导读:本文包含了负载型茂金属催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,金属,双金属,负载,乙烯,纳米,糠醛。
负载型茂金属催化剂论文文献综述
仇昊[1]（2019）在《负载型核-壳结构双金属催化剂的制备及其选择性催化加氢性能研究》一文中研究指出在实现绿色、可持续、循环经济的过程中,催化可以发挥关键作用。设计、开发高效能、高选择性和稳定性的催化剂是催化研究和应用要克服的难题。贵金属Pd具有极强的活化氢气的能力,是活性最高、研究最多的加氢催化剂之一。但Pd催化剂的高活性也带来催化选择性低的问题,例如单金属Pd催化剂会将乙炔完全加氢为乙烷而非乙烯。此外,高昂的价格也成为限制Pd催化剂实际应用的重要因素。通过向单金属催化剂中引入二元金属可有效解决上述问题,且双金属催化剂的结构特性会显着影响催化加氢性能。因此,探寻可控的合成方法制备出结构均一、具有特定结构特性的高选择性催化加氢双金属催化剂十分重要。本论文以提高Pd催化剂的催化加氢选择性和Pd原子利用效率为出发点,设计和制备了核-壳结构Au@Pd/TiO2、Pd@Ag/TiO2双金属催化剂分别用于乙炔和苯乙炔的选择性催化加氢研究,并使用透射电子显微镜(TEM)、电子能谱(XPS)、X-射线衍射(XRD)、CO吸附原位红外光谱(In-situ CO-IR)、高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、紫外可见分光光度计(UV-Vis)等表征手段分析催化剂的结构性质。结合表征分析结果和活性评价结果探讨催化剂结构性质与催化加氢性能的关联机制,主要研究结果如下:(1)在酸性条件下,采用硼氢化钠还原法将Pd沉积在Au/TiO2催化剂上,制备Au@Pd/TiO2用于大量乙烯中乙炔的选择性催化加氢研究。表征结果表明,Pd选择性沉积在Au颗粒表面,形成了Au核Pd壳结构。与单金属Pd催化剂相比,Pd在Au颗粒上具有更高的分散性,主要以分离活性位点的形式存在。在乙炔选择性加氢反应中,双金属催化剂中随着Pd负载量从0.129wt.%降低到0.061 wt.%,催化选择性逐渐提高,当负载量为0.089wt.%时,催化选择性最高。与相似负载量的单金属催化剂相比,Au@Pd(0.089)/TiO2催化剂具有更高的活性和选择性。(2)使用表面还原法将Ag沉积在Pd/TiO2催化剂上,合成的Pd@Ag/TiO2用于苯乙炔的选择性加氢研究。结合各表征分析结果发现,金属Ag沉积在Pd的表面,当Ag的负载量达到0.54 wt.%时,催化剂未测得有H2吸附,说明Pd已被完全包裹,形成了Pd核Ag壳的结构。与单金属Pd催化剂相比,Ag壳阻碍了反应物与催化剂的接触,削弱了催化剂对苯乙烯的吸附,同时促进更多分离的Pd位点形成。对于苯乙炔选择性加氢反应,随着双金属催化剂中Ag的负载量从0.24wt.%增加到0.54wt.%,催化选择性不断提高。当Ag的负载量为0.54 wt.%时,Pd@Ag(0.54)/TiO2催化剂在确保合适的催化活性的同时呈现出优异的选择性。(本文来源于《南京大学》期刊2019-05-01）
