导读:本文包含了加氢脱氯论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,乙酸,甲酰胺,双金属,反应器,微孔,苯基。
加氢脱氯论文文献综述
周鑫,罗豪鹏,王唯,陈泉源,周娟[1]（2019）在《Pd基双金属催化剂对2,4-D的液相催化加氢脱氯》一文中研究指出以CeO_2为载体,采用浸渍法分别合成了负载型Pd基催化剂(Pd/CeO_2,Pd-Fe/CeO_2,Pd-Co/CeO_2和Pd-Cu/CeO_2),并用于水中2,4-二氯苯氧乙酸的催化加氢脱氯.使用等离子体发射光谱仪、扫描电子显微镜和X-射线光电子能谱仪和CO化学吸附对材料进行表征.结果表明,CeO_2作为载体可有效分散金属颗粒,双金属间的协同作用改善了其催化性能.其中Pd-Fe双金属催化剂具有相对优异的催化效果,随着Fe负载量的增加,Pd-Fe/CeO_2的催化活性先升后降.2,4-二氯苯氧乙酸的催化脱氯以同步脱氯和逐步脱氯2种方式同时进行.(本文来源于《中国环境科学》期刊2019年10期）
蒋斌峰,周楠,韩文锋,唐浩东[2]（2019）在《Pd/AC催化剂在加氢脱氯反应中的失活原因及再生》一文中研究指出叙述了含氯有机化合物催化加氢脱氯的方法、负载型的金属催化剂失活原因、失活催化剂再生方法等,评述了Pd/AC催化剂失活原因和催化剂的再生方法。认为现有的主要催化剂再生的方法都存在一定的弊端,寻找一种高效、低成本再生方法具有重要的现实意义。催化剂失活机理的研究是催化剂再生的关键,进而应摸索出一种高效、可靠的再生工艺。(本文来源于《化工生产与技术》期刊2019年03期）
何姣[3]（2019）在《负载型Pd基催化剂对2,4二氯苯氧乙酸及氯乙酸的催化加氢脱氯研究》一文中研究指出卤代有机化合物在化工、农药、医学等领域均有着大规模的应用。例如全氟辛酸是重要的加工助剂;多溴联苯醚是阻燃剂的有效成分;氯代有机物是一类普遍的化工生产材料,在有机农药领域应用广泛。由于卤代有机化合物多数具有持久性、生物蓄积性以及潜在的毒性,也被视为典型的环境污染物。近几十年来,大量的科研从业者集中精力于卤代有机污染物的降解和去除工作,由于卤代有机污染物的毒性主要来源于其中的卤素,脱卤是处理卤代污染物的关键步骤。在卤代有机污染物的处理方法中,液相催化加氢脱卤法具有节能、高效、产物无污染以及催化剂可回收多次使用等特点,可以在催化剂的作用下将卤代有机污染物进行加氢脱卤,进而将卤代有机物转化为低毒物质,是一种符合现代绿色化学原则的处理技术。本研究选用两种典型的含氯有机污染物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)和氯乙酸(MCAA)作为目标污染物,利用制备的催化剂在不同反应条件下对污染物进行催化加氢还原反应。通过X射线衍射仪(XRD)、透射型电子显微镜(TEM)以及X射线光电子能谱分析仪(XPS)对催化剂的结构性质进行了分析。通过高效液相色谱(HPLC)、离子色谱(IC)分析了两种污染物的脱氯产物,并推测出催化反应的可能路径。此外,还系统考察了催化剂载体、活性组分、催化剂投加量、反应物初始浓度以及反应体系pH值对两种污染物催化加氢脱氯反应的影响。在2,4-D的催化加氢实验中,分别以活性炭(AC)、中孔碳(CMK-3)和氮化碳(MCN)为载体使用浸渍法合成了负载型Pd催化剂,实验结果表明MCN为载体的催化剂相较于其他两种有更强的金属-载体相互作用,Pd颗粒的分散度和Pdn+的含量更高,显示了更高的催化活性。为进一步探究焙烧温度对MCN载体的影响,设置400℃、550℃和700℃叁个焙烧温度,表征结果表明,随着温度升高,MCN中吡啶氮含量降低,催化剂表面Pdn+含量减少,不利于反应进行,但Pd颗粒粒径展现了不同的规律,随温度升高先减小后增大,Pd/MCN-550中Pd颗粒粒径最小,Pdn+含量较高,有最高的催化活性。通过反应路径以及产物选择性探讨,发现由于存在空间位阻效应,催化剂对2-氯苯氧乙酸(2-CPA)的选择性远高于4-氯苯氧乙酸(4-CPA)。