首页> 正文

Cα-OH生物氧化增强木质素的甲酸催化解聚研究

2020-12-08阅读(542)

Cα-OH生物氧化增强木质素的甲酸催化解聚研究

论文摘要

木质素是由芳香化合物组成的天然生物高分子,其解聚产物在能源和化工领域具有广泛的应用潜力,但复杂的抗性结构限制了木质素的高效解聚。最近研究发现,木质素Cα-OH化学氧化可以增强其解聚效率。而木质素酶在木质素碳循环中发挥关键作用,如果能利用木质素酶选择性氧化Cα-OH,将有望提供绿色温和的木质素解聚新策略。本论文以来源于Physisporinus vitreus和Echinodontium taxodii的三种木质素酶-漆酶（Pv-Lac）、多功能过氧化物酶（Pv-VP）和锰过氧化物酶（Et-MnP）为研究对象,系统比较了其酶学性质,以及对酚型β-O-4二聚体模型化合物的Cα-OH氧化规律;在此基础上,利用Pv-Lac氧化木质素Cα-OH,以增强木质素的甲酸催化解聚。分别从P.vitreus和E.taxodii胞外液中分离纯化获得Pv-Lac、Pv-VP和Et-MnP,研究其在不同pH条件下的酶学性质和反应动力学。结果显示:Pv-Lac、Pv-VP、Et-MnP的最适pH分别为2.0、4.5、4.0。与过氧化物酶不同,Pv-Lac反应最适pH和酶稳定性最适pH有很大差异,酸性条件下Pv-Lac的催化活性强但稳定性低,当pH为7.0时,Pv-Lac表现出较高的稳定性和底物亲和力,但催化活性降低。H2O2浓度是影响Pv-VP催化的关键,Pv-VP可以氧化Et-MnP不能氧化的高氧化还原电位底物,而对于低氧化还原电位底物的催化效率低于Et-MnP。成功地合成木质素二聚体模型化合物,并以酚型β-O-4二聚体研究侧链Cα-OH的酶氧化规律。结果表明,当pH为7.0时,Pv-Lac对酚型β-O-4二聚体的催化效率最高,二聚体侧链的Cα-OH被选择性氧化为Cα=O;而pH为3.0或4.5时,Pv-Lac对酚型β-O-4二聚体的催化效率减低,除发生轻微的Cα-OH氧化外,还聚合生成C-C键连接的四聚体。高浓度的H2O2增强过氧化物酶Pv-VP的催化速率,但导致其快速失活;过氧化物酶Et-MnP和Pv-VP催化酚型β-O-4二聚体发生轻微的Cα-OH氧化,同时聚合生成C-C键连接的四聚体。进一步研究了Pv-Lac氧化Cα-OH对甲酸催化解聚木质素的影响。结果显示,Pv-Lac氧化的酚型β-O-4二聚体经甲酸催化解聚后,二聚体的解聚率从6.80 wt%显著上升到36.33 wt%,主要的解聚产物为愈创木酚、香草醛、香草酸和愈创木基丙烷二酮;两种木质素高分子磨木木素（MWL）和碱木素经Pv-Lac氧化后,氧化木质素在甲酸作用下的解聚率分别为84.80 wt%和19.60 wt%,较未经漆酶处理的对照分别增加24 wt%和9 wt%。综上所述,本论文首次利用漆酶氧化木质素Cα-OH,增强甲酸催化木质素解聚的效率,为构建生物改性偶联化学氧化的木质素解聚新策略奠定基础。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 英文缩略表
  • 1 绪论
  •   1.1 木质素概述
  •     1.1.1 木质素的含量及分布
  •     1.1.2 木质素的结构组成
  •   1.2 木质素的生物降解
  •     1.2.1 木腐真菌
  •     1.2.2 木质素酶
  •   1.3 木质素的化学解聚
  •     1.3.1 木质素的氧化解聚
  •     1.3.2 木质素的还原解聚
  •     1.3.3 氧化木质素的解聚
  •   1.4 课题思路、内容及研究路线
  • 2 木质素酶的分离纯化和酶学性质比较研究
  •   2.1 引言
  •   2.2 材料与方法
  •     2.2.1 实验材料
  •     2.2.2 实验方法
  •   2.3 结果与分析
  •     2.3.1 pH值对三种木质素酶活性的影响
  •     2.3.2 pH值对三种木质素酶稳定性的影响
  •     2.3.3 Pv-Lac对不同底物的反应动力学
  •     2.3.4 Pv-VP和 Et-MnP对不同底物的反应动力学
  •   2.4 本章小结
  • 3 木质素二聚体模型化合物的酶氧化改性机制
  •   3.1 引言
  •   3.2 材料与方法
  •     3.2.1 实验材料
  •     3.2.2 实验方法
  •   3.3 结果与分析
  •     3.3.1 木质素二聚体模型化合物的结构分析
  •     3.3.2 三种木质素酶对酚型β-O-4 二聚体的降解动力学
  •     3.3.3 三种木质素酶催化酚型β-O-4 二聚体的产物表征
  •     3.3.4 三种木质素酶对联苯型二聚体的降解动力学
  •     3.3.5 三种木质素酶催化联苯型二聚体的产物表征
  •   3.4 本章小结
  • 4 漆酶氧化木质素的甲酸催化解聚研究
  •   4.1 引言
  •   4.2 材料与方法
  •     4.2.1 实验材料
  •     4.2.2 实验方法
  •   4.3 结果与分析
  •     4.3.1 Pv-Lac氧化酚型β-O-4 二聚体的甲酸催化解聚
  •     4.3.2 Pv-Lac氧化木质素高分子的甲酸催化解聚
  •     4.3.3 Pv-Lac预处理对木质素的分子量影响
  •   4.4 本章小结
  • 5 结论与展望
  •   5.1 结论
  •   5.2 展望
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录 攻读硕士学位期间发表论文

    • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 史起鹏

    导师: 马富英

    关键词: 木质素酶,木质素,木质素二聚体模型化合物,氧化,甲酸催化解聚

    来源: 华中科技大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学

    专业: 生物学

    单位: 华中科技大学

    分类号: Q505

    DOI: 10.27157/d.cnki.ghzku.2019.001007

    总页数: 89

    文件大小: 2564K

    下载量: 26

    相关论文文献

    • [1].外电场中OH分子的激发与势能函数[J]. 四川大学学报(自然科学版) 2020(02)
    • [2].1,25(OH)_2D_3对关节滑膜分泌透明质酸的影响[J]. 武警后勤学院学报(医学版) 2019(11)
    • [3].OH卡牌在大学生创新创业教育课程教学中的应用[J]. 科技创新导报 2020(05)
    • [4].1,25(OH)_2D_3联合顺铂对原代肺腺癌细胞周期及调控因子的影响[J]. 现代肿瘤医学 2020(22)
    • [5].运用OH卡牌提升亲子关系的个案报告[J]. 中小学心理健康教育 2020(29)
    • [6].梦想启程——OH卡牌与绘画技术在高中心理活动课中的应用案例[J]. 中小学心理健康教育 2017(05)
    • [7].OH卡技术在心理咨询中的作用及思考[J]. 现代职业教育 2017(18)
    • [8].1,25(OH)_2D_3对非酒精性脂肪性肝病肠道菌群及免疫调节的研究进展[J]. 胃肠病学和肝病学杂志 2020(11)
    • [9].300例炎症性肠病患者血清25(OH)维生素D水平与疾病活动性的相关性[J]. 临床医药文献电子杂志 2019(A3)
    • [10].维持性血液透析患者1-25(OH)_2D_3水平及其与胰岛素抵抗的相关性研究[J]. 透析与人工器官 2020(02)
    • [11].1,25(OH)_2D_3对糖尿病视网膜病变患者单个核细胞增殖与分泌细胞因子的影响[J]. 新疆医科大学学报 2016(09)
    • [12].早期糖尿病肾病患者1,25-(OH)_2D_3及炎性因子的变化及骨化三醇胶丸的干预作用[J]. 疑难病杂志 2014(04)
    • [13].生化汤捕获自由基·OH作用考察[J]. 医药导报 2013(07)
    • [14].语料库驱动的半词搭配与语义韵研究:以半词oh为例[J]. 内蒙古农业大学学报(社会科学版) 2011(03)
    • [15].血浆25(OH)维生素D水平对冠状动脉旁路移植术后新发心房颤动的影响[J]. 中西医结合心脑血管病杂志 2020(17)
    • [16].肝素结合蛋白与1,25-(OH)_2D_3在慢性阻塞性肺疾病急性加重期患者血清中的表达水平及临床意义[J]. 广州医科大学学报 2016(02)
    • [17].1,25(OH)_2D_3在急性心肌梗死患者中的表达及其与血清hs-CRP、MMP-9的关系[J]. 医学综述 2015(14)
    • [18].·OH对肌原纤维蛋白中敏感氨基酸的氧化效应分析[J]. 分析测试学报 2013(09)
    • [19].富硒小麦苗麦绿素清除·OH能力的研究[J]. 农业机械 2013(32)
    • [20].多孔淀粉微球对OH~-的吸附性能及动力学研究[J]. 食品科技 2011(02)
    • [21].利用OH自由基特征发射谱测量正庚烷的点火延迟时间[J]. 光谱学与光谱分析 2011(02)
    • [22].羟基(—OH)对煤自燃侧链活性基团氧化反应特性的影响[J]. 煤炭学报 2020(01)
    • [23].甲状腺癌患者1,25-(OH)_2D_3水平变化及临床价值[J]. 云南医药 2020(05)
    • [24].OH卡技术在心理咨询中的应用及思考[J]. 科技经济市场 2014(07)
    • [25].吡咯与OH反应机理和动力学研究[J]. 绵阳师范学院学报 2017(08)
    • [26].桔梗糖蛋白的组成分析和对·OH的清除作用的研究[J]. 食品工业科技 2016(03)
    • [27].1,25(OH)_2D_3对血管紧张素Ⅱ诱导的肾小管上皮细胞转化的抑制作用[J]. 中国现代医学杂志 2014(10)
    • [28].1,25(OH)_2D_3合成及代谢酶与大鼠施万细胞关系研究[J]. 中国神经免疫学和神经病学杂志 2013(04)
    • [29].话语标记语OH的认知语用功能分析——以The Big Bang Theory为例[J]. 太原城市职业技术学院学报 2013(08)
    • [30].青岛市孕期妇女血清1.25(OH)_2D_3水平及与微量元素含量的相关性研究[J]. 中国优生与遗传杂志 2009(05)

    标签：;  ;  ;  ;  ;  

    Cα-OH生物氧化增强木质素的甲酸催化解聚研究
    下载Doc文档

    猜你喜欢

    © 2024 毕论降 版权所有 鄂ICP备12018319号-6