催化反应动力学论文_李斌,何辉,张秋月,刘金平,丁伯发

导读:本文包含了催化反应动力学论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:动力学,晶格,戊烯,油层,模型,基团,方法。

催化反应动力学论文文献综述

李斌,何辉,张秋月,刘金平,丁伯发^[1]（2019）在《硝酸体系中铂催化肼还原U(Ⅵ)的反应动力学》一文中研究指出开展了硝酸体系中以肼为还原剂、铂黑为催化剂催化还原U(Ⅵ)的动力学研究。通过考察U(Ⅵ)浓度、肼浓度、酸度以及催化剂用量等条件对反应过程的影响,确定了反应的初始动力学速率方程为-dc(UO~(2+)_2)dt=kc~(0.44)(■)c~(0.19)(N_2H~+_5)c~(-0.23)(H~+),在60℃、固液比r_(S/L)=2.0 g/L时,速率常数k=2.6×10~(-3)(mol/L)~(0.6)/min。研究了温度对反应速率的影响,结果表明,在20～75℃范围内,随着温度升高,反应速率加快,反应过程由动力学控制转变为扩散控制过程。对比了硝酸体系与高氯酸体系的反应动力学实验数据,发现相同条件下硝酸体系的反应速率明显低于高氯酸体系,并分析了其中的原因。(本文来源于《核化学与放射化学》期刊2019年06期）

衣晓阳,张鹏,胡长禄,申宝剑^[2]（2019）在《催化重整28集总动力学模型及反应规律研究》一文中研究指出石脑油催化重整是高辛烷值汽油和芳烃的主要来源,通常需要对催化重整过程进行模拟和分析,研究操作条件、产品分布和能耗的关系。催化重整动力学模型通过集总的方法对重整过程进行数学建模,可靠建模不仅在产品和温度分布预测中起重要作用,而且在实时优化和控制中起重要作用。基于石脑油催化重整反应机理和重整产物分布,提出了催化重整数学建模的新方法,建立了包括28个集总和88个反应方程的催化重整动力学反应网络,主要反应包括脱氢、脱氢环化、异构化、加氢裂化和脱烷基等类型。使用100 mL固定床催化重整试验装置获取评价实验的动力学数据,基于MATLAB实现使用遗传算法优化求解动力学参数,四阶Runge-Kutta法求解常微分方程,使用试验数据对求解的动力学参数进行验证,并通过反应器建模研究反应器内的温降与压降,通过与实验数据比较,验证了仿真结果。结果表明,模型预测数据与真实评价数据的误差小于5%,能较好反应催化重整过程反应规律。(本文来源于《第十六届全国工业催化技术及应用年会论文集》期刊2019-07-29）

闫晓宇,王际东,黄朝林,屈一新^[3]（2019）在《1-戊烯催化加氢反应本征动力学研究》一文中研究指出采用固定床管式反应器,对镍系催化剂上1-戊烯的催化加氢反应本征动力学进行了研究。在消除了内外扩散的情况下,对处于反应稳定期的催化剂进行了1-戊烯催化加氢反应实验数据采集。本征动力学实验在2.0～3.0 MPa、353～413 K、氢气与原料物质的量比为4.09,正戊烷中1-戊烯的质量分数为5%～15%的条件下进行。以Levenberg-Marquardt和微分算法对幂函数形式表达的反应动力学方程参数进行拟合,建立了1-戊烯加氢反应动力学方程。该动力学方程对1-戊烯和氢气反应级数分别为0.813和0.858反应活化能为24 655 J/mol。(本文来源于《北京服装学院学报(自然科学版)》期刊2019年02期）