在MCAA的加氢脱氯实验中,对比Ce02、Al2O3、Si02和CNT四种载体以及Pd、Rh两种活性组分对MCAA催化的效果,其中Pd/Ce02具有更高的催化脱氯活性。同时利用合成的催化剂对溴乙酸(MBAA)和碘乙酸(MIAA)进行催化加氢脱卤实验,考察卤素性质对催化反应效率的影响。MBAA的催化脱卤反应中,各类催化剂催化活性均高于同等条件下对MCAA的反应,而催化剂对MIAA的加氢脱碘效率最低。由结果可知,Pd催化剂表面加氢脱卤的速率不仅取决于C-X键的强度,I-对Pd的吸附作用会阻碍反应的进行。而随卤素由C1变为I,Pd/CNT活性提高,可能是由于卤乙酸极性加强,碳材料的吸附能力可以减弱卤素离子对活性位点的毒害作用。(本文来源于《南京大学》期刊2019-05-01）
马迎[4]（2019）在《新型Pd/CNTs-泡沫镍复合结构催化剂的制备及其催化加氢脱氯性能的研究》一文中研究指出第一章:新型Pd/CNTs-泡沫镍复合结构催化剂的制备及其催化加氢脱氯性能的研究目的:制备出可应用于连续性反应,具有高催化活性及良好催化稳定性的新型Pd/CNTs-泡沫镍复合结构催化剂。方法:以CNTs-泡沫镍为载体制备出Pd/CNTs-泡沫镍复合结构催化剂,采用催化加氢脱氯法研究Pd/CNTs-泡沫镍复合催化剂在组装填充床反应器中对氯酚类化合物催化加氢脱氯性能.通过对钯负载量、氢气与目标底物流速比、氢气与目标底物总流速等因素的优化,建立高效的脱氯反应体系。结果:(1)通过FESEM,TEM,HRTEM,HAADF-STEM和元素映射的表征表明该复合催化剂碳纳米管表面上具有高多孔微网络结构和高分散活性Pd纳米颗粒(5.81nm)。(2)在间歇反应器和连续流动的填充床反应器中研究了Pd/CNTs-泡沫镍复合结构催化剂对氯酚的HDC(催化加氢脱氯)反应,从间歇式反应器到连续流动填充床反应器的转换将导致HDC反应速率显着增加。(3)这种Pd/CNTs-泡沫镍复合催化剂在连续流动填充床反应器体系进行HDC反应,反应周期非常短(22-74 s),效率高(脱氯>99.95%),并且具有优异的稳定性。结论:构建了一种反应周期短、操作简便、可应用于连续催化加氢的高效脱氯反应体系,使其为含有剧毒氯化有机污染物的废水HDC反应和其他类型的钯催化加氢过程提供了一定的参考。第二章:以甲酸为氢源Pd/CNTs-泡沫镍微反应器中氯酚催化加氢脱氯性能的研究目的:研究Pd/CNTs-泡沫镍微反应器对氯酚类化合物催化加氢脱氯性能的影响,并摸索出安全性更高的液态氢源,缓解现有利用气态氢源的工艺安全性问题。方法:将7个Pd/CNTs-泡沫镍催化剂嵌入微反应器不锈钢反应室,用两块固定不锈钢板组装反应器系统。4-氯酚和甲酸(FA)水溶液以适当的流速通过微型泵流入微型反应器系统进行HDC反应。收集反应器的流出液体产物用于进一步分析。结果:(1)首次在连续流动的微型反应器中研究了以甲酸为氢源氯酚化合物的催化加氢脱氯反应。以甲酸为氢源的连续流动Pd/CNTs-泡沫镍微反应器系统是为快速高效HDC反应开发的。这种微型反应器系统表现出比常规填充床反应器更高的HDC催化活性,显着减少了反应停留时间和甲酸消耗。(2)在非常低的甲酸/底物摩尔比(5:1)和较短的反应周期(3 min)下,可以获得预期的结果(脱氯率>99.9%,4-CP出口浓度<0.1 mg/L)。(3)FSSEM和失活实验结果表明,苯酚(氯酚类化合物HDC反应过程中的主要产物)在Pd催化剂表面的累积可能是导致微反应器中Pd/CNT-泡沫镍长期失活的主要因素。通过有效去除Pd催化剂表面吸附的苯酚,微型反应器的催化活性失活几乎可以完全再生。结论:微反应器结合多相催化的应用不仅缓解了传统气态氢源的工艺安全型问题,也为氯酚类化合物脱氯处理从实验室到工业应用过程提供了新方法和新思路。(本文来源于《遵义医科大学》期刊2019-05-01）