李逸龙[2]（2019）在《负载型有机金属催化剂在连续流中制备芳香醇的应用研究》一文中研究指出连续流动化学(Continuous-flow chemistry)是利用微反应技术与化学合成相结合的一门交叉学科,因其安全性高、传热传质速度快等优点在石油化工产品和药物中间体体的开发方面具有重要的应用前景。本论文利用我们课题组前期开发的系列负载型手性有机金属催化剂,采用连续流动化学的方法,研究这些负载型催化剂在X-Cube填充床反应器中应用,重点探讨其催化芳酮类化合物的不对称氢转移反应、偶联/不对称氢转移反应方面的性能,为其潜在的工业化应用提供可支撑的实验室数据和最优化条件。本论文的研究集中在一下两个部分:(1)研究负载型手性有机金属铑催化剂在不对称还原反应的连续流中的应用:利用后嫁接的策略,通过在手性二胺功能化的硅材料(两种二维六方结构的介孔硅(SBA-15和PMO类型)和一种球型介孔无机硅),分别与相应的有机金属铑配位,获得了叁种不同类型的手性铑/二胺功能化的负载型手性有机金属铑催化剂。通过将上述叁类催化剂填装在X-Cube反应器中,研究了在连续流动体系下对苯乙酮进行不对称氢转移还原反应的催化性能。通过对反应温度、共溶剂等因素的筛选,已经试验结果的对比分析,发现了具有二维六方结构的PMO类型的催化剂具有高反应性能和高稳定性能,能在十一个小时内持续获得高达96%的产率和97%的对映体选择性的手性苯乙醇。(2)研究组合的负载型有机金属卡宾钯催化剂和手性有机金属钌催化剂在偶联/还原串联反应的连续流中的应用:通过卡宾钯功能硅源与乙基桥联的硅源共缩聚获得具有二维六方结构的PMO类型的负载型有机卡宾钯催化剂;通过优化卡宾钯催化剂在X-Cube填充床反应器中的偶联反应,获得了最优化的芳香酮与芳硼酸的连续流的反应条件;通过优化负载型有机金属钌/二胺催化剂在X-Cube填充床反应器中的不对称氢转移反应,获得了最优化的联芳酮类化合物的连续流的还原反应条件;组合两个负载型催化剂,优化出的两个催化剂在进行偶联反应以及不对称氢转移还原反应的反应条件,实现了高效地制备手性联苯乙醇的制备,能在十二个小时内持续获得高达96%的产率和97%的对映体选择性的手性苯乙醇。(本文来源于《上海师范大学》期刊2019-05-01）
谢娇阳[3]（2019）在《HZSM-5负载型Fe-Pd双金属催化剂的制备及在木质素氢解中的应用》一文中研究指出木质素是自然界中富含芳香结构的生物质资源,将其催化转化为高价值的精细化学品和燃料,对于解决化石资源短缺及环境污染问题,实现全球的可持续发展具有重大意义。然而,木质素结构复杂且稳定,导致木质素的解聚效率低和芳香单体收率低,这使得木质素的高值化利用面临重大挑战。因此,探索木质素的解聚以制备高收率与高选择性的芳香单体化合物是科学界研究热点之一。本论文采用浸渍法制备了单金属催化剂Fe/HZSM-5和Pd/HZSM-5以及双金属催化剂Fe-Pd/HZSM-5。探究Fe的负载量(5.0 wt%~15.0 wt%)、Pd的负载量(1.0 wt%~5.0 wt%)、焙烧温度(450~650 ~oC)、还原温度(600~800 ~oC)等因素对催化剂形貌和催化性能的影响。结合TPR,BET,XRD,TEM和XPS等表征技术对催化剂的微观结构与催化性能进行分析。研究结果表明,优选的焙烧温度和还原温度分别为550 ~oC和650 ~oC,在单金属Fe/HZSM-5和Pd/HZSM-5催化剂中,Fe和Pd的最佳负载量分别为9.0 wt%和1.0 wt%。制备的双金属Fe-Pd/HZSM-5催化剂,铁与钯颗粒能均匀地负载于载体上,其比表面积和孔体积分别达到264 m~2 g~(-1)、0.23 cm~3 g~(-1)。铁主要以氧化态(FeO_x)形式存在,钯主要以单质形式存在。铁的存在促使了钯颗粒的分散,而钯的存在更有利于FeO_x的还原。