导读:本文包含了吸附和解离论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:表面,原理,催化剂,原子,密度,构型,理论。
吸附和解离论文文献综述
Tariq,Usman[1]（2018）在《硫化氢在铑和镍表面吸附解离的第一性原理研究》一文中研究指出基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理被广泛应用于过渡金属表面小分子的吸附和解离机理的研究,构成了有关异质催化的重要部分。金属铑和铑基催化剂以及镍和镍催化剂在诸如碳氢化合物的加氢、加氢脱硫和加氢脱氮、氢溢出反应、费舍尔-托奇(Fischer-Tropsch)合成、石油精炼和天然气转换等诸多领域发挥着重要作用。然而,这些催化剂极易被硫化氢和二氧化硫等腐蚀而失活。因此研究像H2S,HS,S和H这样的小分子和分子基对于Rh和Ni表面的影响无疑是具有巨大的研究和应用价值。在这篇博士论文中,我们应用自洽周期性密度泛函理论,研究了 H2S在Rh(100)、Rh(11)、完整Ni(1 10)和硫覆盖的镍(110)表面上的吸附和解离。在研究中,我们计算并分析了吸附的H2S的吸附能、结构参数和振动频率等所有的重要物理参数。进一步我们阐明并且作图表示在这些表面上H2S和HS自由基所有可能的脱氢路径、势垒高度数值。首先,我们用第一原理法研究了 H2S在Rh(100)表面的吸附和解离。结果发现H2S在桥位梁、顶位和空洞位的吸附能力弱,吸附能分别为-0.98,-0.86和-0.82 eV。与H2S形成对比的是,HS在Rh(100)表面的空洞位有很强的化学吸附,吸附能为-4.33 eV,而S和H原子则倾向于在空洞位吸附。通过CI-NEB方法,我们搜寻到了 Rh(100)表面上H2S吸附解离的四种最可行路径,能量势垒分别为0.19eV、0.25eV、44meV和98meV。打开SH自由基中S-H键的能垒在具有和没有氢原子共吸附的情况下几乎差不多低。研究表明,H2S在Rh(100)表面上的吸附解离在动力学和热力学上都是一个自发的过程。其次,我们通过基于DFT方法的第一原理系统地研究了 H2S在Rh(1 10)表面的吸附和解离。在有关吸附机理上,我们探讨了吸附位点的选择性,确定了 H2S在高对称吸附位点上有强吸附能力,其首选长桥位点(LB)具有吸附能-1.00 eV。我们还发现,HS的化学吸附比H2S在Rh(110)表面的吸附能高,有-3.76 eV之多。在这种情况下,在空心和短桥位的原子S和H结合更强。在第一和第二H2S脱氢过程中,破坏S-H键的能量势垒分别为0.18-0.36和0.30 eV。通过进一步研究,我们采用电子状态密度来阐明吸附的H2S与Rh(110)表面的相互作用。因此,我们最终的计算结果证实了 H2S在Rh(110)表面的解离是放热的,同样也是一个可以自发发生的过程。最后,我们研究了在清洁和硫覆盖的Ni(110)表面的H2S吸附与解离过程。在这两个表面上,我们探讨了 H2S、HS、H和S对于吸附点位的选择,发现H2S在其高对称吸附位点上被强力吸附,两个表面都有首选的短桥(sb)位点。此外,我们发现在清洁Ni(110)表面HS的化学吸附比H2S在合适的短桥位(sb)更强具有-3.59 eV吸附能,并且在硫覆盖的Ni(110)表面吸附能有利的中空位置结合能为-3.57eV。在第一个H2S脱氢过程中,在清洁Ni(1 10)表面上的S-H键断裂的能量势垒是0.08-0.46 eV,而在硫覆盖的Ni(1 10)表面上稍高一点～0.10-0.78 eV,而在第二个脱氢过程中,清洁Ni(1 10)表面的能量势垒是0.19 eV。为了获得更详细的信息,作者用电子状态密度来表征吸附的H2S与两个表面不同Ni(110)表面的相互作用。综上所述,我们的结果表明,在清洁和硫覆盖的Ni(1 10)表面上H2S的分解都是放热过程,也是一个自发过程。而在动力学和热力学上,表面硫化物的存在避免了 H-S键断裂过程。(本文来源于《浙江大学》期刊2018-10-17）