李西良,俞威,刘兵,唐浩东,李瑛[5]（2019）在《过渡金属磷化物制备及催化加氢脱氯研究进展》一文中研究指出介绍了过渡金属磷化物优异的加氢脱硫、加氢脱氮活性和稳定性,这已成为加氢领域的研究热点,有可能取代部分贵金属而成为新一代加氢处理催化剂。叙述了过渡金属磷化物的性质、结构、制备方法,在所有的过渡金属磷化物中,磷化镍活性最高。并总结了不同P/Ni配比、载体对磷化镍活性的影响,以及磷化镍在加氢脱氯方面的研究进展。认为金属磷酸盐的还原是传统的制备磷化物的方法,但过程涉及高温、成本高,不利于工业化大规模生产,改进磷化物的还原过程、降低能耗,成为研究的热点。(本文来源于《化工生产与技术》期刊2019年02期）
袁迎,吴世逵,杨冲,刘兰,莫桂娣[6]（2019）在《Pd/C纳米结构的尺寸调控及液相高效加氢脱氯性能》一文中研究指出在甲酰胺体系下,利用KBr调控合成了Pd粒径为2 nm、3 nm、4 nm和6 nm的不同水溶性Pd/C催化剂,采用TEM、XRD和XPS对催化剂进行表征,并以4-氯苯酚为反应物,测试了催化剂的液相加氢脱氯性能。结果表明,相比于商业Pd/C催化剂,在甲酰胺体系中合成的Pd/C催化剂具有更高的水溶性,催化效果提高了约40%以上。同时研究了不同溶剂对催化剂加氢脱氯效果的影响,结果表明,随着溶液极性、溶剂的介电常数(ε)、偶极矩(μ)和归一化极性参数(ETN)的增强,催化效果越好。(本文来源于《工业催化》期刊2019年04期）
项梦[7]（2018）在《氮掺杂炭材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂在加氢脱氯反应中的应用》一文中研究指出含氯有机物在工业生产中应用广泛,在带来社会和经济效益的同时,也造成了严重的环境污染。所以,对含氯有机物进行无危害处理,意义重大。本文主要研究了氮掺杂炭材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂(Pd/N-C)在氯代芳香烃(2,4-二氯苯酚)和氟氯烃(叁氟氯乙烯和五氟氯乙烷)加氢脱氯反应中的应用,取得了以下的结果:1、随着氮源添加量增多,得到的氮掺杂炭材料中氮含量升高,当氮源添加量增多到一定值,得到的氮掺杂炭材料的氮含量几乎不再变化(最多可达8.94%)。原位合成法和和后处理法制备的氮掺杂炭材料分别主要以石墨氮和吡啶氮为主(最大分别为58.90%和51.20%),氮源种类对氮类型影响不大,通过改变焙烧温度和焙烧时间能对氮类型进行调控,提高焙烧温度,延长焙烧时间,有利于石墨氮的生成,其中改变焙烧温度效果最明显。2、随着氮含量升高,Pd/N-C催化剂对叁氟氯乙烯转化率提高,叁氟乙烯选择性下降;氮掺杂提高了Pd/N-C催化剂对五氟氯乙烷的转化率,对五氟乙烷的选择性无明显影响,氮类型会影响Pd/N-C催化剂在该反应中的催化性能,吡啶氮和吡咯氮流失严重,并造成Pd粒子聚集长大,石墨氮稳定无明显流失。石墨氮减弱积炭,吡啶氮加剧积炭;随着氮含量升高,Pd/N-C催化剂对2,4-二氯苯酚的转化率先升高后降低,同时氮掺杂也改变了2,4-二氯苯酚生成苯酚的反应路径。在该反应过程中,各类型氮无明显流失,高含量氮抑制Pd~0向Pd~(2+)转化。3、以蔗糖和尿素为炭氮源,纳米SiO_2为模板,聚偏氟乙烯(PVDF)为去模板剂,能快速制备出氮掺杂中孔炭,比表面积为926 m~2/g,氮含量为3.46 wt.%。该方法制备的氮掺杂炭材料具有微孔加中孔复合结构,既有利于Pd的分散,又有利于传质,还提高了Pd~0/Pd~(2+)的比例,在2,4-二氯苯酚的加氢脱氯反应中表现了优异的反应性能(反应15 min 2,4-二氯苯酚的转化率和苯酚的选择性分别达到60%)。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2018-06-01）
