随时间变化表现为先快后慢,其中活藻在720 min后达到吸附平衡,死藻在240 min后达到吸附平衡;达到吸附平衡后,椭圆小球藻活藻最大吸附率为71.18%,死藻最大为62.92%,华束丝藻活藻为52.56%,死藻为49.93%,铜绿微囊藻活藻为72.59%,死藻为64.86%(即铜绿微囊藻吸附率>椭圆小球藻>水华束丝藻;活藻大于死藻);在探究其吸附过程时发现,叁类藻对汞的吸附动力学都符合准二级动力学方程,且其中死藻细胞吸附过程比较适合Langmuir等温吸附模型,而活藻细胞比较适合Freundlich等温吸附模型。解吸过程中,活藻随投入量增加表现为,先增加然后逐渐变缓,而死藻为持续增加,叁种藻的活藻和死藻解吸随时间变化规律也呈现一定差异,如椭圆小球藻、水华束丝藻,60 min前活藻解吸汞浓度大于死藻解吸,60 min后活藻溶液中汞浓度下降,而铜绿微囊藻活藻解吸汞浓度始终大于死藻;解吸平衡后椭圆小球藻的活藻解吸率为69.46%,死藻解吸率为80.39%;水华束丝藻的活藻解吸率为45.290%,死藻解吸率为52.304%;铜绿微囊藻的活藻解吸率为34.71%,死藻解析率为37.77%,可见同种藻间活藻小于死藻解析率,而不同藻间,椭圆小球藻解吸率>水华束丝藻>铜绿微囊藻。光照对Hg~(2+)的还原有重要影响,不同波长光对Hg~(2+)还原过程的作用差异较大。在UVA和UVB照射下,叁类藻的还原能力表现为水华束丝藻>椭圆小球藻>铜绿微囊藻,在可见光和黑暗条件下表现为椭圆小球藻>水华束丝藻>铜绿微囊藻,且无论在那种光照条件下死藻还原能力都强于活藻,这主要由于活藻和死藻吸附能力差异导致;分析其动力学研究发现,UVA和UVB条件下,叁类藻对Hg~(2+)的光还原反应均表现为二级动力学反应。本研究确定了pH、藻丰度、吸附时间是影响叁类藻对汞吸附影响的关键因素,定量分析叁类藻吸附-解吸的量及其变化规律;试推测了汞在藻细胞表面的吸附反应历程及光还原历程,并确定了叁类藻在不同光照条件下对汞的光还原规律及光还原量。研究结果对理解贵州喀斯特水域中藻对汞的迁移和转化影响提供重要数据基础。(本文来源于《贵州师范大学》期刊2018-05-20）

