导读:本文包含了催化亚临界水氧化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:临界,超临界,催化剂,氧化锰,褐煤,苯甲酸,阴离子。
催化亚临界水氧化论文文献综述
兰树仁,柴涛,刘雯雯,张新宇,陈瑞华[1]（2019）在《催化超临界水氧化技术处理核电站废阴离子交换树脂的研究》一文中研究指出为高效处理核电站废阴离子交换树脂,采用催化超临界水氧化技术,探究不同的均相和非均相催化剂对其NH_3-N和COD_(Cr)的影响,并在此基础上,研究非均相催化剂的稳定性和复合催化剂的最佳配比。结果表明:均相催化效果顺序为CuSO_4>Cu(NO_3)_3>MnSO_4>ZnSO_4>Mn(NO_3)_2>ZnCl_2>Zn(NO_3)2>Fe(NO_3)_3。CuSO_4使阴离子树脂COD_(Cr)的去除率达99.93%,出水NH_3-N达21.93 mg·L~(-1)。CeO_2、CuO、TiO_2反应后没有新物质生成,MnO_2反应后有Mn_2O_3生成。非均相催化剂中MnO_2-CeO_2催化效果最佳。优化配比为n(MnO_2):n(CeO_2)=2:3,使阴离子树脂COD_(Cr)的去除率达99.91%。(本文来源于《精细化工中间体》期刊2019年05期）
江昊南[2]（2019）在《超/亚临界二氧化碳与多磺酸离子液对生物质糖类催化转化的影响》一文中研究指出随着社会的飞速发展,石化资源等不可再生资源由于其过度使用而日益枯竭,这同时也导致了环境的严重污染,因此开发清洁的可再生资源迫在眉睫。甘蔗渣是一种常见的木质纤维素生物质,其储量巨大,但是由于复杂的纤维结构很难得到有效利用,作为食品制糖工业中的副产物,它在生产过程中被大量废弃、焚烧从而引起了环境的进一步污染,因此如何有效的将甘蔗渣等木质纤维素生物质转化为化工中的重要平台物质5-羟甲基糠醛(5-HMF)已经成为资源利用的热点问题。为了高效地利用生物质糖类资源,本研究在对木质纤维素生物质进行预处理的基础上,合成了新型高效的催化剂并将其与预处理相结合,将两者共同作用于甘蔗渣,并探究对其水解效果的影响。本文首先以果糖为原料,合成了两种多磺酸离子液体作为催化剂,研究其对于果糖转化的影响,为之后的甘蔗渣降解研究提供理论依据;之后采用了超/亚临界二氧化碳(SC/Sub-CO_2)作为反应的催化剂,进一步研究其对于果糖转化的影响;最后使用常见的木质纤维素生物质甘蔗渣为原料,并使用多磺酸离子液体作为催化剂,催化转化生物质制备5-HMF。主要研究内容与方法如下:(1)利用两步法合成了多磺酸离子液体N,N二磺酸丁基叁乙烯二胺硫酸氢盐(Bi-SO_3H-IL)与六亚甲基四胺磺酸丁基硫酸氢盐(Qu-SO_3H-IL),对其进行FT-IR,~1H-NMR结构表征证明了合成的成功,并测定其哈密特酸度;然后将两种多磺酸离子液体作为催化剂在多种溶剂中催化果糖制备5-HMF,对反应时间(0.5-5 h)、温度(70-100℃)、溶剂与催化剂四个单因素进行研究。结果表明,Qu-SO_3H-IL由于其较高的酸性能够更加有效的催化果糖制备目标产物,在温度较低时(70,80℃),离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)作为溶剂的效果较优;在高温环境下(90,100℃),[Bmim]Cl与二甲亚砜(DMSO)溶剂效应类似,但DMSO作为溶剂时,5-HMF最大得率较高,当温度为100℃时,反应2.5 h得率高达95.64±0.56%。对于两种多磺酸基离子液体来说,催化体系的最佳条件均为溶剂DMSO在100℃下反应2.5 h。同时,该催化体系具有较高的可回收性与可重复性,重复使用6次后,整个体系依旧具有较高的催化性能,催化效果仅降低2.35%。