一、ZnO-SnO_2纳米复合氧化物光催化剂催化降解对硝基苯胺(论文文献综述)
卓康基[1](2021)在《含MXene的复合材料制备及其催化性能探究》文中进行了进一步梳理二维层状的过渡金属碳/氮化物(transition metal carbide/nitride,MXene),因其具有可调的层间间距和表面官能团,以及独特的电学、光学和热力学性质,在吸附、催化、储能、传感等领域有广泛的应用。在本论文中,系统地研究了其与半导体、金属的复合材料及其催化性能。主要研究内容如下:(1)通过共沉淀法、回流法和水热法制得三种不同形貌的Ti3C2-Zn O复合材料,并探究其光催化还原Cr(Ⅵ)的性能。研究发现,采用共沉淀法和回流法制得Ti3C2-Zn O复合材料能提高光催化还原Cr(Ⅵ)活性。进一步构建光催化氧化-还原体系,即光催化反应过程中加入抗生素或环境激素,发现采用回流法和水热法制得Ti3C2-Zn O复合材料能促进光催化还原Cr(Ⅵ)的性能。此外,对催化剂进行一系列表征,并探讨了Ti3C2-Zn O复合材料可能的光催化还原机理。(2)通过浸渍-还原法制备了Au/MXene和Cu/MXene催化剂,并用于室温催化还原硝基芳烃。研究发现,以Ti3C2和Ti2C作为载体,制得Au/Ti3C2和Au/Ti2C催化剂中Au的尺寸分布依次为10-100 nm和5-50 nm。说明对于负载型Au催化剂,不同载体对金属颗粒尺寸调控和催化活性有很大影响。相反的,不同方法和不同载体获得的Cu/MXene催化剂中Cu尺寸分布均在4-10 nm,并且在还原硝基化合物均表现出优异的催化活性。说明对于负载型Cu催化剂,制备方法和载体对尺寸的调控和催化活性影响很小。进而,提出负载型金属催化剂还原硝基芳烃可能的催化反应机理。(3)采用两种不同的方法在Ti3C2原位生长Cd S纳米粒子获得Ti3C2-Cd S复合材料,并研究其光催化还原Cr(Ⅵ)和还原硝基芳烃的性能。研究发现,引入Ti3C2可以提高材料的光生载流子转移速率,从而提高催化剂的光催化效率和稳定性。通过两种制备方法的比较发现,回流法制得Ti3C2-Cd S复合材料的光催化活性优于室温共沉淀。此外,讨论了其可能的光催化反应机理。
王欣月[2](2021)在《提高石墨相氮化碳光催化氧化和还原性能的新策略探究》文中研究表明半导体光催化技术因其绿色、高效、节能和不产生二次污染等优点在环境修复领域备受瞩目。光催化技术的关键科学问题是开发高效、稳定和廉价的可见光响应的光催化剂。在已报道的半导体光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)聚合物呈现出许多独特和诱人的优点,如?-共轭结构、带隙较窄和可见光响应较强、光和化学稳定性高以及廉价易得和易于功能化修饰。因此,g-C3N4被认为是新一代具有可见光响应的理想光催化剂的候选者,在光催化去除水中污染物领域呈现巨大的应用潜力。然而,传统方法制备的体相g-C3N4存在比表面积小、氧化能力中等、可见光利用率低和光生载流子易复合等问题,严重限制了其实际应用。针对g-C3N4存在的不足,本篇博士学位论文致力于设计多种新颖的提高g-C3N4光催化氧化还原性能的策略,通过表面功能化、共价修饰和表面缺陷工程等手段,成功制备了一系列改性的g-C3N4光催化剂。然后,对以上光催化剂的组成和结构、形貌、表面物理化学性质以及光学性质进行了详细的表征。最后,系统研究了以上催化剂在模拟太阳光或可见光辐射下去除水中难降解有机污染物和高价态有毒重金属的活性,揭示了改性g-C3N4催化剂表界面性质和本征结构与其光催化活性之间的关系,并将实验结果与密度泛函理论(DFT)计算相结合,深入探讨了目标光催化反应的机理。此外,还对催化剂的循环使用性能进行了详细的评价。本论文工作为设计制备高效可见光响应的光催化剂提供了重要的指导,并为高效去除水中有机和无机污染物提供了新途径。论文的具体研究内容如下。1.以尿素合成的石墨相氮化碳(UCN)为前驱体,通过在不同浓度的Na OH水溶液中水解UCN并结合透析自组装过程,成功制备了一系列羟基表面修饰且具有互连开放骨架结构的g-C3N4纳米片(HUCNs)。HUCNs呈现高于UCN的模拟太阳光光催化还原Cr(VI)的活性。而且,用3 mol L-1 Na OH水溶液处理UCN得到的3.0-HUCN显示最高的光催化还原Cr(VI)的活性。当用波长大于320 nm的模拟太阳光照射45分钟后,3.0-HUCN对Cr(VI)的去除效率达99.8%,其还原Cr(VI)反应的表观一级速率常数为UCN的13.4倍。HUCNs优异的光催化还原活性归因于羟基的表面修饰,这不仅促进了Cr(VI)在其表面的吸附,同时加快了光生电子与空穴的分离;另外,开放式骨架结构有利于光生电子向其表面的迁移并增加活性位点的暴露机会;而且,HUCNs的CB带边电位更负,因此,其光生电子的还原能力更强。