彭伟^[4]（2019）在《酶催化制备丝裂霉素类似物实验及反应动力学研究》一文中研究指出丝裂霉素是一种具备抗肿瘤活性的抗生素,其中丝裂霉素C(MMC)是丝裂霉素的重要成员之一,已被广泛用于治疗胃癌、胰腺癌、结肠直肠癌、乳腺癌、肺癌等各种癌症~([1])。尽管如此,MMC的高毒性会导致严重的毒副作用,其临床应用受到限制。因此,人们致力于寻找具有高抗肿瘤活性的丝裂霉素衍生物或类似物。尽管化学合成法可以形成具有必需药理活性的分子骨架,但存在选择性差、反应步骤繁琐、反应条件剧烈等弊端,酶的生物催化法可以克服上述问题,表现出优越的催化特性。脂肪酶是有机合成中使用最广泛的多功能酶,具有高度的选择性与特异性,耐有机溶剂和极端的温度、pH,已被广泛用于工业生产~([2])。本实验探讨了固定化Trichosporon laibacchii(T.laibacchii)CBS5791脂肪酶催化2-甲基-1,4-苯醌与正丁胺反应的最佳条件,在该条件下,产率可达90%以上。实验中利用PEG 4000/K_2HPO_4双水相体系,实现T.laibacchii脂肪酶的纯化与固定化过程相耦合,加入硅藻土以通过疏水载体上的界面活化实现脂肪酶的原位固定,制成粒径为0.5mm的固定化酶。在磷酸盐-柠檬酸盐缓冲溶液(pH7.0)中,固定化T.laibacchii脂肪酶催化底物2-甲基-1,4-苯醌与正丁胺的C-N交叉偶联反应(迈克尔加成),生成2-甲基-3-正丁基氨基-4-氢-1-醌。实验在50℃、200rpm的摇床中进行,为了解决底物溶解性问题,引入2%(v/v)的甲醇作为助溶剂。实验中研究了传质限制,发现内部和外部传质都可以忽略不计。此外,本课题着重探究了正丁胺在2-甲基-1,4-苯醌中的酶促迈克尔加成动力学模型,首先提出了修正的有序双双和随机双双机制,并画出King-Altman图形,得到表示反应速率的微分方程组;其次,通过组合数值积分工具箱ode45来求解微分方程,获得动力学参数;最后,利用非线性优化工具箱fmincon使目标函数的误差最小化。结果发现,基于随机双双机制获得的模拟值与实验数据之间吻合度极高,这也就意味着该酶促迈克尔加成反应遵循修正的随机双双机制。通过本实验研究,得到了固定化T.laibacchii脂肪酶催化正丁胺与2-甲基-1,4-苯醌的迈克尔加成反应的动力学模型,对该类反应动力学的进一步探讨具有深远的实践意义。(本文来源于《青岛科技大学》期刊2019-06-02）

李崔泽南^[5]（2019）在《GaN催化CO_2氧化丙烷脱氢反应性能及动力学研究》一文中研究指出CO2氧化丙烷脱氢与直接脱氢和O2氧化脱氢技术相比,具有反应温度相对较低和丙烯选择性高的优势。此外,CO2作为温和氧化剂,在脱氢反应过程中存在与逆水煤气变换反应的耦合以及消积炭反应,有利于提高脱氢反应活性和催化剂稳定性。目前,CO2氧化丙烷脱氢制丙烯催化剂的研究主要集中在贵金属和过渡金属氧化物催化剂,但仍存在丙烯产率低和催化剂失活快等问题。近年来,研究发现第叁主族氮化物(BN和GaN)可以活化烃类分子中C-H键,有望成为一种潜在的CO2氧化丙烷脱氢催化材料。但是,氮化物制备条件苛刻(需要高温氨化)且CO2氧化脱氢反应机制尚不明确。针对上述问题,本论文采用一步法制备GaN纳米颗粒,并研究其对CO2氧化丙烷脱氢反应的性能及动力学。具体研究内容如下:(1)以叁聚氰胺为氮源,硝酸镓为镓源,通过固相研磨和惰性气氛中高温原位氨化,一步直接合成GaN纳米颗粒,并确定出最优制备条件。利用XRD、N2物理吸脱附、SEM和TEM对GaN的结构、织构和形貌进行表征。结果发现:(GaN为六方纤锌矿型晶体结构,其颗粒之间存在堆积孔。探针分子化学吸附表征(H2-TPR、CO2-TPO、C3H8-TPD和CO2-TPD)结果表明:GaN纳米颗粒不易被还原,稳定性较好;GaN纳米颗粒对丙烷和二氧化碳气体具有良好的吸附和活化能力。FT-IR表征结果说明GaN纳米颗粒表面存在Ga-H和N-H基团,其可能是活化丙烷的活性中心。(2)将GaN纳米颗粒用于丙烷直接脱氢和CO2氧化丙烷脱氢反应体系,对比结果发现:在500～600℃反应条件下,GaN相比无催化剂条件下表现出较好的脱氢活性;550℃时,CO2氧化丙烷脱氢体系的丙烷转化率为10.6%,丙烯选择性为95.0%,其性能优于同等条件下的丙烷直接脱氢体系。扩散研究发现:GaN粒径小于等于60～80目时无内扩散影响,空速在3000～27000 mL·g-1·h-1范围内无外扩散限制。动力学研究表明:GaN催化丙烷直接脱氢和CO2氧化丙烷脱氢反应的动力学方程分别为(?);GaN催化丙烷直接脱氢和CO2氧化丙烷脱氢反应的活化能分别为43.1 kJ·mol-1和48.3 kJ·mol-1。(本文来源于《陕西师范大学》期刊2019-05-01）