(2)为了使催化体系更加绿色可持续,研究了SC/Sub-CO_2在不同的溶剂中催化果糖制备5-HMF的催化能力,通过对温度、压力和时间的单因素分析,结果显示:当使用[Bmim]Cl作为溶剂时,较高的反应压力对于果糖得率的增长有着显着的效果,一定范围内的高温对催化效果也有一定的提升,但超出范围后,高温对目标产物的得率有反效果,因此SC-CO_2/[Bmim]Cl体系的反应最适条件是9 Mpa,120℃下反应0.5 h,得率为87.21±2.52%;而溶剂为H_2O时,较高的温度对于果糖在非极性溶剂中的转化非常重要,催化体系的酸度与CO_2的压力呈正比,但是酸度超过一定范围后,目标产物发生严重的副反应从而导致其得率降低,当反应温度为180℃时,CO_2压力为6 MPa是制备5-HMF的最适条件,此时对应的pH约为4,由此得到结论Sub-CO_2/H_2O体系的反应最适条件为6 Mpa,180℃下反应2 h,得率为48.50±5.11%。(3)以常见的木质纤维素生物质甘蔗渣为原料,以1-丁基-3-甲基咪唑乙酸盐([Bmim]OAc)为溶剂进行SC-CO_2预处理,并采用FT-IR,XRD,TG,SEM,~(13)C-NMR的方法表征预处理前后的甘蔗渣,接着使用纤维素酶与稀硫酸酶水解与酸水解甘蔗渣制备还原糖,利用HPLC法与DNS法测量水解液中单糖、多糖的含量与总还原糖得率,最后以Bi-SO_3H-IL与Qu-SO_3H-IL在DMSO中催化生物质制备5-HMF。结果表明:经过SC-CO_2/[Bmim]OAc预处理后,甘蔗中的木质素与半纤维素去除率为41.31%与19.20%,但是对甘蔗渣的结构表征显示预处理后甘蔗渣纤维的一级结构并没有发生改变;酶水解与酸水解所得到还原糖得率分别增加了12.57%与22.04%,而在离子液体Qu-SO_3H-IL与Bi-SO_3H-IL催化下,5-HMF得率相比处理之前提高了61.26%与21.03%,这进一步说明了预处理对于生物质的降解有着重要的意义。(本文来源于《江苏大学》期刊2019-05-01）
侯玉翠,杨帆,公丽娇,吴卫泽[3]（2018）在《近临界水中NaVO_3催化O_2氧化褐煤制备含氧化学品的研究》一文中研究指出本文根据褐煤的特点,即氧含量高、水分含量高、热值低等、易自燃等特点,设计选择性氧化催化剂NaVO_3+H_2SO_4和抑制CO_2生成的催化体系,以氧气为氧化剂,将褐煤转化为甲酸、乙酸、草酸、丁二酸、甲酸甲酯、甲缩醛和苯竣酸等含氧化学品。首先考察了NaVO_3/煤比、H_2SO_4含量、反应温度、氧气浓度及氧化时间对反应的影响。结果显示,在所考察的条件下,均具有极大值出现。在NaVO_3/煤比0.27、H_2SO_4含量1.167%、氧化温度160℃、氧气压力3 MPa、氧化时间1 h条件下,含羧基化学品的总收率为54.33 wt%,其中28.66 wt%的甲酸、12.41 wt%乙酸、1.53 wt%草酸、1.16 wt%丁二酸、以及10.82 wt%苯羧酸(包括3.56wt%苯六甲酸、1.38wt%苯五甲酸、1.10 wt%连苯四甲酸、1.04wt%均苯四甲酸、0.85 wt%偏苯四甲酸等)。另外,采用有机溶剂萃取的方法,可将产物分离,催化体系可以重复使用。在反应过程中,褐煤首先转化为水可溶的中间物,然后再转化为小分子酸;第二步是速度控制步骤。在该催化反应体系中,硫酸能够促进褐煤的降解,也能改变钒催化剂的活性。在使用NaVO_3催化氧气氧化褐煤的过程中,VV氧化褐煤以及水溶性中间产物而自身被还原为VIV,然后O2将VIV氧化为VV完成催化剂的再生循环,使得氧化反应持续进行。在上述催化氧气氧化褐煤的过程中,虽然生成了大量的羧基化学品,但大量的碳转化为CO_2(C收率约为55%),降低了褐煤转化过程中碳原子的利用率。通过对催化氧气氧化褐煤制竣基化学品的分析可知,CO_2的生成主要是由于竣基的脱除引起的,而羧基官能团是由于醛基的进一步氧化生成的。在催化氧气氧化褐煤的过程中如果能够保护羧基以及醛基官能团,将能够抑制CO_2的生成。我们研究发现,通过向反应体系内引入甲醇,对羧基以及醛基官能团进行保护,抑制褐煤氧化过程中CO_2的生成。考察了甲醇对褐煤转化以及化学品生成的影响,探究了该体系下褐煤的氧化机理。