HUCNs还具有良好的循环使用性能,连续使用五次后,可基本保持光催化还原Cr(VI)的活性无明显损失。2.通过水溶液中苝四羧酸二酐(PTCDA)和g-C3N4的一步亚胺化反应,成功制备出一系列PTCDA与g-C3N4不同重量百分比(0.5-30%)的PDI/GCN异质结光催化剂。在PDI/GCN异质结中,PTCDA与g-C3N4发生表面杂化,在二者的界面间,PTCDA与g-C3N4通过O=C-N-C=O共价键相连接。PDI/GCN对水中对硝基苯酚(PNP)和左氧氟沙星(LEV)的降解呈现不同的可见光光催化活性。其中,PTCDA和g-C3N4的重量百分比为1%时制备的1%PDI/GCN异质结对目标污染物呈现最高的可见光光催化降解和矿化能力,其光催化氧化活性显着高于体相g-C3N4、商用P25 Ti O2和其它PDI/GCN异质结。当用波长大于400 nm的可见光照射45和15分钟后,1%PDI/GCN可完全降解PNP和LEV;光照360和480分钟后,1%PDI/GCN降解PNP和LEV体系的总有机碳(TOC)的去除率分别达到100%和55.6%;可见光照射360和480分钟后,经过1%PDI/GCN的光催化氧化,PNP和LEV降解液对费氏发光菌的毒性抑制率分别降至0.9%和10%。PDI/GCN异质结增强的可见光光催化氧化活性归因于PTCDA与g-C3N4之间的表面杂化作用,从而有效促进了界面间光生载流子的迁移和分离,使异质结光催化体系中产生了丰富的活性物种,如超氧阴离子自由基(·O2-)、羟基自由基(·OH)和光生空穴(h+VB)。这些具有强氧化能力的活性物种可以将PNP和LEV深度氧化为CO2、H2O和无机阴离子。PDI/GCN异质结还具有优异的循环使用性能,循环使用5次后,可基本保持其光催化氧化PNP和LEV的活性无损失。3.设计原位尿素与少量丙二酰胺预组装-热诱导共聚合新路径,成功将桥联碳(-CH2-)和结构边缘缺陷同时引入到g-C3N4的骨架结构中,制备出一系列桥碳联和结构边缘缺陷共修饰的g-C3N4纳米片(CBCN)。其中,通过调节丙二酰胺的加入量(5、20和60 mg),可以调控桥联碳和结构缺陷的数量。在波长大于400 nm的可见光照射下,CBCN均呈现高于体相g-C3N4和商用P25 Ti O2的降解水中新兴酚类污染物如对乙酰氨基酚(APAP)和对羟基苯甲酸甲酯(MPB)的活性。其中,丙二酰胺加入量为20mg获得的CBCN-20具有最高的可见光光催化氧化活性。当用波长大于400 nm的可见光照射30和90分钟后,CBCN-20可完全降解APAP和MPB;此外,CBCN-20降解APAP和MPB反应的表观一级速率常数分别是体相g-C3N4的8.2和7.0倍。CBCN优异的可见光光催化氧化活性归因于桥联碳和结构边缘缺陷的协同作用。桥联碳的修饰,不仅改善了g-C3N4的共轭程度,优化了g-C3N4的能带结构,还引起了电子的重新分布,从而提高了CBCN体系中光生载流子的分离效率和对可见光的利用率;此外,由桥联碳的引入而产生的结构边缘缺陷可作为催化剂表面的活性中心,有助于增强催化剂的表面活性。桥联碳和结构边缘缺陷的共同作用,在CBCN体系中产生了大量的自由光生电子,进而产生了丰富的·O2-阴离子自由基和一定量的·OH自由基。在h+VB、·O2-和·OH的共同作用下,水中新兴酚类污染物不仅被完全降解还能逐渐被矿化为CO2和H2O。CBCN还可在五次连续循环使用后,基本保持其光催化氧化APAP和MPB的活性不改变,具有较高的循环使用性能。4.设计独特和新颖的自修饰路径,通过甲醛辅助-熔融尿素热聚合方法,成功制备了一系列碳空位缺陷和氧掺杂共修饰的g-C3N4多孔纳米片(VC-OCN)。通过多种表征技术并结合DFT理论计算,研究了VC-OCN的电子结构和能带结构。研究发现,VC-OCN中的少量氧原子来自熔融尿素的自掺杂,而甲醛的加入导致了碳空位缺陷的形成。通过调节甲醛的加入量(5、15和50?L),实现了对VC-OCN中碳空位浓度的有效调控,进而调节了VC-OCN的电子结构和光吸收性质。VC-OCN呈现优异的可见光光催化降解对硝基苯酚(PNP)和阿特拉津(ATN)的活性,而且,其光催化氧化目标污染物的活性与碳空位浓度密切相关。其中,加入15?L甲醛制备的VC-OCN15具有最佳的可见光光催化活性,其降解PNP和ATN反应的表观一级速率常数分别是体相g-C3N4的4.4和5.2倍。VC-OCN优异的光催化氧化能力源于碳空位和氧掺杂的协同作用,不仅有效促进了光生载流子的产生-分离-传输-转化过程,同时还增强了催化剂对氧分子的吸附与活化。因此,在VC-OCN可见光光催化体系中产生了丰富的活性氧物种,包括·O2-阴离子自由基、·OH自由基和单线态氧(1O2)。在这些活性氧物种和h+VB的共同作用下,目标污染物不仅被完全降解,而且被矿化。另外,VC-OCN具有多孔纳米片结构,可以通过改善光生载流子的迁移和扩散同样有助于其光催化活性的提高。VC-OCN还具有优异的循环使用性能,五次连续循环使用后,基本保持其活性不损失和化学结构、缺陷结构及形貌不改变。