付玲,张帅,吕林霞,何朝政,宋海珍[2]（2018）在《NO在Ir(111)表面吸附与解离的第一性原理研究》一文中研究指出本文系统研究了NO在Ir(111)表面的吸附,解离,以及可能的N_2生成机理.结果表明,顶位吸附的NO,其解离能垒较高(3.17 eV),不会发生解离,而叁重Hcp和Fcc空位吸附的NO发生解离,能垒分别为1.23和1.28 eV.N_2是唯一的生成物,不会有副产物N_2O的产生.其最可能的反应路径为N和NO经过N_2O中间体而生成N_2,而不是直接N提取和N-N聚合产生N_2的机理.(本文来源于《原子与分子物理学报》期刊2018年03期）
孟江,李淑萍,王继刚[3]（2018）在《CO_2在中性及带负电Be_n~m(n=4,7,10,12,m=0,-1)团簇表面的吸附与解离（英文）》一文中研究指出运用密度泛函理论,对中性及带负电的Be_n~mCO_2(n=4,7,10,12,m=0,-1)团簇进行了构型优化,稳定性和电子性质分析.结果表明:CO_2吸附于Ben和Ben-1团簇表面时,C-O键长均有不同程度的伸长.其中Be4CO_2-1,Be12CO_2-1中CO_2分子的一个C-O键自然断裂(伸长量达到了134%和156%),为典型的解离性吸附.Be团簇表现出了较好的吸附CO_2分子的能力,特别是带负电以后,吸附能明显增大(约为3.16 e V--5.965 e V).电子性质分析表明,带负电升高了相应团簇的前线轨道能级,使轨道杂化发生在费米能级处附近,从而增强了CO_2分子与相应团簇的成键能力.(本文来源于《原子与分子物理学报》期刊2018年04期）
肖香珍,杨理,苏晓[4]（2018）在《肼在Ir(100)表面吸附与解离的第一性原理研究》一文中研究指出采用密度泛函理论,结合周期性平板模型,研究了N_2H_4在Ir(100)表面上的吸附和脱氢分解.计算了N_2H_4以及其脱氢中间体(N_2H_x,x=1,2,3)的最稳定的吸附位置和吸附结构,分析了其电子结构.在Ir(100)面上,N_2H_4以反式构象的形式优先吸附在顶位,N_2H3,N_2H_2及N_2H均以顺式构象吸附在桥位,它们的吸附能均较高,说明N_2Hx均能稳定吸附在Ir(100)面上,且均为化学吸附,N_2H_2吸附能最大.通过N_2H_4的一系列脱氢反应(N_2H_x→N_2H_(x-1)+H),确定了每步反应的反应能量、过渡态的结构以及所需活化能,结果表明,N_2H_4逐步脱氢得到N_2和H_2环境友好型产物的反应是可行的,且第叁步反应为速控步.(本文来源于《分子科学学报》期刊2018年02期）
张菁菁,刘艳琦,李艽,梁小刚,段海明[5]（2017）在《H_2在Al_(12)X(X=Al,Ni,Cu)团簇表面解离吸附的第一性原理研究》一文中研究指出以Ni和Cu原子中心替换的二十面体Al_(12)X(X=Ni、Cu)团簇为基体、采用密度泛函理论系统计算研究了H原子及H_2分子在团簇表面的吸附,并对比了纯Al_(13)团簇对H及H2的吸附,结果表明:相对于纯Al_(13)中H原子的桥位吸附、掺杂团簇Al_(12)X(X=Ni、Cu)中H原子均吸附于团簇顶位;无论是吸附H原子还是H_2分子,Al_(12)Ni的几何结构均发生大的畸变;相较H_2在纯Al_(13)团簇表面的解离吸附,H_2在掺杂团簇Al_(12)X(X=Ni、Cu)表面的解离反应过程中反应能均增大、势垒均降低,这表明掺杂团簇Al_(12)X(X=Ni、Cu)相较纯Al_(13)团簇更有利于H_2解离吸附的发生.(本文来源于《原子与分子物理学报》期刊2017年05期）
汤妍,王阳刚,梁锦霞,李隽[6]（2017）在《水在Au_1/CeO_2单原子催化剂上吸附与解离的理论研究（英文）》一文中研究指出自Haruta和Hutchings发现负载的纳米金催化剂的催化活性后,负载型金催化剂一直是非均相催化的研究重点之一.近年来,单原子催化剂因其优异的活性、选择性,超高的原子利用效率,引起了科学家们的广泛关注.越来越多的单原子金催化剂被成功制备,并被证实具有很好的催化活性.水,作为环境中最常见的物质,在实际的催化体系中往往难以避免,即使在超高真空环境中也会有痕量的水气存在.水的解离不仅是水煤气反应的重要步骤之一,而且对别的反应也有一定的促进作用.尽管水和纳米团簇催化剂之间的研究已经颇有成效,但水和单原子金催化剂之间的作用还不是非常清晰.