李富海^[9]（2018）在《模拟高放废液中铂族金属元素的光还原分离及其纳米材料的合成》一文中研究指出核能具有高效、清洁和经济等优点,是我国能源规划中用来替代化石燃料的主要能源形式之一。为实现核能的可持续发展,我国将采取闭式燃料循环,对乏燃料进行后处理,提取其中的铀(U)和钚(Pu)循环利用。然而,这一过程会产生大量高放废液(HLLW),其主要成分除了残存的少量U和Pu,次锕系(MA)和镧系(Ln)元素之外,还有含量可观的如钯(Pd)、铑(Rh)、钌(Ru)等铂族金属元素(PGMs)。PGMs地壳储量稀少,与金、银合称“贵金属”,广泛用于化学化工领域且需求量与日俱增,但我国铂族金属矿产资源极其贫乏。为充分利用资源,减轻环境负担,解决高熔点的PGMs对高放废液玻璃固化的不利影响,提取高放废液中的PGMs具有重要意义。PGMs的回收通常采用溶剂萃取、离子交换和吸附以及电化学方法,但是这几种方法存在着诸如次级废物多、材料成本高或耐辐射要求高等缺点。另外,纳米PGMs具有独特的理化性质,比如Rh纳米颗粒(RhNps)作为催化剂应用于许多化学反应。合成RhNps最常用多元醇法,但该方法条件苛刻、操作繁琐、耗时耗能,发展常温下简单高效的新型绿色方法合成RhNps很有必要。本论文采用光还原法从模拟高放废液中还原分离Pd、Rh、Ru,在高放废液玻璃固化前,从中提取Pd、Rh、Ru,不仅具有珍稀资源回收利用的重大价值,还从源头上根本消除它们对玻璃固化熔融过程的不良影响,既能获得高质量的玻璃体,又能减少熔炉清理次数和玻璃体的数目,对环境保护和后续地质处置具有重要意义。在系统探究还原分离条件的基础上,提出了多种从模拟HLLW中分离提取PGMs的方案,同时提出并发展了在室温下碱性乙醇溶液中合成Rh基纳米材料的新方法,并利用脉冲辐解等技术对上述反应过程进行了研究。主要结果和创新点如下:1.首次将光还原法应用于从模拟HLLW分离提取PGMs,方法简单、二次废物少、方便远程控制、对材料耐辐照要求不高、选择性高。证明了 Pd(Ⅱ)、Rh(Ⅲ)、Ru(Ⅲ)经紫外光照射可还原为单质从而实现分离,还原率均可达90%以上。系统深入考察了照射时间、光源照射波长、还原剂种类和浓度、C1-、溶液pH值等实验参数对Pd(Ⅱ)、Rh(Ⅲ)、Ru(Ⅲ)光还原的影响,以获得最佳光还原条件,并为后续分离做准备。探讨了光还原反应的机理,在紫外光照射下,铂族金属离子从还原剂分子夺取α氢原子被还原。2.首次提出了光还原法从模拟高放废液(Pd(Ⅱ)/Rh(Ⅲ)/Ru(Ⅲ)/Nd(Ⅲ))提取PGMs的两个流程方案。方案一是将Pd(Ⅱ)、Rh(Ⅲ)、Ru(Ⅲ)一起光还原分离出来,分离效率接近100%;方案二则通过简单的控制光源、还原剂和pH等实验参数,实现了 Pd(Ⅱ)/Rh(Ⅲ)/Ru(Ⅲ)/Nd(Ⅲ)的选择性分离,Pd(Ⅱ)、Rh(Ⅲ)、Ru(Ⅲ)先后光还原为单质分离出来。采用光还原法还实现了 Pd(Ⅱ)/Nd(Ⅲ)、Ru(Ⅱ)/Nd(Ⅲ)、Rh(Ⅲ)/Nd(Ⅲ)、Pd(Ⅱ)/Ru(Ⅲ)/Nd(Ⅲ)、Pd(Ⅱ)/Rh(Ⅲ)/Nd(Ⅲ)、Rh(Ⅲ)/Ru(Ⅲ)/Nd(Ⅱ)的高效分离。3.首次在室温空气氛围下、碱性乙醇溶液中,合成了 RhNps、Rh/C和AuRh合金纳米材料。这是一种新型绿色环保方法,操作简单,无需加热,且反应速度很快,有望拓展到其它金属纳米材料的合成。研究了实验参数对反应的影响,提出了反应机理,即乙醇在碱性条件下电离出的醇负离子具有极强的还原性,可将Rh(Ⅲ)还原为单质。考察了合成的Rh/C在碱性介质中电催化氧化乙醇分解的性能,优于商业Rh/C。本研究有助于全面了解OH-在乙醇电催化氧化中的作用,对促进碱性乙醇燃料电池(DAEFC)的发展具有重要意义。4.利用脉冲辐解技术,探究了 Pd(Ⅱ)和Rh(Ⅲ)在原始pH和碱性条件下还原的中间产物和及其动力学过程,发现OH-的配位具有稳定金属离子及其中间产物的作用。不仅为PGMs的还原分离积累了重要基础数据,也将为高放废液玻璃固化前处理提供理论指导。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2018-05-02）

