微纳机制光学表面等离子激元生化传感技术的研究

论文摘要

表面等离子激元是一种由金属表面自由电子的集体振荡而引起的表面电磁波,利用其局域增强效应、光传输被限制在小于波长的空间范围内等特征可以突破传统衍射极限,实现光的近场局域增强和纳米尺寸下的电磁场调谐,成为微纳加工和集成光学领域重要的前沿技术。随着微纳制造技术的不断提高,基于表面等离子激元理论的金属表面光学检测、计量和调控技术迅速向其他领域交叉渗透,被广泛应用于生物化学、纳米光子学和光电子学等诸多领域。表面等离子激元共振传感技术具有灵敏度高、分辨率高、可实时监测、样品无需纯化和标记等优点,适用于抗体选择、疾病防控、药物发明等生化测试和分析领域,近年来随着表面等离子激元及微纳领域理论和技术的发展,正在成为最具发展前景的生化传感技术之一。本论文主要围绕微纳机制表面等离子激元传感技术及其在生化传感领域的应用展开研究。以表面等离子激元理论作为基础,通过对微纳结构表面等离子激元传感模型的理论分析和仿真模拟,设计并制作了多种用于不同生物分子检测的微纳机制表面等离子激元传感元件。为提高微纳结构表面等离子激元传感器件生化测试技术的灵敏度和稳定性等关键技术指标,研究了微纳金属传感层的材质、结构及组装方式对传感性能的影响,完成了对不同生物分子特异性的实验检测,为发展高灵敏度、多样性和普适性的微纳结构表面等离子激元传感技术提供了理论及实验依据。论文的主要研究工作如下:1、以表面等离子激元理论作为基础,研究了微纳机制表面等离子激元共振结构模型和传感机理,用于指导设计高性能微纳结构表面等离子激元共振传感元件。阐述了表面等离子激元的色散方程和表面等离子波的基本性质,分别构建了棱镜和光纤表面等离子激元的传感模型,分析了局域表面等离子激元共振传感的色散模型,并介绍了金属微纳结构表面等离子激元器件设计的数值计算方法和金属材料的色散模型。2、基于对表面等离子激元共振金属传感层结构的建模研究,设计并实现了一种银金六层交替的金属膜系结构表面等离子激元共振芯片,通过改变芯片的金银材料参数对传感性能进行了优化,并将其应用于糖蛋白分子的特异性定量测量。首先,分别利用自行研制的波长调制棱镜式表面等离子激元共振传感样机和小型化光纤表面等离子激元共振传感系统进行检测,对比了多层膜系结构与单金、单银膜的传感特征参数,验证了该多层膜系结构能有效避免银的氧化效应,所实现的传感灵敏度高于单纯金膜结构。其次,通过在多层膜系结构的表面修饰核糖核酸酶B,对刀豆蛋白A的特异性结合过程进行了监测,分析了蛋白质结合与解离过程的反应动力学常数,对刀豆蛋白A的检测浓度低至 0.001 mg/ml。3、将光纤与金纳米粒子及聚合物材料结合,采用金纳米粒子自组装技术,研制了基于嵌段共聚物（PS-b-P4VP）分子层的光纤局域表面等离子激元共振传感器,利用该传感器实现了对免疫球蛋白的抗原抗体特异性识别和定量检测。通过与硅烷偶联法和聚电解质法组装获得的传感器进行对比,证明了嵌段共聚物法获得的自组装层覆盖率更高、粒子聚集减少,且折射率灵敏度高于其他方法3倍以上。研究了嵌段共聚物法组装的不同大小金纳米粒子的局域表面等离子激元共振传感器性能,从理论上分析了粒子大小和粒子间距对灵敏度的影响,证明了大粒径、小间距的金纳米粒子层具有更高的灵敏度。对比分析了不同方法制备的局域表面等离子激元共振传感器的生化检测性能,采用该嵌段共聚物技术的传感器优于其他采用硅烷偶联法和聚电解质法的传感技术,对免疫球蛋白样品的检测极限达到0.16 μg/ml。4、利用二维纳米阵列结构透射光谱增强效应,设计并制备了金膜覆盖型纳米盘阵列表面等离子激元结构,实现了对单链DNA的低浓度、免标记杂交测量。采用透射传输模式,研究了方位角和入射角度对透射光谱中共振模式的影响,证明了在大入射角度下,共振模式（1.0）的表面等离子波的穿透深度较小、表面灵敏度较高。利用大入射角下阵列结构与金纳米粒子之间的强电场耦合效应,研制了信号增强型DNA杂交检测系统,利用其实现了对利福平耐药性肺结核病DNA片段的免标记测量,检测极限低至7 pM。最后,对论文的研究内容、创新点和未来研究工作进行了总结和展望。