因此,我们采用密度泛函理论从原子尺度研究了水和Au1/CeO_2单原子催化剂的相互作用.我们首先研究了水在完美CeO_2表面和含有一个氧空位的CeO_(2-x)表面上的解离过程,研究发现分子态的水和解离态的水在完美CeO_2表面可以共存,而一旦在表面形成氧空位后,由于较低的能垒和极大的放热,解离态的水将占据绝对优势.接下来探索了水在完美Au1/CeO_2表面和含有一个氧空位的Au1/CeO_(2-x)表面上的解离过程,发现结论恰好和CeO_2表面相反.水的解离过程在完美的Au1/CeO_2表面几乎是一个无能垒的过程,并且解离会放出大量的热量.而一旦在表面形成氧空位后,单原子Au的轨道处于满占状态,无法提供水的吸附位点.水的解离过程在Ce位点进行,分子吸附能与解离吸附能相当,分子态与解离态共存.为了进一步理解单原子金在水的解离过程中起到的作用,我们分析了水和Au_1/CeO_2之间的电子相互作用.研究结果表明,单原子金不仅为水的吸附提供了位点,金的5d轨道和水的2p轨道之间的相互作用还有效减弱了水中氧氢键的强度,使水的解离更容易进行.由此可见,在涉及到水解离的反应中,以Au_1/CeO_2为代表的单原子催化剂有望带来新的突破.最后,我们还测试了范德华力对研究体系的影响.研究发现尽管范德华力会使吸附能的绝对值增加,但是并不影响我们得到的结论.(本文来源于《催化学报》期刊2017年09期）
肖香珍[7]（2017）在《NH_x(x=1～3)在金属Ir表面吸附与解离的第一性原理研究》一文中研究指出采用密度泛函理论,在slab模型下,研究了NH_x(x=1~3)在Ir(100)、Ir(111)和Ir(110)表面上的最稳定吸附位置、几何构型以及逐步脱氢分解过程,计算了相应的吸附能和活化能.计算结果表明,在Ir(100)、Ir(111)面上,NH_3是以C_3轴垂直吸附在顶位,在Ir(110)上,NH_3是以N-Ir键与表面成68.6°吸附在顶位,且吸附能依赖于表面的结构而不同,相比而言,NH_3更容易吸附在开放表面Ir(100)、Ir(110)面上,说明NH_3在这些表面的吸附具有结构敏感性.NH_(x(x=1~3))的分解,在Ir(100),NH_3的吸附与分解存在竞争,在Ir(110)面NH_3最容易分解,在Ir(111)面NH_3是分子性吸附,不能分解.NH_2、NH在叁个表面均能够分解,在Ir(110)面活化能均较高.(本文来源于《原子与分子物理学报》期刊2017年04期）
陈荐,李超,任延杰,陈建林[8]（2017）在《H_2O在Cu(111)表面吸附和解离的第一性原理》一文中研究指出为了研究H_2O对锂离子电池负极集流体铜表面的影响,采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,对H_2O在Cu(111)面的吸附和解离进行了计算。通过Materials Studio软件的Dmol 3模块,计算了相关的几何参数、能垒和态密度等。研究结果表明,H_2O在清洁和预吸附O的Cu(111)表面吸附的最稳定吸附位置都为top位,且H_2O都以分子形态进行吸附。通过态密度分析表明,当H_2O在预吸附O的Cu(111)表面吸附时,O 2p态与Cu 3d态有较强的杂化作用,而在清洁表面则不明显;H_2O在清洁Cu(111)表面解离的能垒为148.54kJ/mol,当在预吸附O原子的Cu(111)表面解离时,能垒明显降低到92.73kJ/mol,表明预吸附O原子能促进H_2O在Cu(111)表面的解离。(本文来源于《长沙理工大学学报(自然科学版)》期刊2017年02期）
刘绍丽,焦海军[9]（2017）在《水在铁基催化剂的解离吸附机理》一文中研究指出水与固体表面的相互作用涉及环境化学、电化学、腐蚀及生物物理、材料科学、润滑、生物现象及多相催化等众多领域。在多相催化方面水和固体催化剂的的相互作用涉及许多能源相关的工业催化过程,如费托合成、甲烷水蒸汽重整、水煤气变换反应,低碳醇合成以及燃料电池。因此,研究水和固体催化剂的相互作用具有重大的理论和实践意义。费托合成和水煤气变换反应是能源领域非常重要的催化转化过程,所用催化剂包括铁钴钌镍铜等一系列过渡金属。在此基础上我们系统的研究了水在铁基和钴基催化剂上的表面形态和作用机理。研究结果阐明了水与金属铁、钴表面的作用规律和机理,合理的解释了实验所观察到的众多现象,为进一步研究费托合成机理和催化剂结构与稳定性以及水参与的其它多相催化反应提供了新的理论基础(本文来源于《第十叁届全国量子化学会议报告集》期刊2017-06-08）