崔旭[3](2020)在《含氮芳香类高分子的设计、合成及性能研究》文中认为含氮芳香化合物由于其独特的分子结构和光电性质,在生物医学、环保、光学、催化以及能源等多个领域具有广泛应用,引起研究者的关注。含氮芳香高分子可兼具含氮芳香单元和高分子部分的功能,逐渐成为研究热点。同时,将含氮芳香单元引入聚合物中,使材料更容易加工和应用。因此,将材料的分子结构与应用性能联系起来,通过选择合适的功能基团和制备方法,设计并合成出结构新颖、性能优异的含氮芳香高分子,实现含氮芳香高分子可控制备,具有理论和实际意义。本论文从含氮芳香高分子材料的合成角度出发,制备了具有不同结构的含氮芳香高分子,并表征其结构及性能,研究内容具体包括:设计并合成了一种水溶性梳状卟啉基高分子HA-g-ADSP,以二氨基二磺酸基卟啉(DADSP)为侧基,以天然高分子透明质酸(HA)为主链,通过硼酸催化的酰胺化反应将DADSP成功的接枝到HA上。HA-g-ADSP具有良好的水溶性和生物相容性,较高的单线态氧产率(ΦΔ=0.86)。HA-g-ADSP对正常细胞有低的细胞光毒性,对肿瘤细胞具有较高的光毒性。具有梳状结构的HA-g-ADSP可作为光敏剂,在光动力疗法中有潜在应用。制备了一种新型基于9,10-二氢吖啶基团的原子转移自由基(ATRP)聚合用的引发剂,运用ATRP方法以N-异丙基丙烯酰胺为单体,成功制备了末端含有9,10-二氢吖啶基团遥爪型的温敏性高分子DPDHR-PNIPAM。在最低临界溶解温度(LCST)以下,DPDHR-PNIPAM可溶于水中,并且具有良好的荧光性能。DPDHR-PNIPAM对Fe3+离子展现出高选择性和敏感性(DL=1.32×10-6M)。此外,在LCST以上,DPDHR-PNIPAM从水溶液中析出,可通过离心将DPDHR-PNIPAM回收,经过简单的处理后,DPDHR-PNIPAM可重复用于检测Fe3+离子。末端含有9,10-二氢吖啶基团的DPDHR-PNIPAM可用作可回收型Fe3+离子荧光化学传感器。采用微波辅助合成手段,以苯并噻二唑和四氨基卟啉为单体,合成一种基于亚胺缩合的共轭微孔聚合物(CMPs)材料TAPP-BT-CMP。由于其富含N,S元素,其可作为银纳米颗粒的载体。通过溶液渗透法制备负载银纳米颗粒的Ag@TAPP-BT-CMP。材料在NaBH4存在下,可高效还原对硝基苯酚,具有良好的循环稳定性和普适性(可催化还原邻硝基苯酚、对硝基苯胺、罗丹明B、甲基蓝和刚果红)。以四氨基铜卟啉(CuTAPP)为单体,分别与三种含有不同官能团的二醛取代的连接剂(2,6-二羟基萘-1,5-二甲醛(DHNDA),2,6-二甲氧基萘-1,5-二甲醛(DMNDA)和2,6-二丁氧基萘-1,5-二甲醛(DBNDA))在微波辅助合成条件下加热,经亚胺缩合制成三种基于铜卟啉的共轭微孔聚合物(CMPs):CuTAPP-CMP-OH,CuTAPP-CMP-OCH3,CuTAPP-CMP-O(CH2)3CH3。比表面积分别为223.6,353.5,96.5 m2g-1。材料在可见光照射下,可用于光催化降解RhB。其中,三种CuTAPP-CMPs中以DHNDA为连接剂的材料CuTAPP-CMP-OH表现出优异的光催化效率。同时,CuTAPP-CMP-OH还可以用于光催化降解甲基橙(MO),刚果红(CR)和亚甲基蓝(MB)等模型染料。通过三醛取代的连接剂1,3,5-三甲酰苯(TFB)和2,4,6-三(4-醛基苯基)-1,3,5-三嗪(TFPT)分别与单体CuTAPP在溶剂热条件下合成两种空间网状(3D)的CMPs聚合物材料TPB-CuTAPP-CMP和TFPT-CuTAPP-CMP。二者比表面积分别为398.0,286.1 m2g-1。聚合物材料TPB-CuTAPP-CMP和TFPT-CuTAPP-CMP在可见光照射下,可降解RhB和MB,且材料具有良好的循环稳定性。二者中TFPT-CuTAPP-CMP的光催化活性较高,归因于材料中引入三嗪结构。以四(4-醛基苯基)苯为连接剂,分别与四氨基卟啉和四氨基铜卟啉单体经过席夫碱反应合成两种共价有机骨架(COFs)聚合物材料TAPP-TFPB-COF和CuTAPP-TFPB-COF。两种材料的宏观结构是由二维层状结构经过层层组装堆叠而形成的具有微米尺寸的立体结构。二者分别存在孔径为1.20 nm和1.86 nm的微孔结构,具有规则的孔道结构,比表面积为1107.3 m2g-1和800.4 m2g-1。在室温下,二者对模型染料RhB具有良好的吸附能力。此外,CuTAPP-TFPB-COF在吸附RhB饱和后,在可见光照射下,可以继续通过光催化降解RhB,且材料具有良好的稳定性和重复使用性能。