论文目录

摘要

ABSTRACT

主要符号表

1 绪论

1.1 表面等离子激元传感技术简介

1.1.1 表面等离子激元共振传感技术

1.1.2 局域表面等离子激元共振传感技术

1.2 金属微纳阵列结构的传感研究概况

1.2.1 反常光学透射现象

1.2.2 基于反常光学透射现象的金属微纳结构应用研究

1.3 论文的主要研究内容

2 表面等离子激元传感技术的基本理论

2.1 表面等离子激元基本特性

2.1.1 表面等离子激元色散方程

2.1.2 表面等离子激元的特征参数

2.2 表面等离子激元共振传感的理论模型

2.2.1 棱镜表面等离子激元共振传感理论

2.2.2 光纤表面等离子激元共振传感理论

2.2.3 局域表面等离子激元共振传感理论

2.3 表面等离子激元的数值计算方法

2.3.1 时域有限差分法

2.3.2 金属的色散模型

2.4 本章小结

3 多层膜系表面等离子激元共振传感器及其糖蛋白检测研究

3.1 多层膜系棱镜表面等离子激元共振传感器

3.1.1 多层膜系的设计和优化

3.1.2 传感结构及其制备

3.1.3 信号的采集与处理

3.1.4 传感性能的分析

3.1.5 糖蛋白的特异性检测分析

3.1.6 波长调制棱镜式表面等离子激元共振传感器

3.2 多层膜系光纤表面等离子激元共振传感器

3.2.1 传感结构与性能分析

3.2.2 糖蛋白检测性能的比较

3.2.3 银金双层与六层膜系结构的传感性能比较

3.3 本章小结

4 光纤局域表面等离子激元共振传感器及免疫球蛋白的检测

4.1 传感结构的设计与制备方法

4.1.1 光纤局域表面等离子激元共振传感器的结构

4.1.2 金纳米粒子的制备

4.1.3 自组装金纳米粒子LSPR传感器的制备方法及原理

4.2 传感性能分析

4.2.1 光纤LSPR传感器的性能比较

4.2.2 影响LSPR灵敏度的因素

4.3 免疫球蛋白的检测研究

4.3.1 实验部分

4.3.2 结果与讨论

4.3.3 LSPR与SPR生化传感性能对比

4.4 本章小结

5 金纳米盘阵列结构表面等离子激元传感技术及DNA检测研究

5.1 金纳米盘阵列结构的传感器件设计

5.1.1 传感装置的构建

5.1.2 传感模式的分析

5.1.3 方位角和入射角对传感性能的影响

5.2 金属纳米盘阵列结构的DNA检测应用

5.2.1 实验部分

5.2.2 基于金纳米粒子的信号增强机理分析

5.2.3 实验结果与讨论

5.3 本章小结

6 结论与展望

6.1 结论

6.2 创新点

6.3 展望

参考文献

附录A 金属介电常数（色散曲线）Durde-Lorentz模型参数表（eV）

攻读博士学位期间科研项目及科研成果

致谢

作者简介

文章来源

类型: 博士论文

作者: 卢梦迪

导师: 彭伟

关键词: 表面等离子激元,金纳米粒子,微纳结构,生化传感

来源: 大连理工大学

年度: 2019

分类: 基础科学,信息科技

专业: 物理学,自动化技术

单位: 大连理工大学

分类号: TP212;O441

总页数: 139

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微纳机制光学表面等离子激元生化传感技术的研究

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