卢绍祥[8]（2018）在《磷化镍的可控合成及其加氢脱氯性能研究》一文中研究指出过渡金属磷化物由于其结构的特殊性,一度成为人们研究的热点,人们将其比拟为“准Pt催化剂”,在某些催化反应中其催化活性接近甚至是超过了贵金属催化剂。在过渡金属磷化物中,磷化镍是被学者们研究最多的一种单金属磷化物,不仅是因为磷化镍具有较高的催化活性,而且磷化镍还存在多种晶型结构(如:Ni_3P、Ni_2P、Ni_(12)P_5、Ni_5P_4、NiP_2、NiP_3),其中以Ni_2P和Ni_(12)P_5最为常见,并且在特定的条件下可以完成Ni_2P向Ni_(12)P_5的转变。晶型结构的不同将会表现出不同的催化活性,这是由于不同的晶型结构将会表现出不同的形貌以及暴露出不同的晶面,形貌的不同将会在很大程度上影响催化剂的比表面积,从而影响催化反应的活性;而晶面的差异会很大程度上决定反应速率的不同,这也意味着晶体的不同晶面具有不同的催化性能。以过渡金属磷化物为催化剂加氢脱氯降解叁氯乙烯显示出了较好的应用前景,为了提高催化剂的催化活性和稳定性,晶型、晶面和形貌的可控合成尤为重要,尤其高活性晶面的可控制备是一项极具科学意义的研究课题。本文主要通过水热法,采用红磷(P)作为磷源:首先在水热反应体系中改变添加剂的量来调节磷化镍的的晶型以及对应晶面的暴露程度;其次通过改变羧酸配体上羧基的数量得到不同结构的Ni-MOFs,以此来制备得到不同形貌的磷化镍催化剂。然后通过相关表征(XRD、SEM、TEM、BET等),探究不同晶型以及形貌的形成机理。最后,将上述磷化镍催化剂应用于叁氯乙烯加氢脱氯中,探究晶型、晶面、形貌与催化活性之间的关联,并得到如下结论:1.通过改变水热反应体系中添加剂(尿素/NaF/NH_4F)的量,可以实现六方晶型Ni_2P和四方晶型Ni_(12)P_5之间的转变,同时其催化活性也发生改变。这是由于这些添加剂中含有电负性较大的阴离子或者基团,易于吸附在金属镍离子表面,与P形成一种“竞争吸附”机制,在一定程度上阻碍了P原子掺杂进入Ni的晶格中,使最终形成的磷化镍中的P元素含量逐渐减少,最终诱导形成新的晶相,与此同时这些添加剂会在不同程度上抑制或者促进某些晶面的生长,导致最终晶面暴露程度发生改变,而暴露晶面的改变直接影响着磷化镍催化活性的高低。2.由于羧基存在多种配位形式,当羧酸配体的羧基数量不同时,可以制备出不同结构的Ni-MOFs,相比于普通水热法制备的Ni_(12)P_5,以Ni-MOFs作为前驱体在水热条件下制备出一系列不同形貌的四方晶型Ni_(12)P_5催化剂,并且表现出良好的热稳定性,比表面积得到提高,催化活性也得到较大提升,并在高温反应条件下表现出良好的稳定性。(本文来源于《东南大学》期刊2018-04-13）
房旭[9]（2018）在《Pd-Sn催化剂用于氯代苯酚加氢脱氯的研究》一文中研究指出随着化学工业的迅猛发展,氯酚类化合物污染地下水的问题越来越受到人们的重视。氯酚类化合物进入地下水后难降解,对人类的身体健康带来极大的危害。目前在处理氯酚类化合物的方法中催化还原法由于具有经济、高效、无污染等优点得到了广泛地使用。本文分别使用等体积浸渍法和微乳液法制备了Pd负载量为1%的负载型PdSn/AC双金属催化剂和非负载型的Pd-Sn双金属催化剂,用催化加氢法对水中对氯苯酚的脱除进行了研究。采用了扫描电子显微镜-X射线色散能谱(SEM-EDX)、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、程序升温还原(TPR)、X射线电子能谱(XPS)、H2脉冲化学吸附测定法等分析表征手段对Pd、Sn金属颗粒的晶体结构、表面形貌、颗粒形状、粒径及晶胞参数等进行了表征。反应在玻璃反应器中进行,采用H2为还原剂,在玻璃仪器中加入对氯苯酚的水溶液和催化剂,然后开始反应,采用气相色谱对所得产物进行分析。考察了不同锡钯摩尔比对催化剂活性及选择性的影响。从以上实验中选出活性最好的钯锡催化剂,分别用钯锡催化剂和钯催化剂对氯代苯酚的叁种异构体(对氯苯酚、间氯苯酚和邻氯苯酚)进行动力学实验,考察不同温度下对叁种异构体的催化效果。实验结果表明负载型钯锡催化剂中的Pd、Sn颗粒在载体上均匀分布。在负载型的钯锡催化剂中,Pd金属颗粒的粒径在2nm~5nm之间,随着催化剂中Sn/Pd摩尔比的增加,催化剂中钯锡合金的生成量逐渐增加。催化剂的活性随着Sn/Pd摩尔比的增加先增加后减小。