赵丽,杨文龙,韩亮红[4](2019)在《纳米SnO2的光催化性能及改性研究》文中研究说明随着新型光催化材料的不断研发,近年来非钛类纳米光催化剂得到了广泛的研究和应用。SnO2由于其特殊的光学、化学、电学等性质在光催化、气敏传感器、染料敏化太阳能电池等领域得到了广泛的应用,本文简述了纳米SnO2的光催化应用及改性。
梁慧君[5](2018)在《Ag/TiO2基复合材料的选择性光催化活性和机理研究》文中研究说明基于太阳能利用的光催化技术被认为是解决环境与能源问题的最有效方式之一,但具有选择性光催化还原或氧化性能的催化剂的理性设计和机理的研究仍然面临许多问题和挑战,以致于光催化选择性反应不仅是当前光催化技术研究的前沿和热点领域之一,而且也是有机合成领域的前沿课题。特别是在水相中进行的光催化反应,虽然具有反应条件温和、绿色环保、经济价值高等优势,但由于其反应机理主要是以活性氧自由基(·OH、·O2-、·OOH或·O2H等)为主的非选择性自由基反应,所以,在水相中进行的光催化选择性反应不仅经常被人们忽视,而且发展缓慢。因此,通过理性设计适用于水相中光催化还原或氧化性能的催化剂、并开展相应的光催化性能及其机理研究,对于认识在水相中调控光催化还原或氧化的合适条件、探索各种活性氧自由基的生成规律及其对反应选择性的影响规律、提高光催化选择性的转化效率、了解模型有机物的光催化机理等均具有重要的理论价值和实践意义。本课题在国家自然科学基金的资助下,通过在超大比表面积无定型TiO2(a-TiO2)基质上理性构筑经过修饰的Ag纳米颗粒(NPs),分别合理设计出具有选择性光催化还原性能、光催化制氢性能和高选择性氧化转化效率的Ag/TiO2基复合材料,然后研究了Ag NPs的局部表面等离子共振(LSPR)效应对复合材料制氢性能的影响规律、复合材料在光催化氧化过程中对活性氧自由基的调制规律以及模型有机物罗丹明B(RhB)的光催化降解机理。研究内容主要包括:1.通过紫外光诱导还原的方法,在具有超大比表面积的a-TiO2基质上修饰了具有不同有机物包覆层厚度的Ag NPs以及被CdS(CuS)量子点强耦合的Ag NPs等一系列Ag与a-TiO2或锐钛矿TiO2(c-TiO2)的复合材料,建立了一种改进的紫外光诱导还原Ag/TiO2复合材料的合成方法。具体来说通过调节合成体系的pH值,光诱导还原法在TiO2基质上修饰了从0.8 nm到0.3 nm的一系列具有不同有机包覆层厚度的Ag NPs。通过CdS(CuS)量子点裸露的S与Ag NPs键合,构建了具有强耦合作用的CdS/Ag/TiO2、和CuS/Ag/TiO2复合材料。2.在N2保护和紫外光照射下,Ag/TiO2复合材料能够在60 min内将对硝基苯胺选择性地还原成对苯二胺(光催化反应)。以此为对比,还以NaBH4为还原剂,系统研究了288.15、293.15、296.15、298.15和303.15 K等温度下Ag/a-TiO2复合材料对NaBH4还原对硝基苯胺的催化性能(非光催化反应),并获得了Ag/a-TiO2在不同温度下对NaBH4还原对硝基苯胺的催化动力学常数,借此估算出了Ag/TiO2催化NaBH4还原对硝基苯胺的表观活化能约为102.0 kJ mol-1。3.利用a-TiO2基质上修饰的具有不同乙二醇包覆层厚度的Ag NP作为催化剂制取氢气,发现该类复合材料优越的光催化制氢性能(476.5μmol g-1 h-1),同时对影响Ag NPs的LSPR效应的因素进行了系统地分析和评价,研究结果表明:Ag纳米颗粒的乙二醇包覆层厚度能有效影响Ag纳米颗粒和a-TiO2之间的直接电荷传输。当它们之间直接的电荷传输被阻止后,Ag纳米颗粒可以利用自身的LSPR效应和荧光共振能量转移将a-TiO2激活,从而显着提高了Ag/a-TiO2复合材料的光催化制氢效率。4.Ag/a-TiO2和Ag/c-TiO2对RhB的光催化选择性氧化结果发现,只有Ag/a-TiO2在可见光照下对RhB具有光催化选择性氧化性能。通过一系列自由基清除实验对h+、·OH自由基和·O2-自由基的活性分析,首次提出了RhB的过渡态保护机理来解释RhB的光催化反应。即:在RhB的光催化反应中,只有当·O2-自由基的影响大于·OH自由基的影响时,RhB才能被光催化选择性氧化并生成罗丹明110(Rh-110)。其原因在于:在光催化反应中生成的·O2-自由基能首先与RhB反应形成RhB的过渡态,这一过渡态能够保护RhB的共轭氧杂蒽结构不被破坏而使RhB只发生N-脱乙基反应。