裴丽敏^[10]（2017）在《氧化石墨烯墨水的制备及强脉冲光还原工艺研究》一文中研究指出石墨烯材料具有高热导率、高透过率、高导电率以及良好的机械强度等性能,在柔性传感器、透明显示屏、射频天线等领域有广阔的应用前景。近年来,由于喷墨打印技术具有操作简单、成本低廉、印制图形精度高等特点,将其应用于制备石墨烯基柔性电子功能器件的研究受到越来越多科研工作人员的关注。本文通过改进的Hummers法制备出片径小于1μm、厚度约为1.8 nm的氧化石墨烯,并以此为原料配制用于喷墨打印的石墨烯基墨水。研究了墨水中氧化石墨烯浓度及溶剂种类和含量对其粘度、表面张力以及稳定性的影响。通过调整墨水中氧化石墨烯的浓度、溶剂的种类和配比,发现墨水在最大浓度4 mg/m L、以去离子水、乙醇、乙二醇作为混合溶剂(去离子水、乙醇、乙二醇的体积比为1:1:1)配制出的氧化石墨烯墨水具有良好的流体性能和稳定性,其墨水粘度为9.0 m Pa?s,表面张力为56.3 m N/m,Z(整体表征墨水打印性能的无量纲数)为3.9,满足喷墨打印机对墨水的要求。探究了对疏水聚对苯二甲酸乙二醇酯(Polyethylene terephthalate,PET)基底采用不同亲水处理方法后,其表面亲水性的改善情况,最终选择功率为45 W,时间为1 min的氧等离子体处理法对PET基底进行处理,处理后PET基底对去离子水的接触角由86.4°变为40.0°,表面能降至56.7 m J/m2。在亲水处理后的PET基板上利用喷墨打印机制备氧化石墨烯图案,发现配制墨水能够从打印机喷嘴中稳定喷出,并在PET基底上形成没有咖啡环且边界清晰的均匀图案。随着打印层数由5层增加到30层,图案表面形成大量网络状连接的突起,图案的厚度不断增加,图形的导电性则先增大后减小。当打印层数为20层时,图形的导电性最优,此时方阻为56.8 MΩ,对应的电导率为0.5 S/m。将打印图案通过强脉冲光(Intense Pulsed Light,IPL)技术、100℃热处理及HI溶液浸泡叁种方式还原,与其他两种还原方式相比,IPL能在不破坏PET基底的情况下,最大程度的还原氧化石墨烯图案,提高还原后图案的导电性。而且通过减少灯源与图案间的距离,或延长脉冲氙光持续时间都能够增强图案的还原程度,提高导电性。随着打印层数由5层增加到30层时,IPL还原后图案表面出现大量裂纹,导电性先增大后减小,当打印层数为20层,灯源与图案之间距离为5 cm,单脉冲氙光持续时间为1.5 ms时,还原后的图案导电性最优,其方阻值为760.4Ω,且具有良好的抗弯折性能,在向外弯折180°、1000次循环条件下,方阻值仅增加30%,这为利用氧化石墨烯材料制备柔性电子线路或功能性器件提供新的方法。(本文来源于《哈尔滨工业大学》期刊2017-12-01）