FeO_x与Pd的协同作用提高了催化剂的活性,且减少了贵金属Pd的用量。FeO_x的存在一方面抑制了芳香单体的过度加氢,有利于芳香环的保留,另一方面促使了芳基C-O醚键的弱化,有利于木质素单元连接键的断裂。在此基础上,以所制备活性最高的Fe-Pd/HZSM-5为催化剂,开展了木质素定向氢解制备芳香单体化合物的研究,分别考察了温度、催化剂用量、时间和氢气压力等工艺参数对甘蔗渣木质素催化氢解反应效率的影响。使用GC-MS、GPC和~1H-NMR等对降解产物的组成、结构与分布进行分析,结果表明,当采用氢解温度为320 ~oC,催化剂用量为0.08 g(0.1 g木质素),氢解时间为120 min,氢气压力为1.0 MPa时,获得的催化氢解效果最好,木质素的降解率为98.17%,芳香单体化合物的收率可达到27.92%,生物油收率为78.50%。(本文来源于《华南理工大学》期刊2019-04-01）
彭爽,孙逊,孙立波,苏慧娟,刘琦[4]（2019）在《负载型纳米金属催化剂在乙炔选择加氢反应中的研究进展》一文中研究指出综述了不同负载型纳米金属催化剂在乙炔选择加氢反应中的表现,重点探讨金属活性组分及其载体对催化性能的影响。Pd和Ni基催化剂普遍有着较高的乙炔转化率,Au基催化剂更容易获得高的乙烯选择性。而载体的酸碱性、缺陷位、结构性能等也对催化性能发挥着至关重要的作用。最后,对双金属、活泼载体负载型催化剂在乙炔选择加氢反应中的发展前景进行了展望。(本文来源于《石油化工》期刊2019年03期）
姜保成,姜澜[5]（2018）在《负载型铂族金属催化剂研究进展》一文中研究指出负载型铂族金属催化剂具有优良的催化性能,对化工、环保、生物等领域发展影响显着。综述了适用于负载型铂族金属催化剂的各种载体材料(金属氧化物、沸石分子筛、炭材料、其他材料)及其优点,对催化剂制备工艺的发展趋势(单金属→双金属→复杂工艺)进行介绍,并对回收技术(分离载体、分离铂族金属、整体处理)进行讨论,着力提高催化剂的效率和铂族金属的利用率。(本文来源于《贵金属》期刊2018年S1期）
张玉桥,姚建龙,胡凤腾,李思汉,严新焕[6]（2018）在《负载型NiFe双金属催化剂对苯酚加氢性能的研究》一文中研究指出通过KBH4还原的方法制备了负载型镍铁催化剂,并将其应用于苯酚加氢。利用电感耦合等离子体质谱、X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电镜等方法对催化剂进行表征。考察了不同镍铁原子摩尔比催化剂时,反应温度、反应压力对于苯酚加氢反应的影响,并对催化剂的稳定性进行评价。结果显示,当Ni、Fe摩尔比为2∶1,催化剂性能达到最佳;在反应温度为120℃、压力为3. 5 MPa时,催化剂展现出良好苯酚的催化加氢性能,其苯酚的转化率达99. 9%,环己醇选择性为99. 9%。该催化剂循环使用5次未发现明显失活。(本文来源于《现代化工》期刊2018年11期）
周克斌[7]（2018）在《具有规整界面结构的负载型金属催化剂》一文中研究指出利用自下而上的化学合成方法,可以实现对单个纳米晶的成分、尺寸和形状进行控制。对形状确定的纳米晶的研究表明,材料的催化性能不仅对尺寸敏感,而且对其暴露的特定规整晶面是敏感的。在这里主要讨论以暴露确定晶面的氧化物纳米晶为载体的负载型金属催化剂。研究表明,载体的晶面变化可以导致金属-载体界面结构发生变化,从而对金属活性相的催化性能产生深远的影响。这些结果表明,借鉴纳米合成技术,通过简单地调整载体纳米(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20）