结果表明,在甲醇-NaVO_3-H_2SO_4水溶液体系内,0.1 g褐煤、NaVO_3浓度为0.45 wt%、H_2SO_4浓度为1.2 wt%、甲醇H_2O体积比为30%、160℃、O_2初压3MPa、反应60min的条件下,CO_2的选择性降至33.1%(不使用甲醇时CO_2选择性为56.3%),化学品收率增加至42.5%(转化为质量收率可达到89.9%,不使用甲醇时化学品质量收率为54.3%),包括甲酸9.0%、乙酸3.5%、草酸0.4%、丁二酸0.3%、苯羧酸2.2%、甲缩醛10.7%(基于甲醛)和甲酸甲酯16.4%(基于甲酸)。机理研究表明,甲醇与醛基之间发生羟醛缩合反应,有效的避免了醛基进一步氧化为羧基;甲醇与羧基之间发生酯化反应,有效的避免羧基脱除生成CO_2;通过上述反应有效的抑制了褐煤氧化过程中CO_2的生成。提出了不同溶液条件下,催化氧气氧化褐煤制备化学品的反应路径。甲醇的引入有效抑制了CO_2的生成,提高了化学品的收率,进而提高了褐煤转化过程中碳原子的利用率。(本文来源于《第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会论文摘要集》期刊2018-09-15）
王琪[4]（2018）在《超临界水氧化催化/非催化降解20种有机物的定量构效关系研究》一文中研究指出超临界水氧化法(Supercritical Water Oxidation,SCWO)是一种能快速有效降解有机污染物的废水处理技术,且不产生二次污染,具有广泛的应用前景。由于有机物种类繁多且处理成本高,定量构效关系成为了一种高效、低廉的研究手段,能够有效地对新兴有机物地活性进行准确的预测。本论文主要研究了超临界水氧化降解20种有机物的TOC去除效果,并探究了温度(325～525℃)和停留时间(0.5～6 min)的影响,通过一级动力学方程拟合计算了超临界水氧化动力学常数K_(scwo),选取邻苯二甲酸氢钾(KHP)为代表物质,全面的对比了20种不同催化剂对超临界水氧化降解KHP的影响,并筛选出了最佳催化剂,进而针对最佳催化剂,研究了催化超临界水氧化降解同样20种有机物的TOC去除率随温度和停留时间的变化,同样通过一级动力学方程拟合计算了催化超临界水氧化动力学常数K_(cscwo)。同时采用Gaussion 09和Material Studio 6.1计算了有机物的18种量子化学参数,通过SPSS Statistics18.0计算了有机物反应速率K_(scwo)及K_(cscwo)与其分子结构之间的相关系数,并建立了QSAR模型。主要结论如下:(1)超临界水氧化法能够有效降解有机物,升高温度和延长停留时间对有机物的降解率都有着显着的提升作用。停留时间为1.5 min,温度升高至525°C时,几乎所有有机物的降解率能达到90%以上。当温度为425°C时,超临界水氧化反应能在6 min之内迅速完成,去除率达到90%以上。通过一级反应动力学模型计算出的不同有机物的超临界水氧化反应速率常数K_(scwo)介于0.32～2.068 min~(-1)之间。(2)不同金属催化剂及杂多酸催化剂均对超临界水氧化降解KHP有促进作用。不同金属离子的催化效果依次为Cu~(2+)＞Fe~(3+)＞Mn~(2+)＞Zn~(2+)＞Ag~+＞Ni~+＞Zr~+＞Ce~(3+),Cu~(2+)具有最佳的催化效果,不同阴离子对催化剂效果的影响程度依次为NO~(3-)＞Cl~-＞SO_4~(2-),不同杂多酸的催化效果依次为磷钨酸>硅钨酸>磷钼酸,大多数金属催化剂的催化效果远高于杂多酸催化剂。综上,选择出最佳催化剂为Cu(NO)_2,在温度425°C,停留时间为1 min时,KHP的降解率提高了31.7%。(3)催化剂的加入能够提高反应速率,降低反应温度,缩短反应时间。CSCWO中有机物去除率达到90%的平均温度相比于SCWO下降了61.9℃。有机物去除率达到90%的平均停留时间缩短了2.9 min。反应温度在325～425℃的低温范围及停留时间较短时,催化剂的促进效果更加显着。