相反,当·OH自由基的影响大于·O2-自由基的影响时,·OH的氧化还原电位比较大,由于不能形成高氧化电位的RhB的过渡态,RhB的共轭氧杂蒽结构被破坏,此时的RhB的光催化氧化是非选择性的。依据这些研究结果与结论,提出了RhB的过渡态保护机理来解释RhB的光催化反应。5.通过对Ag/a-TiO2、Ag/c-TiO2、CdS/a-TiO2、CdS/Ag/a-TiO2和CdS/Ag/c-TiO2等复合材料光催化RhB性能的系统研究及其相对应的各种活性氧自由基的清除实验结果,分析总结了各种活性氧自由基对RhB的选择性光催化氧化的影响规律。研究结果发现:1)当·O2-自由基的影响大于·OH自由基的影响时,RhB的光催化选择性氧化才能发生。相反,RhB将发生非选择性光催化氧化,甚至可能被完全氧化;2)·O2-自由基和·OH自由基对RhB的光催化选择性氧化都是重要的,当·OH自由基的影响在反应后期被适当提高后,RhB的选择性光催化转化效率能被显着提高;3)光催化过程中形成的h+对RhB的影响大小可以合并到·O2-自由基和·OH自由基的影响中一起考虑;4)适当调节光催化过程中照射光源的频率(波长),可以改变Ag/Ti O2复合材料对RhB的光催化结果。6.在具有实心花状结构的CuS上负载少量的Ag/TiO2,合成了花状CuS/Ag/TiO2复合材料,氙灯照射下发现和CdS/Ag/a-TiO2一样,也能够对RhB进行选择性光催化氧化,但CuS/Ag/TiO2复合材料表现出对RhB具有更优秀的吸附性能。总体而言,本工作通过构筑具有特殊结构的Ag/TiO2基复合材料,并对其相应的光催化性能和机理进行系统的研究,其研究结果可能会为今后设计开发具有靶向功能的光催化剂,提高选择性光催化反应的转化效率,促进光催化有机合成反应的发展等提供了一些可以借鉴的策略和方案。
何运慧[6](2014)在《Sn3O4基光催化材料的控制合成及性能研究》文中研究指明能源短缺和环境污染问题是当前人类面临的重大问题,半导体光催化技术是解决以上难题的有效途径之一。然而传统的光催化材料(如TiO2、ZnO、SnO2等)均系宽禁带半导体,只对紫外光响应,导致太阳光利用率低,同时这些催化剂普遍存在光生载流子易复合的关键技术问题,大大限制了光催化技术的大规模应用。因此研究和开发具有可见光响应和高量子效率的光催化材料是当前光催化研究领域亟待解决的问题。本论文主要开展锡氧化物的控制合成及其光催化性能的研究。采用溶剂热一步合成三维多级结构Sn3O4、自组装空心结构Sn3O4继而构建Sn3O4/TiO2异质结复合半导体。运用X射线粉末衍射、紫外-可见漫反射光谱、扫描电镜、透射电镜和N2等温吸附-脱附、X射线光电子能谱等测试手段对催化剂的晶相结构、光吸收、形貌、比表面积、及表面化学状态进行了详细的表征,主要以液相、气相光催化降解有机污染物和光催化选择性还原为反应模型,考察了催化剂的光催化性能。利用光电化学测试和电子自旋共振技术探究锡氧化物基半导体的光催化反应的机理,主要结论如下:(1)通过简易的不含模板剂的溶剂热法首次合成了三维多级结构的Sn3O4。以甲基橙和4-羟基偶氮苯为模拟探针反应分子评价催化剂的性能,结果表明,Sn3O4的可见光催化性能明显优于传统氮掺杂二氧化钛(N-TiO2)。(2)采用自组装法,在pH=3、水-乙醇混合溶剂体积比为2:1、溶剂热反应12h条件下,合成了具有空心结构的Sn3O4。在可见光辐照下,该催化剂选择催化还原对硝基苯胺致对苯二胺生成的活性是实心型Sn3O4的2倍。(3)制备具有高太阳能利用率和高量子效率的Sn3O4/TiO2异质结型纳米复合材料,系统讨论了不同制备条件对其性能的影响,结果表明,Sn3O4含量5wt%、300℃焙烧3h时,Sn3O4/TiO2光催化活性最佳,可见光下对苯的转化率50%,矿化率55%,约为N-TiO2的2倍;模拟太阳光下对苯的转化率高达92%,矿化率91%。且该催化剂具有良好的活性稳定性,经24h重复使用,无明显失活。论文的特色与创新:(1)首次将混合价态Sn3O4应用于光催化领域,探讨其光催化反应机理。(2)首次采用简易的溶剂热法合成具有空心结构的Sn3O4微球,并应用于光催化还原硝基苯环化合物生成氨基苯环化合物的反应。(3)构建异质结型Sn3O/TiO2纳米晶,制备具有高太阳能利用率和高量子效率的半导体复合光催化材料。
