锰氧化物磁电输运特性的应力调制和超快光谱研究

论文摘要

具有钙钛矿结构的锰氧化物,如:镧锶锰氧、镧钙锰氧(La1-xAxMnO3,A=Sr,Ca)等是集合了电荷、自旋、晶格、轨道等多种自由度的强关联体系,具有金属-绝缘体转变和庞磁阻效应等丰富的物理特性,是凝聚态物理基础研究和器件应用方面的热点材料体系。强关联体系对来自内部或者外部的扰动,例如:电场、磁场、光场、温度场和应力场的细微变化非常敏感,其物理特性也会随外场的波动而出现显著的变化。在本论文中,我们设计并制备了不同应力束缚的镧锶锰氧单层和镧锶锰氧/镧钙锰氧多层膜体系,开展了应力状态、大小和界面对材料磁性和电输运,特别是庞磁阻特性影响的研究;此外,结合超快光谱技术,进一步从动力学的角度阐述了锰氧化物庞磁阻效应的物理机制和光诱导情况下出现的非热力学稳定结构。主要研究内容和结果如下:1.通过系统的实验方法获得了以Ti-O为截止面、具有原子级平整度的STO（001）衬底表面的化学腐蚀和热处理工艺技术。随后,结合X-射线衍射图谱、原子力显微形貌扫描和高分辨透射电子显微分析等实验手段,通过反复优化旋涂工艺和退火处理条件,获得了可控制备超薄（5nm）、高度择优取向的LSMO单晶薄膜的技术方法,所制备的LSMO薄膜与STO衬底之间的界面清晰平整,保持了良好的外延关系。在此基础上,在STO（001）衬底上制备了LSMO单层和LSMO/LCMO多层膜结构,样品呈现出高度的择优取向生长,薄膜界面清晰平整,不存在明显的互扩散现象。2.研究了应力状态、大小和界面对材料磁性和电输运,特别是庞磁阻特性的影响。在面外压应力作用下,单层LSMO薄膜结构中锰氧八面体晶格的静态形变和动态的Jahn-Teller畸变会互相制约、共同影响薄膜的铁磁-顺磁相的转变行为。随着LSMO薄膜厚度增加,在薄膜面外受到的压应力逐渐弛豫的同时,Jahn-Teller畸变也迅速减弱,最终使得薄膜的铁磁-顺磁相变温度（TC）呈增大趋势。我们发现,多层膜中LSMO和LCMO薄膜的金属-绝缘体转变温度(TMI)出现了一定的偏移,这主要是由于多层膜结构中LSMO和LCMO层各自所受的应力状态和大小不同引起的。同时,单层和多层镧锰氧化物薄膜的MR都表现出随磁场强度的增加而增加的现象,并分别在LSMO与LCMO的TMI附近出现极值。这主要是因为TC附近的声子散射强烈,局域化载流子形成了磁极化子,外加磁场很容易影响体系的自旋波动,使得在该TC温度附近的磁电阻（MR）的变化最为显著。3.采用超快光反射率技术对三种典型的钙钛矿锰氧化物薄膜LCMO,LCSMO和LSMO薄膜中的极化子动力学过程研究发现,ΔR/R的弛豫过程明显分为三个阶段。极化子在光激发后的数百飞秒时间内被释放,孤立的极化子又在1ps的时间内通过电子-声子相互作用再生,该过程的发生在三种锰氧化物中都是相似的。在数十到数百皮秒的时域范围,再生的极化子通过极化子-极化子相互作用而形成了关联极化子簇,该过程的弛豫时间随钙钛矿结构体系中A位掺杂元素的不同有明显差异。在居里温度附近（0.6 TC1.4TC）,LCMO中由极化子相互作用形成的极化子簇的弛豫时间常数为10100 ps,比LCSMO（50350 ps）和LSMO（300-850 ps）的数值约小一个数量级。这是主要是由于掺杂在A位的Ca2+离子半径（0.99?）比Sr2+离子半径（1.13?）要小,LCMO中极化子间距比LCSMO和LSMO中略小,极化子-极化子间的相互作用强度增强,导致极化子弛豫时间变短,即极化子团簇的形成时间较短。4.采用超快X射线衍射技术,探测到了LCSMO薄膜中光诱导的室温“隐态”电子结构。该“隐态”伴随一种异于热力学晶格膨胀的独特晶格变化和26 GHz至40GHz的声子软化现象,在激发光能量大于2mJ/cm2的阈值后产生,在小于170ps的时域内存在。通过对可能发生的电子跃迁途径分析,发现“隐态”结构主要来源于（?）→（?）离子间电荷转移。

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摘要

ABSTRACT

第一章绪论

1.1 引言

1.2 钙钛矿锰氧化物的晶体结构

1.3 典型钙钛矿锰氧化物的相图

1.4 钙钛矿锰氧化物庞磁阻效应及物理机制

1.4.1 典型锰氧化物中的庞磁阻效应

1.4.2 双交换理论

1.4.3 Jahn-Teller畸变及极化子理论

1.5 钙钛矿锰氧化物薄膜的研究进展

1.5.1 生长特性对锰氧化物庞磁阻性能的影响

1.5.2 基于飞秒时间分辨光谱技术的锰氧化物研究

1.6 本文主要研究内容

第二章薄膜制备与性能测试技术

2.0 化学溶液沉积法

2.1 相关测试与表征技术

2.1.1 形貌、结构和物理性质的测试

2.1.2 磁学性质和电学性质的测试

2.2 超快光谱

2.2.1 时间分辨超快光反射率

2.2.2 时间分辨超快X射线衍射

2.3 本章小结

第三章化学溶液法制备具有高度择优取向的LSMO薄膜

3.1 引言

3.2 钛酸锶衬底表面的处理工艺

3.3 LSMO薄膜的溶胶-凝胶旋涂制备工艺

3.4 本章小结

第四章应力调控锰氧化物薄膜的磁电输运特性

4.1 引言

4.2 应力束缚镧锶锰氧薄膜的制备

4.2.1 LSMO/STO单层薄膜的应力结构

4.2.2 LSMO/LCMO多层膜结构的应力分析

4.3 锰氧化物薄膜磁电阻特性的应力调控

4.3.1 LSMO单层薄膜磁电输运特性的应力调控

4.3.2 LSMO/LCMO多层膜结构的磁电输运特性

4.4 小结

第五章锰氧化物庞磁阻效应物理机制的超快动力学研究

5.1 引言

5.2 稳态下钙钛矿锰氧化物的结构及庞磁阻效应

5.3 基于超快微分反射率技术的超快动力学研究

5.4 超快动力学过程与庞磁阻效应物理机制的关联性研究

5.5 本章小结

第六章基于超快X射线衍射的锰氧化物结构动力学研究

6.1 引言

6.2 稳态下LCSMO钙钛矿锰氧化物的结构及物理特性

6.3 超快X射线衍射技术简介

6.4 基于超快X射线衍射技术的LCSMO中“隐态”的发现及验证

6.5 LCSMO薄膜中“隐态”引起电子跃迁过程的理论分析

6.6 本章总结

第七章总结与展望

7.1 总结

7.2 展望

参考文献

作者简历及在学期间所取得的科研成果

致谢

文章来源

类型: 博士论文

作者: 董文侠

导师: 唐晓东

关键词: 锰氧化物,化学溶液法,庞磁阻效应,应力,超快光谱

来源: 华东师范大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 物理学,化学

单位: 华东师范大学

分类号: O441;O614.711

总页数: 121

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