利用一级动力学模型计算出的不同有机物的反应速率常数K_(cscwo),其值介于0.855～2.731 min~(-1)之间。(4)K_(scwo)与q(H~+)、Fukui(-)_(min)和Fukui(0)_(min)相关性最显着;K_(cscwo)与q(H+)、μ和Fukui(-)_(min)相关性最显着。说明SCWO及CSCWO降解有机物的速率都与物质的反应位点活性密切相关。(5)SCWO的最优模型为M3_(scwo):K_(scwo)=0.082+3.531 q(H+)_(max)+2.368 E_(LUMO)-3.875 Fukui(-)_(max),M3_(scwo)中包含代表位点活性的q(H+)_(max)和Fukui(-)_(max),代表键能差异的E_(LUMO),影响超临界水氧化有机物的主要因素为位点活性。CSCWO的最优模型为M4_(cscwo):K_(cscwo)=0.365+3.262q(H+)_(max)+7.909 Fukui(-)_(max)+3.079 E_(HOMO)-0.195μ。影响催化超临界水氧化降解有机物的因素包含三个方面,即代表亲和能力的μ,代表活性位点的q(H+)_(max)和Fukui(-)_(max),代表键能差异的E_(HOMO)。模型M3_(scwo)和M4_(cscwo)均具有良好的稳定性和预测能力,可分别用于有机物在SCWO和CSCWO中的降解速率的预测。(本文来源于《上海交通大学》期刊2018-01-01）
张辉,陈怡,邓超[5]（2016）在《催化超临界水氧化法连续检测水中总有机碳的研究》一文中研究指出超临界水氧化法(Supercritical water oxidation,SCWO)是一种废水处理高级氧化技术1。前期研究把SCWO用于水质总有机碳(total organic carbon,TOC)的检测研究2。催化超临界水氧化法(CSCWO)是把催化剂引入到SCWO过程中。本文研究了Cu~(2+)溶液的加入对SCWO法检测TOC的影响。实验选择苯甲酸溶液作为模拟废水,CuSO_4为催化剂。氧化剂为H2O2溶液。氧化剂量用氧化系数(H2O2multiple)表示,是氧化剂实际供应量与理论需要量的比值。研究表明苯甲酸溶液的浓度和红外检测器的信号之间有着很好的线性关系,这表明利用SCWO检测水质TOC的方法是可行的。对比加催化剂和不加催化剂条件下,温度对检测结果的影响,结果如图1所示。在CuSO_4的催化作用下,TOC检测率在380 OC时就达到了最高值,而没有催化剂时该温度下的转化率为35%。这表明催化剂的加入能大大降低反应温度。对比加催化剂和不加催化剂提交下H2O2氧化系数对TOC检测率的影响。结果表明CuSO_4催化剂的加入大大降低了氧化剂的用量。催化剂的加入使得检测条件更加温和,从而使得该检测装置更加可行。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十六分会：环境化学》期刊2016-07-01）
檀东东[6]（2016）在《超（亚）临界水热合成技术构建复合金属氧化物催化氧化甲苯的研究》一文中研究指出在VOCs的众多处理技术中,催化燃烧技术因处理效率高、能耗低及无二次污染等优点成为最具应用前景的处理技术之一。催化燃烧技术的关键在于选用高效、适用的催化剂制备手段开发具有高活性及高稳定性的催化材料。本文基于一种新型、快速、绿色的制备技术——超(亚)临界水热合成技术(CHFS),开发了Pd、Pt双贵金属负载型催化剂以及Mn-Ce复合金属氧化物催化剂,并研究了超(亚)临界水环境对产物物化性质以及其甲苯催化燃烧性能的影响。首先,本文利用CHFS技术制备了Pd/NiO系列催化剂,并探究了其对甲苯的催化燃烧性能。研究结果显示,基于超(亚)临界水环境一步获得的Pd/NiO样品相比于传统浸渍法具有更高的比表面积及更佳的氧化还原性能,在甲苯催化燃烧应用中显示了更佳的催化活性,其在273℃就实现了对甲苯的完全降解。