李博^[6]（2019）在《铂电极上乙醇电催化氧化反应动力学和机理研究》一文中研究指出利用常规电化学手段系统地研究了溶剂电化学吸附物种在铂电极表面的演变过程;探索了背景溶液的循环伏安曲线中的电化学氧化峰的化学根源,探究了铂表面电化学吸附物种对乙醇的电化学氧化的调制作用;研究了不同实验条件对乙醇电催化氧化的影响,得到相应电化学过程的动力学参数,结合高效液相色谱(HPLC)给出的产物的浓度变化推导铂电极表面乙醇电催化氧化的机理;同时还发现乙醇在铂电极表面存在非线性行为,并探讨了电氧化过程中非线性行为的pH效应,分析了乙醇电氧化过程中非线性行为的机理。(1)对铂电极在空白溶液中进行循环伏安扫描,分别观察到电化学吸附物种形成所对应的氧化峰,并通过实验给出了初步的证据。在加入不同浓度乙醇的过程中,可以观察到乙醇电氧化峰与空白溶液的氧化峰电位相同,且不同氧物种对乙醇电催化氧化起到关键作用,乙醇电催化氧化过程是通过溶剂电化学吸附物种间接进行电子转移的过程,并非底物在铂电极表面直接进行电子转移的过程。(2)通过改变实验条件探究对乙醇电催化氧化的影响。改变乙醇的初始浓度,峰电流密度随着乙醇浓度的增加而增大,并求得各个氧化峰的反应级数;峰电流密度随着扫速的增加逐渐增大,第二个氧化峰和反扫氧化峰在所给扫速范围内受扩散过程控制;H_2SO_4的浓度对乙醇电氧化也有影响,SO_4~(2-)会吸附在电极表面和OH~-等其它活性物质形成竞争吸附,造成乙醇的电催化机理的改变或其电氧化动力学的抑制;随着温度升高氧化峰电流密度也随之升高,得到氧化峰对应表面反应的表观活化能E_a。(3)发现铂电极上乙醇电氧化过程存在非线性行为,探究了非线性行为的pH效应,体系中存在负微分阻抗。铂氧化物的形成作为正反馈过程,铂氧化物氧化乙醇及其解离产物铂氧化物的溶解是负反馈过程;分析了酸性和碱性条件下,正负反馈随电位和溶液pH值的变化情况。该论文有图45幅,表4个,参考文献138篇。(本文来源于《中国矿业大学》期刊2019-05-01）

周苏,胡哲,高扬,姜缜^[7]（2019）在《基于晶格化的动力学Monte Carlo方法研究钛酞菁配合物氧化还原反应催化能力》一文中研究指出应用晶格化的动力学Monte Carlo方法,研究了钛酞菁配合物(TiPc)在不同反应温度和氢氧气体分压比下的催化活性,并与铂(Pt)催化剂进行了比较.一方面,得到了如下预测结果:在470～570 K温度区间内TiPc催化剂活性随温度呈非线性关系增加;TiPc催化剂的活性区域在氢氧分压比值0.2至2之间;在相同条件下TiPc催化剂活性高于普通Pt催化剂.另一方面,从计算化学工具的角度,验证了动力学Monte Carlo方法用于研究未知催化剂催化活性的可行性.(本文来源于《上海交通大学学报》期刊2019年04期）

王鑫磊^[8]（2019）在《低碳烃类在催化裂化反应中热力学及动力学参数估算》一文中研究指出在催化裂化过程的反应动力学计算中,热力学和动力学参数初值对计算影响很大同时又不易获得。本文分别采用基于结构特征向量的基团贡献法和半经验量子力学VAMP方法计算催化裂化过程中低碳烃类组分的热力学数据,计算结果与文献数据吻合较好,相关系数R均在0.99以上,达到快速估算热力学参数的目的。随后将反应热与反应活化能相关联,二者线性关系较好,相关系数R=0.951,验证了催化裂化反应中线性自由能关系的存在,为动力学参数的快速估算提供了方法。(本文来源于《计算机与应用化学》期刊2019年02期）

洪迪昆,操政,杨昌敏,刘亮,郭欣^[9]（2019）在《钙催化苯酚反应的分子动力学模拟》一文中研究指出钙催化煤热解焦油二次反应的过程较为复杂,通过实验研究手段难以深入探究其机理。采用基于反应力场的分子动力学模拟方法研究了钙对焦油模型化合物苯酚反应的影响。结果表明,钙提高了苯酚的反应速率,促进了苯酚向气体产物、重质焦油和焦炭产物转化。在较低温度下,没有发现与气体产物键结的钙,钙主要迁移转化到重质焦油和焦炭产物中,促进了苯酚的缩聚反应。在较高温度下,有大量的钙与气体产物键结,促进了苯酚的裂解反应,提高了H_2的生成量,但对CO的生成几乎没有影响。根据一级反应动力学模型,钙对苯酚裂解反应的活化能影响较小,但显着降低了苯酚缩聚反应的活化能。(本文来源于《化工学报》期刊2019年05期）