彭勇刚[7](2013)在《纳米ZnO的功能化改性及其对染料污染物的光催化性能研究》文中提出半导体光催化技术具有处理效率高,不存在二次污染等特点,对难降解有机污染物具有明显的优势,被认为是一种极具前途的环境污染深度净化技术。纳米氧化锌(纳米ZnO)作为一种重要的半导体光催化材料,在有机污染物光催化降解方面显示出良好的应用前景。由于纳米ZnO存在光生电子空穴对复合几率高、量子产率低、易光腐蚀等问题,限制了其推广应用。如何提高纳米ZnO的光催化活性,拓展其光响应范围是目前光催化领域的研究热点。本文首先采用超声辅助技术制备了六方纤锌矿结构纳米ZnO,采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外—可见光谱(UV-Vis)等表征手段,对制备的纳米ZnO进行结构表征,以弱酸性艳红B (C.I. Acid Red249, AR249)为模型污染物,对其光催化活性进行了评价。研究表明,“声空化”作用产生的瞬时高温高压促进了醋酸锌与一缩二乙二醇之间的酯消除反应,形成Zn(OH)2,进一步脱水、成核,形成纳米ZnO。所得纳米ZnO对弱酸性艳红B具有很好的光降解效果,在紫外光辐照120min后,0.8g/L纳米ZnO可将20mg/L弱酸性艳红B完全降解。采用直接沉淀法制备了ZnO-SnO2复合光催化材料,研究了煅烧温度、Sn/Zn摩尔比、反应物浓度、反应温度对复合材料的光催化活性的影响。研究表明,当Sn/Zn摩尔比为1:4,Zn2+浓度为0.12mol/L,室温制备,700℃煅烧2h所得材料的光催化活性最佳,其光催化活性明显高于纯ZnO。以醋酸锌为原料、一缩二乙二醇为溶剂,在氧化石墨存在条件下,采用多元醇法制备ZnO/氧化石墨烯(ZnO/rGO)复合材料。采用傅立叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、透射电镜(TEM)、紫外—可见(UV-Vis)漫反射光谱等手段对材料进行了表征,并对ZnO/rGO复合材料的形成机理进行了探讨。在高温作用下,一缩二乙二醇可将氧化石墨还原,形成类石墨(rGO)层状结构;同时,Zn2+水解、成核,在rGO层间形成ZnO纳米粒子,最终形成ZnO/rGO复合材料。光催化实验表明,rGO结构中的共轭大π键有利于提高有机染料在催化剂表面的吸附性能,提高材料的光催化活性;rGO良好的导电性,可有效促进光催化过程中光生电子一空穴的分离,减少载流子复合几率,抑制材料的光腐蚀。采用化学氧化法制备了聚间苯二胺/ZnO(PMPD/ZnO)复合材料,采用XRD、FTIR、TEM、UV-vis漫反射光谱对材料进行了表征,以弱酸性艳红B为模型污染物对材料的紫外光催化活性和可见光催化活性进行了评价。研究表明,ZnO纳米粒子只具有紫外光催化活性,而PMPD/ZnO复合材料同时具有紫外光和可见光催化活性;而且PMPD/ZnO复合材料具有很好的光催化稳定性,无论是在UV辐照下还是在可见光辐照下,PMPD/ZnO (1/80)复合材料重复使用5次后,对弱酸性艳红B的光催化活性仍保持在75%以上。
陈绮虹,高赛男,袁高清[8](2012)在《复合纳米ZnO-SnO2粉体的电合成及光催化性能的研究》文中进行了进一步梳理采用改进的电化学法制备了ZnO-SnO2纳米复合氧化物粉体,通过XRD、FT-IR、TEM等测试手段,对产物的物相组成、粒径大小、形貌等进行了表征;并考察了该纳米复合粉体的光催化活性。结果表明,得到的产物(氧化锌与氧化锡的复合物)颗粒分布均匀、平均粒径约为30~50nm;该复合氧化物对甲基橙及亚甲基蓝溶液的光催化降解明显优于单纯的ZnO或SnO2;前驱体的焙烧温度以及ZnO和SnO2的复合摩尔比对ZnO-SnO2的光催化活性有较大的影响。
秦祖赠,刘自力,杨克迪,文衍宣[9](2010)在《含铟、铋可见光催化剂的研究进展》文中指出介绍了催化剂的能带调节法,对含铟、含铋的新型可见光催化剂及一些复合氧化物可见光催化剂的研究进展进行了综述,并在此基础上提出了可见光催化今后的研究方向。
杨丹[10](2010)在《光催化Fenton降解邻苯二甲酸二乙酯,对硝基苯胺和对硝基苯酚的研究》文中指出光催化技术与其他高级氧化技术的联合在环境领域的应用研究是近些年来的热点。光催化技术由于存在反应时间长,光催化降解效率低等问题,目前该技术在实际工程中应用较少;Fenton技术在水处理污染时具有快速、设备简单、无二次污染的特点,但由于其氧化降解不够充分、氧化剂用量较大、成本高等缺点,该技术在实际工程中也较少单独使用。本文采用零价铁类Fenton试剂、普通Fenton试剂氧化体系与光催化技术耦联对难降解有机废水进行了处理,主要进行了以下研究:(1)光催化零价铁类Fenton体系对邻苯二甲酸二乙酯的处理研究。考察了主要影响因素:pH、双氧水量、铁粉量、催化剂量、紫外灯功率、温度和邻苯二甲酸二乙酯初始浓度等因素对邻苯二甲酸二乙酯降解效果的影响;通过GC/MS技术对其降解机理进行了初步探讨。结果表明:在目标物溶液pH为中性时,光催化零价铁类Fenton技术联合处理1h后,邻苯二甲酸二乙酯的降解率可达到86%以上;铁粉和TiO2重复利用3次后,仍有80%以上的降解率;苯环结构被破坏。