此外,论文还通过在CHFS制备过程中添加还原性助剂(甲酸)的方式实现对Pd的价态调控,获得了具有更多Pd(0)的样品,使其对甲苯完全降解温度从273℃降低到200℃。基于Pt的进一步修饰,sc-Pd-Pt/-NiO-R催化剂在更低温度(170℃)实现了对甲苯的完全降解,其在热稳定性测试中(170℃,连续50h),没有发现明显的活性下降且矿化率接近100%。其次,本文利用CHFS技术制备了Pt/CeO2系列催化剂,并探究了其对甲苯的催化燃烧性能。研究结果显示基于超(亚)临界水环境一步合成的Pt与Ce02之间存在强相互作用,在甲苯催化燃烧应用中显示了较佳的催化活性,其在225℃即实现了对甲苯的100%氧化。通过在CHFS制备过程中添加还原性助剂(甲酸)实现了对Pt价态调控,获得了具有更多Pt0的样品,其对甲苯的完全降解温度降低到175℃。基于Pd/NiO的复合改性,sc-Pd-Pt/CeO2-NiO(1:1)催化剂在更低温度(150℃)下实现了对甲苯完全降解,其在热稳定性测试中(250℃,连续50h),没有发现明显的活性下降且矿化率接近100%。最后,基于CHFS技术,本文还制备了M-Ce(其中M=Mn、Fe、Co、Ni)系列复合金属氧化物催化剂。通过元素筛选发现,Mn元素掺杂对Ce02的催化性能提升最为明显,其最优掺杂量为Mn/(Mn+Ce)=20%。该催化剂在240℃就实现了对甲苯的完全降解。此外,通过Mg的掺杂改性,可进一步提高催化剂的催化活性及热稳定性,使其对甲苯的完全降解温度从240℃降低到220℃,并在热稳定性测试中(220℃,连续50h),没有发现明显的活性下降且矿化率接近100%。(本文来源于《浙江大学》期刊2016-06-06）
张竞宜[7]（2015）在《超（亚）临界水法建构复合金属氧化物催化氧化挥发性有机物的研究》一文中研究指出挥发性有机物(VOCs)是大气中主要的污染物之一,催化氧化技术是目前被公认的最具应用前景的VOCs减排技术之一,具有处理效率高、能耗低以及无二次污染等特点。该技术的核心在于高性能催化材料的开发。与单一组分的金属氧化物催化材料相比,复合金属氧化物表现出了更好的催化性能和应用前景。有鉴于此,本论文基于一种新兴的纳米材料制备技术——连续式超(亚)临界水纳米材料制备技术(简称CHFS)进行了高性能复合金属氧化物催化材料的制备研究,并探究了CHFS技术对产物性质以及对VOCs催化氧化性能的影响,以期为CHFS技术的应用推广和VOCs高效催化材料的开发提供实验基础和理论依据。本文首先利用CHFS技术制得了Ce0.6Zr0.3La0.05Y0.05O2/AlOOH复合载体材料,并与共沉淀法比较,考察了不同制备方法对材料的形貌以及热稳定性的影响。研究发现,CHFS法能使铈基颗粒较为均匀地分散在A1载体表面,从而有效提高了载体的热稳定性。基于该载体,本文分别利用CHFS法和浸渍法进行了贵金属Pd的负载。结果表明,相比于浸渍法,CHFS法能更显着地提高Pd在载体表面的分散度,并增强Pd与铈基颗粒间的相互作用,从而使该材料在145℃左右就能基本实现甲苯的完全氧化。其次,有鉴于CHFS技术在制备负载型材料中的优势,本文利用该制备技术制得了具有较高比表面积的负载型钙钛矿LaCoO3/MgO材料。通过与柠檬酸法比较,发现CHFS法能够使LaCoO3与MgO间呈“承载式”的负载方式,这不仅提高了材料的抗烧结能力,同时也增强了活性相与载体间的相互作用,使得Mg2+离子部分取代LaC003中的B位离子(Co3+),进一步促进了其甲苯和甲烷的催化氧化性能。活性测试表明,CHFS法制备的LaCoO3/MgO材料分别在240℃与521℃就基本实现了甲苯与甲烷的完全氧化。在制得L aCoO3/MgO材料的基础上,本文利用CHFS法进一步对LaCoO3中的A位(La3+)进行了掺杂改性,经筛选掺杂离子以及优化添加量后,制得了高性能的La0.9Ca0.1CoO3/MgO材料。研究了Ca和Mg元素同时掺杂对材料性质以及催化氧化性能的影响。