吴庆远[8]（2018）在《载体表面性质对负载型金属催化剂的合成与催化性质的影响》一文中研究指出负载型金属催化剂的合成与催化性质受到载体表面性质的影响,尤其当金属颗粒的尺寸极小时,例如金属单原子,金属小簇等,催化剂的合成与催化性质受到的影响更为显着。第一章:首先是催化剂概述,之后概述载体表面性质对负载型金属催化剂的合成与催化性质的影响,最后提出本文的研究内容。第二章:我们用巯基乙酸作为桥梁来连接氧化铝载体和银的前驱体。首先我们在水相中用少量巯基乙酸修饰氧化铝载体,之后用巯基乙酸的巯基来吸附硝酸银中的银离子,使银均匀地负载在氧化铝上,还原后得到负载量为15 wt%,平均粒径很小的银晶种,再通过种子生长法合成负载量为30 wt%,平均粒径小于10 nm的Ag/Al2O3催化剂。我们在合成过程中认识到载体表面有机配体对于合成催化剂的重要性。将催化剂用于乙烯的环氧化反应,我们观察到氧化铝载体的性质对于反应的选择性有很大的影响。第叁章:载体表面有机配体对于合成催化剂十分重要,再结合我们课题组原来的Pd1/TiO2催化剂的合成与催化氢化苯乙烯的工作,我们对Pd1/TiO2催化氢化苯甲醛的性能和机理进行了进一步的研究,该催化剂对于催化氢化苯甲醛有极佳的催化性能,在催化过程中,我们发现了溶剂效应和量子隧穿效应,催化机理是在Pd-O界面上发生的溶剂协助的量子隧穿氢转移过程,同时该催化剂的催化普适性非常好。催化发生在Pd-O界面上而非单一的Pd原子上,让我们进一步认识到载体表面的有机配体不仅在催化剂的合成中起到重要的作用,也在催化过程中起到重要的作用。第四章;我们总结本论文的研究工作,并提出进一步的研究思路和展望。(本文来源于《厦门大学》期刊2018-05-01）
张芸菲[9]（2018）在《负载型Ni基双金属催化剂的化学镀法制备及其催化制氢性能研究》一文中研究指出21世纪全球能源领域面临着巨大挑战,以化石燃料为主的能源格局导致了全球范围内的环境、生态破坏。因此研究开发新型清洁能源越来越受到人们重视[1]。氢能具有燃烧性能好、燃烧热值高、无毒且燃烧使用过程不产生污染物等优点成为了新能源导向,氢能的大规模开发利用离不开清洁高效的制氢方法。碘化氢分解和硼氢化钠水解是两个极具特点的产氢反应。前者是碘硫热化学循环分解水制氢中的产氢步骤,后者NaBH4本身氢储量10.8 wt%,与水反应后产氢量达到其本身氢含量两倍。催化剂是这两个产氢反应顺利发生的关键。本论文以这两个反应为探针反应,开展负载型镍基催化剂的制备,表征及催化性能研究。本论文采用化学镀法制备了负载型镍基双金属(如Ni-Mo-P、Ni-Mo-B)催化材料,通过研究影响化学镀效果的关键因素(如载体活化、化学镀参数、还原剂种类等),探究化学镀法制备高分散纳米镍基双金属催化剂的制备规律。具体实验方法为:首先,以活性碳为载体,分别负载Pd及Ir为活化金属对载体进行活化,将活化的载体加入到以硼氢化钾或次磷酸钠为还原剂的Ni-Mo双金属镀液中,实施双金属的化学镀沉积,来制取负载型镍基双金属催化剂。其次,应用XRD、TEM、XPS等催化剂的物化性能表征技术对制得的催化材料进行表征。之后,催化剂催化性能用于两个不同的制氢反应进行表征,分别为HI分解以及硼氢化钠水解制氢。基于上述催化剂制备、表征及催化性能研究,探索负载型镍基双金属催化剂制备-结构-催化性能之间的关系,制备热稳定性高、催化活性优良,可连续产氢的负载型镍基双金属催化剂。XRD和TEM表征结果显示,化学镀所得催化剂中,活性金属呈纳米粒子高分散于活性碳载体上。且反应后负载金属颗粒虽有所变大,但尺寸仍然比单Ni催化剂中负载颗粒小得多,说明Mo金属的添加增加了催化剂的稳定性。在两个制氢催化反应表征催化剂活性后,研究得出最适宜催化剂组成为10%Ni1.0%Mo/AC。上述研究结果为进一步开展化学镀法制备高活性催化剂提供了实验上的参考。(本文来源于《中国石油大学(北京)》期刊2018-05-01）