(2)光催化零价铁类Fenton体系对对硝基苯胺的处理研究。考察了主要影响因素:pH、双氧水量、铁粉量、紫外灯功率、催化剂Ti02用量、温度、甲醇、对硝基苯胺初始浓度等因素对对硝基苯胺降解效果的影响;通过GC/MS技术对其在酸性条件下的降解机理进行了研究。结果表明:pH对降解效果影响较大,中性或者碱性条件下,对硝基苯胺几乎不能降解;调节反应液pH为4时,光催化零价铁类Fenton试剂对对硝基苯胺的氧化降解率14min可达80%以上;铁粉和Ti02重复利用3次后,仍有60%以上的降解率。(3)光催化Fenton体系对对硝基苯酚的处理研究。考察了主要影响因素:pH、双氧水量、Fe2+量、催化剂量和对硝基苯酚初始浓度等对对硝基苯酚降解效果的影响;通过GC/MS技术对其降解机理进行了研究,降解过程中主要产物有对苯二酚、4-硝基儿茶酚、对苯醌等。
二、ZnO-SnO_2纳米复合氧化物光催化剂催化降解对硝基苯胺(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、ZnO-SnO_2纳米复合氧化物光催化剂催化降解对硝基苯胺(论文提纲范文)
(1)含MXene的复合材料制备及其催化性能探究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 组成和结构 |
1.3 MXene的性质 |
1.3.1 稳定性 |
1.3.2 力学性质 |
1.3.3 电学性质 |
1.3.4 磁学性能 |
1.3.5 光学性质 |
1.4 制备方法 |
1.4.1 氢氟酸蚀刻 |
1.4.2 氢氟酸代替物蚀刻 |
1.4.3 插层 |
1.5 MXene及其复合材料的应用 |
1.5.1 储能 |
1.5.2 吸附 |
1.5.3 催化 |
1.5.4 传感 |
1.6 选题依据及研究内容 |
1.6.1 选题意义 |
1.6.2 本课题的研究内容 |
1.6.3 创新点 |
参考文献 |
第二章 实验部分 |
2.1 试剂与仪器 |
2.1.1 主要实验药品 |
2.1.2 主要实验仪器 |
2.2 样品的制备 |
2.2.1 Ti_3C_2的制备 |
2.2.2 Ti_2C的制备 |
2.3 样品的表征 |
2.3.1 晶相结构表征(XRD) |
2.3.2 扫描电镜表征(SEM) |
2.3.3 场发射透射电镜表征(TEM) |
2.3.4 紫外-可见漫反射表征(UV-vis DRS) |
2.3.5 X射线光电子能谱表征(XPS) |
2.3.6 电化学阻抗表征(EIS) |
2.3.7 光致发光光谱(PL) |
2.3.8 傅立叶红外光谱表征(FT-IR) |
2.3.9 热重分析表征(TGA) |
2.3.10 比表面积和孔结构表征(BET) |
2.3.11 拉曼光谱表征(Raman) |
2.4 样品的催化性能测试 |
2.4.1 光催化降解环丙沙星/还原Cr(Ⅵ) |
2.4.2 催化还原硝基芳烃 |
2.4.3 光催化还原硝基芳烃 |
第三章 Ti_3C_2-ZnO在光催化氧化-还原体系中性能探究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 共沉淀法 |
3.2.2 回流法 |
3.2.3 水热法 |
3.2.4 光催化性能测试 |
3.3 催化剂的表征 |
3.3.1 晶相结构分析 |
3.3.2 形貌分析 |
3.3.3 傅立叶红外光谱分析 |
3.3.4 拉曼光谱分析 |
3.3.5 热重分析 |
3.3.6 表面成分分析 |
3.4 催化性能评价 |
3.4.1 共沉淀法制得Ti_3C_2-ZnO的性能评价 |
3.4.2 回流法制得Ti_3C_2-ZnO的性能评价 |
3.4.3 水热法制得Ti_3C_2-ZnO的性能评价 |
3.5 催化活性差异原因探究 |
3.5.1 比表面积的影响 |
3.5.2 光学性质的影响 |
3.5.3 光生载流子寿命的影响 |
3.7 光催化反应机理探究 |
3.8 本章小结 |
参考文献 |
第四章 Cu/MXene的制备及其性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 Cu/Ti_3C_2和Cu/Ti_2C的制备 |
4.2.2 Au/Ti_3C_2和Au/Ti_2C的制备 |
4.2.3 Cu/Ti_3C_2-S2和Cu/Ti_2C-S2 的热处理 |
4.2.4 催化性能测试 |
4.3 催化剂的表征 |
4.3.1 晶相结构分析 |
4.3.2 形貌分析 |
4.3.3 表面成分分析 |
4.3.4 傅立叶红外光谱分析 |
