SiO2@C负载Ni、Cu催化剂的制备及性能研究

论文摘要

广泛存在于工、农业废水中的对硝基苯酚（4-NP）是生活中一种常见并且有毒的有机污染物,很难自然降解,而且生物降解后的产物仍会对环境和人类造成严重的影响。然而相对容易降解且毒性较小的对氨基苯酚（4-AP）是一种能应用于制药产业的重要中间物。可见,用催化降解4-NP的方法制备4-AP,既能实现各种废水中4-NP的消除,还可以为制药领域做出贡献。因此寻找合适的催化剂成为科研工作者们广泛研究的热点。现在研究较多的还是传统的贵金属催化剂,但该类催化剂大规模的应用受到了其价格的限制。因此用过渡金属代替贵金属是降低催化水处理成本的公认策略。无疑,镍、钴、铜等过渡金属催化剂的制备以及如何提高其催化性能是该领域的重中之重。本文的具体研究内容如下:用传统的St?ber法合成了SiO2微球,然后又通过原位聚合法制备了前驱体SiO2@RF/Ni微球,再在氢氩混合气中煅烧,即可得到最终的催化剂SiO2@C/Ni。制备过程中通过改变制备过程中加入的醋酸镍的量制备了五种不同镍负载量的催化剂,从而调控了催化剂的催化性能。然后对所制备的复合材料进行了一系列的成分、形貌等方面的表征分析,研究发现16 nm左右的镍颗粒负载在SiO2@C表面且具有良好的分散性。最后催化性能的测试显示催化剂SCN-3的反应动力学常数最高,其值为50.97×10-3s-1。根据所用催化剂的总量及负载金属镍的总量进一步计算出催化剂SCN-3的活性因子为261.38×10-3mg-1s-1,该结果表明其催化性能高于大部分已报导的贵金属催化剂。这种具有超顺磁性的催化剂也具有良好的稳定性,连续循环五次后转化率仍接近100%。将铜源和镍源在聚合物原位聚合过程中同时加入,用相似的方法制备了负载铜镍双金属的核壳材料（SDC-CuNi）。不同的是在制备过程中首先在SiO2表面包覆了一层苯酚甲醛树脂层（RF）合成了SiO2@RF,将其作为载体,通过原位聚合法制备了前驱体SDC-CuNi-pre。最后在氩气中煅烧,使之进行自还原,制得了最终的催化剂SDC-CuNi。为了研究镍的加入和双层碳是否对催化性能产生促进作用,制备了不掺杂镍和单层碳的两种催化剂（SDC-Cu和SC-CuNi）。测试表征说明SDC-CuNi催化剂具有明显的核壳结构,负载的纳米颗粒为Ni掺杂的Cu/CuxOy复合物,反应动力学常数最高,其值为17.56×10-3s-1,进一步得出其活性因子为7409.28×10-3mg-1s-1。而且循环十次后其催化性能仍稳定在80%左右。

论文目录

摘要

Abstract

1 绪论

1.1 研究背景及意义

1.2 催化降解对硝基苯酚（4-NP）

1.2.1 4-NP的性质及危害

1.2.2 4-NP的去除方法

1.2.3 4-AP的性质及应用

1.2.4 催化降解4-NP为4-AP的机理

1.3 纳米金属催化剂的研究现状

1.3.1 纳米金属催化剂的合成概述

1.3.2 纳米金属催化剂的结构及优缺点

1.4 负载型纳米金属催化剂的研究现状

1.4.1 载体的选择

1.4.2 常见的负载型纳米金属催化剂

1.5 论文主要研究内容

1.5.1 论文的选题意义

1.5.2 论文的主要内容

2 实验试剂与表征方法

2.1 实验试剂

2.1.1 实验材料

2.1.2 实验仪器

2.2 材料主要表征方法

2.2.1 X 射线衍射分析（X-ray Diffraction，XRD）

2.2.2 扫描电子显微镜（Scanning Electron Microscope，SEM）

2.2.3 透射电子显微镜（Transmission Electron Microscope，TEM）

2.2.4 X射线能量散射谱（EDS）

2.2.5 X 射线能量散射谱（X-ray Energy Dispersive Spectroscopy，EDS）

2.2.6 紫外吸收光谱（UV）

2.2.7 超导量子干涉仪（SQUID）

2.2.8 电感耦合等离子体飞行时间光谱仪（ICP-MS）

2.2.9 热重分析（Thermogravimetric Analysis，TG/TGA）

2.3 本章小结

3 负载高分散Ni颗粒核壳材料的有效合成及其在催化对硝基苯酚中的应用

3.1 引言

3.2 实验部分

2的合成'> 3.2.1 SiO₂的合成

2@C/Ni核壳材料的制备'> 3.2.2 SiO₂@C/Ni核壳材料的制备

3.2.3 催化还原对硝基苯酚实验

3.3 结果与讨论

2@C/Ni复合材料的形貌、结构分析'> 3.3.1 SiO₂@C/Ni复合材料的形貌、结构分析

2@C/Ni复合材料催化还原 4-NP的性能分析'> 3.3.2 SiO₂@C/Ni复合材料催化还原 4-NP的性能分析

2@C/Ni催化剂的循环使用性能分析'> 3.3.3 SiO₂@C/Ni催化剂的循环使用性能分析

3.4 本章小结

4 SDC-Cu Ni负载型核-壳材料的制备及其在催化对硝基苯酚中的应用

4.1 引言

4.2 实验部分

2@RF的合成'> 4.2.1 SiO₂@RF的合成

4.2.2 SDC-Cu Ni核壳材料的制备

4.2.3 催化还原对硝基苯酚实验

4.3 结果与讨论

4.3.1 SDC-Cu Ni复合材料的形貌、结构分析

4.3.2 SDC-Cu Ni复合材料催化还原 4-NP的性能分析

4.3.3 催化剂的循环使用性能分析

4.4 本章小结

5 总结与展望

参考文献

个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果

个人简历

学术论文

国家专利

获奖情况

致谢

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 杨晓闪

导师: 张迎九,徐洁

关键词: 负载型催化剂,过渡金属,碳材料,核壳材料,对硝基苯酚

来源: 郑州大学

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 有机化工,有机化工,环境科学与资源利用

单位: 郑州大学

分类号: X703;TQ426;TQ460.4

总页数: 70

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SiO2@C负载Ni、Cu催化剂的制备及性能研究

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