杜俊谋[10]（2018）在《负载型Au-Cu双金属催化剂对5-羟甲基糠醛氧化酯化的研究》一文中研究指出生物质广泛分布于自然界中,是一种绿色可再生资源,通过催化方法可将生物质转化成重要的化工产品和燃料,具有良好的应用前景。5-羟甲基糠醛(5-HMF)是一种生物质重要平台化合物,其氧化产物呋喃二甲酸(FDCA)可替代对苯二甲酸作为生产聚酯的单体。由于FDCA具有较高的沸点以及较差的溶解性而难于纯化,一般将其进行酯化制备呋喃二甲酸二甲酯(DMFD)后用于聚酯生产。本学位论文针对5-HMF在甲醇中氧化酯化制DMFD这一反应体系,采用尿素沉积沉淀法以及还原-氧化法制备了 Au-Cu双金属催化剂用于5-HMF氧化酯化及其构效关联的研究。主要取得了下列研究成果:对含有不同过渡金属(Fe、Co、Ni、Cu)以及不同载体的双金属Au催化剂的催化性能进行了考察,发现当以γ-A1203为载体时,Au-Cu双金属催化剂具有很好的催化活性。通过优化Au/Cu比例、预处理条件和反应条件等因素来探究Au-Cu催化剂的活性。结果表明,经还原-氧化预处理的Au-Cu/γ-A12O3具有优异的催化活性,在105 ℃,氧气压力为1.0 MPa条件下反应5 h,DMFD的收率可高达98%,而Au/γ-A1203在同样条件下对DMFD的收率仅有47.9%。说明Au-Cu存在协同作用促进了催化性能。进一步发现预处理方法对催化剂性能具有显着影响,通过直接氧化的Au-Cu/γ-A1203-A对DMFD的收率仅为28.4%,远低于同样反应条件下经过还原-氧化法处理后的Au-CLu/γ-A1203催化剂。对5-HMF氧化酯化的路径进行研究发现,5-HMF中的醛基首先发生氧化酯化,随后羟基再进行氧化酯化生成DMFD。其中羟基氧化是速控步。Au-Cu/γ-A1203经再生后循环反应5次,DMFD的产率从98.2下降至70.8%,说明催化剂发生了失活。对Au-Cu催化剂的构效关联进行了研究,XPS,UV-Vis DRS结果表明经还原-氧化处理的Au-Cu催化剂中Au和Cu之间存在强相互作用,而经氧化处理后的催化剂中Au-Cu相互作用较弱;通过TEM,H2-TPR以及Cu分散度测试可知通过还原-氧化处理后Cu的分散为31.4%,并以CuOx的形式高度分散在Au的表面,形成高度混合的Au-CuOx结构。而对Au-Cu//γ-A12O3-A研究发现,Cu的分散度仅为14.5%,且以较大颗粒的CuOx形式分散在Au表面上。基于以上结果,推测在还原过程中Au和Cu相互扩散形成Au-Cu合金,随后在氧化过程中合金中的Cu发生氧化均匀地偏析在Au表面,形成高度分散且混合均匀的Au-CuOx结构。活性测试表明,这种经过还原-氧化处理形成的Au-CuOx结构促进了 5-HMF的氧化酯化能力。(本文来源于《厦门大学》期刊2018-05-01）
负载型茂金属催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
