基于偏振依赖和频振动光谱模拟分析界面分子取向(英文)

基于偏振依赖和频振动光谱模拟分析界面分子取向(英文)

论文摘要

和频(SFG)振动光谱由于具有很强的偏振依赖性,已被证明是测量表面/界面分子结构、对称性和取向的一种很好的工具.然而,对界面上的SFG光谱强度和分子取向的精确定量分析必须仔细地进行.本本文总结了在分析SFG光谱中常被忽视的参数和因素,并通过考察在气体(超高真空, UHV)/固体界面处CO在Pt和Pd单晶(111)面的吸附以及在氯(碘)化钠盐存在下甲醇(水)在气(固)/液界面上的吸附加以说明其影响.为了直观地估计激光入射角和介质折射率对SFG强度的影响,只(讨论了一个定义的因子|Fyyz|,2)它可以从宏观二阶非线性磁化率项χyyz(2)中单独分离出来,并可代表SSP强度.此外,在界面CO和甲醇分子取向分析中还讨论了折射率和分子超极化率(R)的影响.当IPPP/ISSP相同时, R值较大的分子在Pt上的倾斜角(θ)较小(假设θ<51°), Pd上吸附的CO分子比在Pt上更靠近表面.全内反射(TIR)几何构型增强了SFG的强度,但也放大了折射率对固(SiO2)/液界面上SFG强度的影响.在碘化钠作用下,折射率和R值的变化对甲醇分子在气/液和固/液界面取向的影响相似.本文可为分析具有不同R值的分子在涉及折射率变化的催化剂和液体界面处的取向提供指导.

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文章来源

类型: 期刊论文

作者: Xia Li,Günther Rupprechter

关键词: 和频光谱,表面,界面,多相催化,分子取向,折射率,入射角,分子超极化率

来源: Chinese Journal of Catalysis 2019年11期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 化学

单位: 维也纳技术大学材料化学研究所

基金: in part supported by the Austrian Science Fund FWF through projects Com Cat(I 1041-N28)and DK+Solids4Fun(W1243),by TU Wien via the Innovative Project “SFG Spectroscopy”

分类号: O643.36

页码: 1655-1667

总页数: 13

文件大小: 3180K

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