结果表明,Ca和Mg同时掺杂有助于同面催化氧化反应(suprafacial reaction process)的进行,但对界面催化氧化反应(intrafacial reaction process)有一定的抑制作用。鉴于上述钙钛矿氧化物仍需进行后续的高温焙烧才能获得纯相,导致比表面积下降,影响其催化性能。本文在最后通过改进混合反应器,优化制备条件,实现了CHFS法一步快速制备高比表面积LaMnO3钙钛矿材料(反应时间仅为7s,比表面积最高可达88.3 m2/g)。与柠檬酸法比较发现,CHFS法一步合成的钙钛矿材料显示出了更好的甲苯催化氧化性能。(本文来源于《浙江大学》期刊2015-01-05）
胡紫芳,姜浩锡,李桂明[8]（2014）在《Mn-M-O/TiO_2-Al_2O_3催化超临界水氧化氨氮废水》一文中研究指出以Mn和M(Ce、Cu、Co)的氧化物为活性组分、TiO2-Al2O3(TA)为载体,分别制备了3种不同Mn/M物质的量之比的双金属负载型Mn-M-O/TA催化剂。在连续超临界水氧化装置上及460℃、26 MPa、停留时间4~5 s和氧化剂剂量为化学剂量3倍的条件下,考察了各催化剂对氨的降解活性,结果表明Mn-Cu-O/TA催化剂具有较好的氨降解性能,Mn-Cu-O/TA-55催化剂氨转化率为55.8%。采用XRD、XPS、TPR等方法对Mn-M-O/TA催化剂进行了表征,添加铜后催化剂还原性能的提高,有利于氨转化率的提高。(本文来源于《化学工业与工程》期刊2014年06期）
韩冬冬[9]（2014）在《催化超临界水氧化法连续测定水中TOC的实验研究》一文中研究指出本课题利用超临界水氧化法TOC检测装置,以邻苯二甲酸氢钾和苯甲酸作为典型有机污染物,以H202溶液为氧化剂,研究了硫酸铜催化下,较低压力条件下温度、流量和氧化系数对TOC检出率的影响,及邻苯二甲酸氢钾催化超临界水氧化的反应动力学。结果表明,硫酸铜能有效的降低检测反应的温度和氧化系数,在较低的压力下获得理想的检出率。较优的TOC检测条件为：反应温度T=420℃,反应压力P=23.2MPa,氧化系数m=3,流量2.0mL/min。邻苯二甲酸氢钾的催化超临界水氧化活化能Ea为61.54kJ·mol-1,指前因子k0为910.13s-1,反应对有机物TOC和氧化剂浓度的反应级数分别为1和0。本课题先后研究了仪器检测邻苯二甲酸氢钾和苯甲酸模拟废水的准确性,并选取化工废水、医药废水、印染废水等实际废水,分别用岛津TOC分析仪和超临界水氧化—非分散红外检测法对水样进行了测定。该装置在模拟废水检测中的检测相对误差在士5%之内,因此本装置检测模拟废水TOC的准确度较高。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2014-10-01）
王红涛,王增长[10]（2014）在《催化超临界水氧化法处理制药废水的研究》一文中研究指出以COD的去除率为指标,考察温度及压力等因素对废水COD去除效果的影响;采用响应面分析法(RSM)对实验结果进行数据分析和参数优化。结果表明,在最佳操作点温度压力25 MPa,392.54℃,氧化剂过量1.254倍,停留时间52.58 s的条件下,COD去除率达到最高值(98.92%)。(本文来源于《水处理技术》期刊2014年04期）
催化亚临界水氧化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
随着社会的飞速发展,石化资源等不可再生资源由于其过度使用而日益枯竭,这同时也导致了环境的严重污染,因此开发清洁的可再生资源迫在眉睫。甘蔗渣是一种常见的木质纤维素生物质,其储量巨大,但是由于复杂的纤维结构很难得到有效利用,作为食品制糖工业中的副产物,它在生产过程中被大量废弃、焚烧从而引起了环境的进一步污染,因此如何有效的将甘蔗渣等木质纤维素生物质转化为化工中的重要平台物质5-羟甲基糠醛(5-HMF)已经成为资源利用的热点问题。为了高效地利用生物质糖类资源,本研究在对木质纤维素生物质进行预处理的基础上,合成了新型高效的催化剂并将其与预处理相结合,将两者共同作用于甘蔗渣,并探究对其水解效果的影响。