连续流动化学(Continuous-flow chemistry)是利用微反应技术与化学合成相结合的一门交叉学科,因其安全性高、传热传质速度快等优点在石油化工产品和药物中间体体的开发方面具有重要的应用前景。本论文利用我们课题组前期开发的系列负载型手性有机金属催化剂,采用连续流动化学的方法,研究这些负载型催化剂在X-Cube填充床反应器中应用,重点探讨其催化芳酮类化合物的不对称氢转移反应、偶联/不对称氢转移反应方面的性能,为其潜在的工业化应用提供可支撑的实验室数据和最优化条件。本论文的研究集中在一下两个部分:(1)研究负载型手性有机金属铑催化剂在不对称还原反应的连续流中的应用:利用后嫁接的策略,通过在手性二胺功能化的硅材料(两种二维六方结构的介孔硅(SBA-15和PMO类型)和一种球型介孔无机硅),分别与相应的有机金属铑配位,获得了叁种不同类型的手性铑/二胺功能化的负载型手性有机金属铑催化剂。通过将上述叁类催化剂填装在X-Cube反应器中,研究了在连续流动体系下对苯乙酮进行不对称氢转移还原反应的催化性能。通过对反应温度、共溶剂等因素的筛选,已经试验结果的对比分析,发现了具有二维六方结构的PMO类型的催化剂具有高反应性能和高稳定性能,能在十一个小时内持续获得高达96%的产率和97%的对映体选择性的手性苯乙醇。(2)研究组合的负载型有机金属卡宾钯催化剂和手性有机金属钌催化剂在偶联/还原串联反应的连续流中的应用:通过卡宾钯功能硅源与乙基桥联的硅源共缩聚获得具有二维六方结构的PMO类型的负载型有机卡宾钯催化剂;通过优化卡宾钯催化剂在X-Cube填充床反应器中的偶联反应,获得了最优化的芳香酮与芳硼酸的连续流的反应条件;通过优化负载型有机金属钌/二胺催化剂在X-Cube填充床反应器中的不对称氢转移反应,获得了最优化的联芳酮类化合物的连续流的还原反应条件;组合两个负载型催化剂,优化出的两个催化剂在进行偶联反应以及不对称氢转移还原反应的反应条件,实现了高效地制备手性联苯乙醇的制备,能在十二个小时内持续获得高达96%的产率和97%的对映体选择性的手性苯乙醇。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
负载型茂金属催化剂论文参考文献
[1].仇昊.负载型核-壳结构双金属催化剂的制备及其选择性催化加氢性能研究[D].南京大学.2019
[2].李逸龙.负载型有机金属催化剂在连续流中制备芳香醇的应用研究[D].上海师范大学.2019
[3].谢娇阳.HZSM-5负载型Fe-Pd双金属催化剂的制备及在木质素氢解中的应用[D].华南理工大学.2019
[4].彭爽,孙逊,孙立波,苏慧娟,刘琦.负载型纳米金属催化剂在乙炔选择加氢反应中的研究进展[J].石油化工.2019
[5].姜保成,姜澜.负载型铂族金属催化剂研究进展[J].贵金属.2018
[6].张玉桥,姚建龙,胡凤腾,李思汉,严新焕.负载型NiFe双金属催化剂对苯酚加氢性能的研究[J].现代化工.2018
[7].周克斌.具有规整界面结构的负载型金属催化剂[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018
[8].吴庆远.载体表面性质对负载型金属催化剂的合成与催化性质的影响[D].厦门大学.2018
[9].张芸菲.负载型Ni基双金属催化剂的化学镀法制备及其催化制氢性能研究[D].中国石油大学(北京).2018
[10].杜俊谋.负载型Au-Cu双金属催化剂对5-羟甲基糠醛氧化酯化的研究[D].厦门大学.2018
论文知识图