光还原论文开题报告

（1）论文研究背景及目的

此处内容要求：

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例：

环境和能源问题已经成为亟待解决的世界性难题,其中温室气体二氧化碳(CO_2)的过度排放严重阻碍了人类的可持续发展。然而,CO_2本身拥有的碳资源使得它可以作为制备有机燃料的原料。因此,将CO_2转化为有价值的碳形式引起了全球关注,已有很多科学家致力于电催化还原CO_2至甲烷(CH_4)、乙烯(C_2H_4)、甲醇(CH_3OH)和甲酸(HCOOH)等含碳燃料的研究,因为这有助于同时改善环境和能源问题。相比于电催化还原CO_2,太阳能驱动的CO_2还原更具应用前景,因为太阳光取之不尽用之不竭。但是,目前大多数光催化还原CO_2的效率仍然较低,远不能达到实际应用的要求,这主要是由于光催化过程中电子-空穴对的快速复合引起的。因此,本文以二维金属硫/氧化物作为材料基础,构建合适的结构模型,建立微观结构与光催化还原CO_2宏观性能之间的构效关系,并结合原位表征手段和密度泛函理论计算探究催化过程的内在机理。本论文主要研究内容如下:1、缺陷态ZnIn_2S_4超薄片促进光催化还原CO_2性能提升:构建了一种合适的结构模型也即是富/贫缺陷的二维超薄结构,以典型的层状化合物六方相硫化铟锌(ZnIn_2S_4)为例,通过高角度环形暗场图像直观地观察出产物中Zn原子的缺失,证明了ZnIn_2S_4超薄片中Zn缺陷的存在。此外,正电子湮没谱的结果表明两种ZnIn_2S_4超薄片含有不同的Zn缺陷浓度。密度泛函理论计算揭示了Zn缺陷的存在能够增加S原子附近的电荷密度,说明了电子能够轻易地被光激发到其导带位置,并且局域在S原子附近的Zn缺陷中,从而有利于载流子的分离和转移。超快瞬态吸收光谱、表面光电压谱和光致发光谱测试结果表明了Zn缺陷的引入能够有效地促进光生载流子的分离。同步辐射光电发射谱和紫外可见光谱所获得的能带结构从理论上证明了ZnIn_2S_4实现CO_2还原成一氧化碳(CO)的可行性。因此,富含Zn缺陷的ZnIn_2S_4超薄片能够获得33.2 μmol g~(-1) h~(-1)的CO生成速率,约为贫Zn缺陷的ZnIn_2S_4超薄片的3.6倍。2、部分氧化的SnS_2超薄片实现高效的可见光催化还原CO_2性能:构建了一种合适的结构模型也即是不同氧化程度的二维超薄结构,然后通过高分辨率透射电子显微镜表征出其结构中存在的物相。以典型的层状化合物六方相二硫化锡(SnS_2)为例,利用简单的水热法合成SnS_2超薄片,然后刻意氧化其表面,利用高分辨率透射电子显微镜、拉曼光谱和光电子能谱充分证明了SnS_2超薄片中Sn氧化物的存在。表面光电压谱和光致发光谱的结果表明了Sn氧化物的存在有利于促进电子-空穴对的分离,同时原位红外光谱说明了COOH*是光催化还原C02的中间体。此外,密度泛函理论计算揭示了 COOH*自由基的形成是整个催化过程的决速步骤,SnS_2的部分氧化能够使得电子局域在Sn原子周围,这就有利于通过稳定COOH*中间体来降低CO_2还原的活化能。因此,适度氧化的SnS_2超薄片在可见光下能够获得12.28 μmol g~(-1) h~(-1)的CO生成速率,这比未氧化的SnS_2超薄片和轻度氧化的SnS_2超薄片的CO生成速率分别提高了2.6和2.3倍。3、缺陷态Nb_2O_5超薄片调控光催化还原CO_2的产物选择性:构建了一种合适的结构模型也即是无缺陷/缺陷态的二维超薄结构,以五氧化二铌(Nb_2O_5)为例,首先制备出无缺陷的Nb_2O_5超薄片,并在其表面引入氧缺陷。电子顺磁共振谱证实了样品中氧缺陷的存在,光电子能谱证明了氧缺陷的存在导致了Nb_2O_5中Nb~(5+)变成Nb~(4+),光致发光谱表明了氧缺陷的存在有利于促进光生电子-空穴对的分离,而原位红外光谱说明了 COOH*和CH_3O*自由基是其光催化还原CO_2过程中的主要中间体。最重要的是,密度泛函理论计算揭示了氧缺陷的引入使得CH_3O*的生成变成自发过程,有效地调节了反应途径,有利于CH_4的产生。因此,Nb~(4+)掺杂的Nb_2O_5超薄片光催化还原CO_2至CH_4的选择性为81.7%,远远高于Nb_2O_5超薄片光催化还原CO_2至CH_4的选择性(43.4%)。

（2）本文研究方法

调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

光还原论文参考文献

[1].熊梧琬.Ti_3C_2T_x基光催化材料制备及其光还原CO_2性能研究[D].南昌航空大学.2019

[2].焦星辰.二维金属硫/氧化物的可控制备及其光还原二氧化碳性能的研究[D].中国科学技术大学.2019

[3].王旭文,余娟,南攀江,刘艺菲,王淳.光还原制备Ag/Ag_2WO_4纳米线及其光催化性能研究[J].中国钨业.2018

[4].莫雅斐,金林,孙荣国,王丽萍.椭圆小球藻对水体汞光还原的影响[J].环境化学.2019

[5].荆秋叶,彭冬,袁小亚.煅烧型锌铝水滑石光还原Cr(Ⅵ)[J].材料导报.2018

[6].何艳.基于石墨烯氧化物光还原技术的石墨烯电子器件制备与性能研究[D].吉林大学.2018

[7].俎翔.ZIF-8对弱光还原性(Bi_4O_5Br_2和Ag_3PO_4)光催化剂的性能增强研究[D].太原理工大学.2018

[8].金林.贵州喀斯特水库中几种典型藻对汞吸附—解吸及光还原的影响[D].贵州师范大学.2018

[9].李富海.模拟高放废液中铂族金属元素的光还原分离及其纳米材料的合成[D].中国科学技术大学.2018

[10].裴丽敏.氧化石墨烯墨水的制备及强脉冲光还原工艺研究[D].哈尔滨工业大学.2017

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