本文首先以果糖为原料,合成了两种多磺酸离子液体作为催化剂,研究其对于果糖转化的影响,为之后的甘蔗渣降解研究提供理论依据;之后采用了超/亚临界二氧化碳(SC/Sub-CO_2)作为反应的催化剂,进一步研究其对于果糖转化的影响;最后使用常见的木质纤维素生物质甘蔗渣为原料,并使用多磺酸离子液体作为催化剂,催化转化生物质制备5-HMF。主要研究内容与方法如下:(1)利用两步法合成了多磺酸离子液体N,N二磺酸丁基叁乙烯二胺硫酸氢盐(Bi-SO_3H-IL)与六亚甲基四胺磺酸丁基硫酸氢盐(Qu-SO_3H-IL),对其进行FT-IR,~1H-NMR结构表征证明了合成的成功,并测定其哈密特酸度;然后将两种多磺酸离子液体作为催化剂在多种溶剂中催化果糖制备5-HMF,对反应时间(0.5-5 h)、温度(70-100℃)、溶剂与催化剂四个单因素进行研究。结果表明,Qu-SO_3H-IL由于其较高的酸性能够更加有效的催化果糖制备目标产物,在温度较低时(70,80℃),离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)作为溶剂的效果较优;在高温环境下(90,100℃),[Bmim]Cl与二甲亚砜(DMSO)溶剂效应类似,但DMSO作为溶剂时,5-HMF最大得率较高,当温度为100℃时,反应2.5 h得率高达95.64±0.56%。对于两种多磺酸基离子液体来说,催化体系的最佳条件均为溶剂DMSO在100℃下反应2.5 h。同时,该催化体系具有较高的可回收性与可重复性,重复使用6次后,整个体系依旧具有较高的催化性能,催化效果仅降低2.35%。(2)为了使催化体系更加绿色可持续,研究了SC/Sub-CO_2在不同的溶剂中催化果糖制备5-HMF的催化能力,通过对温度、压力和时间的单因素分析,结果显示:当使用[Bmim]Cl作为溶剂时,较高的反应压力对于果糖得率的增长有着显着的效果,一定范围内的高温对催化效果也有一定的提升,但超出范围后,高温对目标产物的得率有反效果,因此SC-CO_2/[Bmim]Cl体系的反应最适条件是9 Mpa,120℃下反应0.5 h,得率为87.21±2.52%;而溶剂为H_2O时,较高的温度对于果糖在非极性溶剂中的转化非常重要,催化体系的酸度与CO_2的压力呈正比,但是酸度超过一定范围后,目标产物发生严重的副反应从而导致其得率降低,当反应温度为180℃时,CO_2压力为6 MPa是制备5-HMF的最适条件,此时对应的pH约为4,由此得到结论Sub-CO_2/H_2O体系的反应最适条件为6 Mpa,180℃下反应2 h,得率为48.50±5.11%。(3)以常见的木质纤维素生物质甘蔗渣为原料,以1-丁基-3-甲基咪唑乙酸盐([Bmim]OAc)为溶剂进行SC-CO_2预处理,并采用FT-IR,XRD,TG,SEM,~(13)C-NMR的方法表征预处理前后的甘蔗渣,接着使用纤维素酶与稀硫酸酶水解与酸水解甘蔗渣制备还原糖,利用HPLC法与DNS法测量水解液中单糖、多糖的含量与总还原糖得率,最后以Bi-SO_3H-IL与Qu-SO_3H-IL在DMSO中催化生物质制备5-HMF。结果表明:经过SC-CO_2/[Bmim]OAc预处理后,甘蔗中的木质素与半纤维素去除率为41.31%与19.20%,但是对甘蔗渣的结构表征显示预处理后甘蔗渣纤维的一级结构并没有发生改变;酶水解与酸水解所得到还原糖得率分别增加了12.57%与22.04%,而在离子液体Qu-SO_3H-IL与Bi-SO_3H-IL催化下,5-HMF得率相比处理之前提高了61.26%与21.03%,这进一步说明了预处理对于生物质的降解有着重要的意义。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
催化亚临界水氧化论文参考文献
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