李亚利,陶慧琳,林晶,方振兴,李奕[10]（2017）在《氧气在ThO_2(111)缺陷表面吸附和解离行为的理论研究》一文中研究指出ThO_2作为新型核燃料,在轻水反应堆和高温气冷反应堆等领域具有重要的应用前景[1]。从安全使用和储存角度上来看,考察O_2分子在ThO_2表面的吸附和分解行为是十分必要的。本文采用基于赝势平面波基组的PBE+U方法,对存在FS0、FS+和FS2+叁种类型色心的ThO_2(111)缺陷表面的构型和电子结构进行研究[2],并考察了O_2在叁种缺陷表面的吸附构型和分解机理。研究结果表明,随着色心所带正电荷的增加,对应的缺陷构型更容易形成,FS0和FS+表面的电子均定域在缺陷位置(图a和图b),氧缺陷的形成不会导致周围Th原子5f轨道出现明显的电子占据情况。对于ThO_2(111)完整表面,O_2分子与表层原子之间距离较远(图c),以弱的物理吸附方式处在表面上,吸附能的计算结果为0.14 eV。相比于完整表面,氧气分子与缺陷表面之间存在较强的相互作用。以Fs0型缺陷表面为例(图d),吸附后O_2中的一个O原子填充在缺陷位上,另一个O原子处在两个相邻Th原子之间的桥位,吸附后O-O键长拉伸至1.49?,相应的吸附能为-6.16 e V。本文进一步对O_2分子解离后的最稳定吸附构型以及解离途径进行了研究。(本文来源于《第十叁届全国量子化学会议论文集——第叁分会：量子、经典和统计反应动力学》期刊2017-06-08）
吸附和解离论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文系统研究了NO在Ir(111)表面的吸附,解离,以及可能的N_2生成机理.结果表明,顶位吸附的NO,其解离能垒较高(3.17 eV),不会发生解离,而叁重Hcp和Fcc空位吸附的NO发生解离,能垒分别为1.23和1.28 eV.N_2是唯一的生成物,不会有副产物N_2O的产生.其最可能的反应路径为N和NO经过N_2O中间体而生成N_2,而不是直接N提取和N-N聚合产生N_2的机理.
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
吸附和解离论文参考文献
[1].Tariq,Usman.硫化氢在铑和镍表面吸附解离的第一性原理研究[D].浙江大学.2018
[2].付玲,张帅,吕林霞,何朝政,宋海珍.NO在Ir(111)表面吸附与解离的第一性原理研究[J].原子与分子物理学报.2018
[3].孟江,李淑萍,王继刚.CO_2在中性及带负电Be_n~m(n=4,7,10,12,m=0,-1)团簇表面的吸附与解离（英文）[J].原子与分子物理学报.2018
[4].肖香珍,杨理,苏晓.肼在Ir(100)表面吸附与解离的第一性原理研究[J].分子科学学报.2018
[5].张菁菁,刘艳琦,李艽,梁小刚,段海明.H_2在Al_(12)X(X=Al,Ni,Cu)团簇表面解离吸附的第一性原理研究[J].原子与分子物理学报.2017
[6].汤妍,王阳刚,梁锦霞,李隽.水在Au_1/CeO_2单原子催化剂上吸附与解离的理论研究（英文）[J].催化学报.2017
[7].肖香珍.NH_x(x=1～3)在金属Ir表面吸附与解离的第一性原理研究[J].原子与分子物理学报.2017
[8].陈荐,李超,任延杰,陈建林.H_2O在Cu(111)表面吸附和解离的第一性原理[J].长沙理工大学学报(自然科学版).2017
[9].刘绍丽,焦海军.水在铁基催化剂的解离吸附机理[C].第十叁届全国量子化学会议报告集.2017
[10].李亚利,陶慧琳,林晶,方振兴,李奕.氧气在ThO_2(111)缺陷表面吸附和解离行为的理论研究[C].第十叁届全国量子化学会议论文集——第叁分会：量子、经典和统计反应动力学.2017
论文知识图
