水热法制备FeSe1-xSx超导单晶及其电、磁性质研究

水热法制备FeSe1-xSx超导单晶及其电、磁性质研究

论文摘要

FeSe作为结构最简单的铁基超导体,由于基态不存在长程磁有序,在结构相变处伴随着电子液晶相的转变,使其成为研究电子液晶相与非常规超导电性之间关联的重要载体。通过等价位S元素掺杂,FeSe1-xSx的液晶相随着S掺杂浓度被逐渐抑制,并在量子临界点(x~0.17)附近液晶相完全消失,超导能隙结构也发生了显著变化,表明液晶相与超导电子配对之间有着重要关联。但遗憾的是,传统的固相反应法和气相传输法无法制备出高S掺杂浓度的FeSe1-xSx样品,限制了对该体系进一步的物性研究。本论文通过改进的水热反应法生长出一系列不同S掺杂比例的FeSe1-xSx(0≤x≤1)单晶样品,并对其进行了详细的结构及物性表征,系统研究了其与超导电性相关的电输运和磁性质,具体内容如下:(1)首先,以K0.8Fe1.6Se0.7S1.3单晶作为前驱物通过优化的水热工艺制备出四方相的FeSe0.36S0.64单晶,晶格常数c=5.1884(?)。电阻率测量结果表明,其超导转变温度Tc~5 K,零电阻温度与磁化率抗磁信号出现时的温度相一致,都为3.8 K,剩余电阻率比值RRR=ρ(300 K)/ρ(5 K)≈5.5。根据WHH模型计算得到的上临界场分别为H c2ab(0)=11 T,Hcc2(0)=2.3 T,临界场各向异性Γ≈4.8。霍尔效应和磁电阻测量结果分别表明,FeSe0.36S0.64单晶的电输运行为受电子型载流子的主导,但霍尔系数表现为非单调的变化行为,磁电阻明显违背Kohler定理的标度,说明FeSe0.36S0.64是具有多带效应的超导体。(2)通过优化水热反应法,使用一系列不同S掺杂比例的K0.8Fe1.6Se2-xSx(0≤x≤2)单晶作为前驱物,调控水热反应中的硒脲和硫脲的相对含量,成功制备出不同S掺杂比例的水热FeSe1-xSx(0≤x≤1)单晶样品。这种可调控的水热法能在合成其它高质量层状单晶样品上,尤其是固相法无法生长的样品上提供有益参考。结构表征显示,随着S掺杂浓度的逐渐增加,XRD衍射峰表现为系统的右移,晶格常数c从5.53(?)(FeSe)逐渐线性递减到5.03(?)(FeS)。通过对FeSe1-xSx单晶详细的电输运表征,所有样品都表现出超导电性,超导转变温度随掺杂浓度呈现为V字型,并首次在中度S掺杂FeSe1-xSx(0.32≤x≤0.86)单晶电阻率曲线中观测到常压下低温区电阻率的上翘行为。基于以上结果得到超导转变温度Tc、电阻率局域最小值T*、霍尔系数局域最大值Tp与掺杂量x变化关系的x-T相图。V字型的x-Tc关系与圆拱形状的x-T*、x-Tp关系之间呈现出的典型竞争关系表明,FeSe1-xSx单晶电阻率的本征上翘行为与FeSe、低S含量FeSe1-xSx物理高压下和FeSe1-xSx薄膜的电阻率行为相一致,都可能源自于S掺杂引入的正压力造成的反铁磁有序。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  •   1.1 超导材料的研究历程
  •     1.1.1 超导的发现
  •     1.1.2 超导材料的分类
  •   1.2 铁基超导体的研究进展
  •   1.3 11体系的研究现状
  •     1.3.1 FeSe
  •     1.3.2 FeS
  •     1.3.3 FeSe掺杂效应研究进展
  • 1-xSx超导体存在问题与论文的主要研究内容'>  1.4 FeSe1-xSx超导体存在问题与论文的主要研究内容
  • 1-xSx单晶的制备及物性测量方法'>第二章 FeSe1-xSx单晶的制备及物性测量方法
  •   2.1 基本仪器介绍
  • 1-xSx(0≤ x≤1)单晶的制备方法'>  2.2 FeSe1-xSx(0≤ x≤1)单晶的制备方法
  •     2.2.1 固相反应法
  •     2.2.2 助熔剂法
  •     2.2.3 水热反应法
  •   2.3 结构表征和物性测量的方法
  •     2.3.1 X射线衍射(XRD)
  •     2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
  •     2.3.3 物性测量系统(PPMS)
  • 0.36S0.64单晶电输运和磁性质的研究'>第三章 FeSe0.36S0.64单晶电输运和磁性质的研究
  • 0.36S0.64单晶的制备与结构表征'>  3.1 FeSe0.36S0.64单晶的制备与结构表征
  • 0.36S0.64单晶的电阻率和磁化率'>  3.2 FeSe0.36S0.64单晶的电阻率和磁化率
  • 0.36S0.64单晶的上临界场和各向异性'>  3.3 FeSe0.36S0.64单晶的上临界场和各向异性
  • 0.36S0.64单晶的霍尔效应和磁电阻特性'>  3.4 FeSe0.36S0.64单晶的霍尔效应和磁电阻特性
  •   3.5 本章小结
  • 1-xSx(0≤ x≤1)单晶物性和相图的研究'>第四章 FeSe1-xSx(0≤ x≤1)单晶物性和相图的研究
  • 1-xSx(0≤ x≤1)单晶的结构表征'>  4.1 FeSe1-xSx(0≤ x≤1)单晶的结构表征
  • 1-xSx(0≤ x≤1)单晶的电阻率特征'>  4.2 FeSe1-xSx(0≤ x≤1)单晶的电阻率特征
  • 1-xSx(0≤ x≤1)单晶的霍尔效应'>  4.3 FeSe1-xSx(0≤ x≤1)单晶的霍尔效应
  • 1-xSx(0≤ x≤1)单晶相图'>  4.4 FeSe1-xSx(0≤ x≤1)单晶相图
  •   4.5 本章小结
  • 第五章 总结和展望
  •   5.1 论文总结
  •   5.2 未来工作展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 硕士期间发表的论文和取得的学术成果
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 秦玲瑶

    导师: 徐明祥,施智祥

    关键词: 相图,超导,水热法,反铁磁

    来源: 东南大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 物理学,化学

    单位: 东南大学

    分类号: O511.3;O614.811

    DOI: 10.27014/d.cnki.gdnau.2019.001183

    总页数: 69

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