李凯欣^[10]（2019）在《稠油火烧供氢催化改质的集总反应动力学研究》一文中研究指出火烧油层技术(ISC)是非常规稠油油藏提高采收率(EOR)的热效率方法,具有明显的优势。它包括将空气注入储层中,通过油与氧气的接触在不同的温度范围内形成一系列的反应,能够放出大量的热;氧气与热解形成的类似焦炭的材料发生反应,该反应生成的热量可以维持燃烧前缘的传播,在高温下驱替和改质稠油。在热量和其他驱动力的协同作用下,达到提高采收率的目的。但是由于反应机理复杂,经常出现失败的现象,因此没有得到广泛应用。因此,本文主要从分析稠油物性,建立集总反应动力学模型,利用FOW等转化率法和Kissinger微分法分析各阶段动力学参数叁个方面进行研究。针对稠油火烧供氢催化改质反应机理和产物分布特点,构建了叁集总、四集总和六集总应网络,建立了模型动力学方程的数学表达式,采用龙格-库塔法和蒙特卡洛法算法相结合的方法求解模型的动力学参数。基于不同条件下的实验,寻找最佳反应条件,揭示火烧过程特征反应微观机理,进行动力学分析,继而研究稠油沥青质供氢催化裂解集总反应动力学和产物选择性分布,试验和实现能够促使沥青质最大转化、焦炭最少生成、改质油产率高的反应条件(催化剂种类与用量、反应时间与温度、供氢体及压力)的整体优化。通过对计算结果的分析可以看出,求取的活化能在文献给出的烃类热裂解反应的活化能范围内,供氢体加入可使反应活化能发生一定变化,整体规律呈现为重质组分裂解加快,而轻质、中质组分则发生上下波动变化。集总模型中体现的各组分产率变化以及确定的活化能和指前因子,对稠油火烧研究具有一定的指导意义。(本文来源于《东北石油大学》期刊2019-03-01）

催化反应动力学论文开题报告

（1）论文研究背景及目的

此处内容要求：

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例：

石脑油催化重整是高辛烷值汽油和芳烃的主要来源,通常需要对催化重整过程进行模拟和分析,研究操作条件、产品分布和能耗的关系。催化重整动力学模型通过集总的方法对重整过程进行数学建模,可靠建模不仅在产品和温度分布预测中起重要作用,而且在实时优化和控制中起重要作用。基于石脑油催化重整反应机理和重整产物分布,提出了催化重整数学建模的新方法,建立了包括28个集总和88个反应方程的催化重整动力学反应网络,主要反应包括脱氢、脱氢环化、异构化、加氢裂化和脱烷基等类型。使用100 mL固定床催化重整试验装置获取评价实验的动力学数据,基于MATLAB实现使用遗传算法优化求解动力学参数,四阶Runge-Kutta法求解常微分方程,使用试验数据对求解的动力学参数进行验证,并通过反应器建模研究反应器内的温降与压降,通过与实验数据比较,验证了仿真结果。结果表明,模型预测数据与真实评价数据的误差小于5%,能较好反应催化重整过程反应规律。

（2）本文研究方法

调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

催化反应动力学论文参考文献

[1].李斌,何辉,张秋月,刘金平,丁伯发.硝酸体系中铂催化肼还原U(Ⅵ)的反应动力学[J].核化学与放射化学.2019

[2].衣晓阳,张鹏,胡长禄,申宝剑.催化重整28集总动力学模型及反应规律研究[C].第十六届全国工业催化技术及应用年会论文集.2019

[3].闫晓宇,王际东,黄朝林,屈一新.1-戊烯催化加氢反应本征动力学研究[J].北京服装学院学报(自然科学版).2019

[4].彭伟.酶催化制备丝裂霉素类似物实验及反应动力学研究[D].青岛科技大学.2019

[5].李崔泽南.GaN催化CO_2氧化丙烷脱氢反应性能及动力学研究[D].陕西师范大学.2019

[6].李博.铂电极上乙醇电催化氧化反应动力学和机理研究[D].中国矿业大学.2019

[7].周苏,胡哲,高扬,姜缜.基于晶格化的动力学MonteCarlo方法研究钛酞菁配合物氧化还原反应催化能力[J].上海交通大学学报.2019

[8].王鑫磊.低碳烃类在催化裂化反应中热力学及动力学参数估算[J].计算机与应用化学.2019

[9].洪迪昆,操政,杨昌敏,刘亮,郭欣.钙催化苯酚反应的分子动力学模拟[J].化工学报.2019

[10].李凯欣.稠油火烧供氢催化改质的集总反应动力学研究[D].东北石油大学.2019

论文知识图

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