这是由于添加少量的Sn助剂可以提高Pd的分散度和比表面,其中Sn/Pd摩尔比0.3/1时催化效果是最好的,此时催化剂中Pd的分散度和比表面是最大的,分别为45.0%和94.3m2g-1,当锡钯的摩尔比高于0.3/1时,由于催化剂中生成了大量的锡钯合金致使催化剂的催化活性下降。在非负载型Pd-Sn双金属催化剂中,催化剂的粒径改变不大,同样在2nm~5nm之间。随着锡含量的增加,该系列的催化剂的催化活性逐渐减小,并且其整体的催化效果明显要低于负载型的钯锡催化剂。主要是由于在没有载体存在的情况下,非负载型的催化剂中生成合金数量要明显高于同摩尔比的负载型的催化剂,而合金的形成,导致催化剂的催化活性下降。在动力学实验中,以1%Pd/AC为催化剂时,一氯代苯酚的叁种异构体进行加氢脱氯反应所需要的活化能的大小顺序为2-CP>3-CP>4-CP;以Pd-Sn/AC为催化剂时,一氯代苯酚的叁种异构体进行加氢脱氯反应所需要的活化能的大小顺序为2-CP>4-CP>3-CP。叁种异构体的脱氯速率可以用一级动力学来描述,并且随着反应温度的升高脱氯速率增加。(本文来源于《烟台大学》期刊2018-04-01）
邹志娟,宋昆鹏[10]（2018）在《叁苯基膦骨架材料载Pd催化剂的制备及其催化氯苯加氢脱氯控制研究》一文中研究指出通过简单的外交联法制备了叁苯基膦(PPh_3)基微孔骨架聚合物载钯催化剂KAPs-PPh_3-Pd(0),X-射线衍射分析仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N_2吸脱附(BET)等表征测试显示Pd纳米颗粒以4~5 nm尺寸均匀分散在载体骨架中,催化剂表面呈现疏松多孔结构,比表面积能够达到939 m~2/g。通过对碱、溶剂、反应温度等条件参数的控制,该催化剂能够调控催化氯苯的偶联及脱氯反应,产率均能达到90%以上,并且催化剂能够多次循环利用。(本文来源于《广州化学》期刊2018年01期）
加氢脱氯论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
叙述了含氯有机化合物催化加氢脱氯的方法、负载型的金属催化剂失活原因、失活催化剂再生方法等,评述了Pd/AC催化剂失活原因和催化剂的再生方法。认为现有的主要催化剂再生的方法都存在一定的弊端,寻找一种高效、低成本再生方法具有重要的现实意义。催化剂失活机理的研究是催化剂再生的关键,进而应摸索出一种高效、可靠的再生工艺。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
加氢脱氯论文参考文献
[1].周鑫,罗豪鹏,王唯,陈泉源,周娟.Pd基双金属催化剂对2,4-D的液相催化加氢脱氯[J].中国环境科学.2019
[2].蒋斌峰,周楠,韩文锋,唐浩东.Pd/AC催化剂在加氢脱氯反应中的失活原因及再生[J].化工生产与技术.2019
[3].何姣.负载型Pd基催化剂对2,4二氯苯氧乙酸及氯乙酸的催化加氢脱氯研究[D].南京大学.2019
[4].马迎.新型Pd/CNTs-泡沫镍复合结构催化剂的制备及其催化加氢脱氯性能的研究[D].遵义医科大学.2019
[5].李西良,俞威,刘兵,唐浩东,李瑛.过渡金属磷化物制备及催化加氢脱氯研究进展[J].化工生产与技术.2019
[6].袁迎,吴世逵,杨冲,刘兰,莫桂娣.Pd/C纳米结构的尺寸调控及液相高效加氢脱氯性能[J].工业催化.2019
[7].项梦.氮掺杂炭材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂在加氢脱氯反应中的应用[D].浙江工业大学.2018
[8].卢绍祥.磷化镍的可控合成及其加氢脱氯性能研究[D].东南大学.2018
[9].房旭.Pd-Sn催化剂用于氯代苯酚加氢脱氯的研究[D].烟台大学.2018
[10].邹志娟,宋昆鹏.叁苯基膦骨架材料载Pd催化剂的制备及其催化氯苯加氢脱氯控制研究[J].广州化学.2018
论文知识图