4.3.5 光学性质分析 |
4.4 催化性能评价 |
4.5 活性差异原因探究 |
4.5.1 纳米粒子尺寸分布对活性的影响 |
4.5.2 阻抗分析 |
4.6 催化机理的探究 |
4.7 本章小结 |
参考文献 |
第五章 Ti_3C_2-Cd S复合材料的制备及光催化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 回流法 |
5.2.2 共沉淀法 |
5.2.3 光催化性能测试 |
5.2.4 催化剂稳定性探究 |
5.3 催化剂的表征 |
5.3.1 晶相结构分析 |
5.3.2 形貌分析 |
5.3.3 红外和拉曼光谱分析 |
5.3.4 表面成分分析 |
5.4 催化性能评价 |
5.4.1 光催化还原Cr(Ⅵ)性能评价 |
5.4.2 材料的稳定性探究 |
5.4.3 光催化还原硝基化合物性能评价 |
5.5 活性差异原因探究 |
5.5.1 比表面积分析 |
5.5.2 光学性质分析 |
5.5.3 阻抗分析 |
5.6 光催化反应机理的探究 |
5.7 本章小结 |
参考文献 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
致谢 |
攻读硕士期间发表的学术论文和参与的科研项目 |
(2)提高石墨相氮化碳光催化氧化和还原性能的新策略探究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 半导体光催化技术概述 |
1.2.1 半导体光催化基本原理 |
1.2.2 影响半导体光催化活性因素 |
1.2.2.1 半导体光催化剂的本征因素 |
1.2.2.2 光催化系统中反应条件的影响 |
1.2.3 半导体光催化技术处理环境水体污染物方面的应用 |
1.2.3.1 降解有机污染物 |
1.2.3.2 去除无机污染物 |
1.3 石墨相氮化碳研究进展 |
1.3.1 石墨相氮化碳概述 |
1.3.2 石墨相氮化碳的制备 |
1.3.3 石墨相氮化碳的结构 |
1.3.4 石墨相氮化碳的改性研究 |
1.3.4.1 形貌调控 |
1.3.4.2 元素掺杂 |
1.3.4.3 分子掺杂 |
1.3.4.4 构建异质结 |
1.3.4.5 表面修饰 |
1.4 选题依据和研究内容 |
1.5 技术路线 |
第二章 羟基修饰石墨相氮化碳的设计制备及其光催化还原Cr(VI)性能研究 |
2.1 前言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 试剂及仪器 |
2.2.2 催化剂制备和表征 |
2.2.2.1 催化剂制备 |
2.2.2.2 光催化实验过程及检测方法 |
2.2.2.3 光电化学实验 |
2.2.2.4 DFT理论计算 |
2.2.2.5 STC(太阳能-Cr(III)自由能)转换效率 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 光催化剂合成机理 |
2.3.2 光催化剂表征 |
2.3.2.1 形貌和孔隙率性质 |
2.3.2.2 结构和组成信息 |
2.3.2.3 光吸收性质和能带结构 |
2.4 光催化性能评价 |
2.4.1 光催化活性 |
2.4.2 循环稳定性 |
2.5 光催化机理探究 |
2.5.1 光电化学实验 |
2.5.2 DFT理论计算 |
2.5.3 电子捕获 |
2.5.4 机理探究 |
2.6 本章小结 |
第三章 苝四羧酸二酰亚胺-石墨相氮化碳异质结的设计制备及其光催化降解水中有机污染物性能研究 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂和仪器 |
3.2.2 催化剂制备和表征 |
3.2.2.1 催化剂制备 |
3.2.2.2 光催化实验过程及检测方法 |
3.2.2.3 光电化学实验 |
3.2.2.4 DFT理论计算 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 光催化剂合成机理 |
3.3.2 光催化剂表征 |
3.3.2.1 形貌和孔隙率性质 |
3.3.2.2 结构和组成信息 |
3.3.2.3 光吸收性质和能带结构 |
3.4 光催化性能评价 |
3.4.1 光催化活性 |
3.4.2 矿化能力 |
3.4.3 循环稳定性 |
3.5 光催化机理研究 |
3.5.1 光电化学实验 |
3.5.2 DFT理论计算 |
3.5.3 自由基捕获和ESR测试 |
3.5.4 降解路径与机理探究 |
3.6 本章小结 |
第四章 碳桥联和缺陷共修饰石墨相氮化碳的设计制备及其光催化降解水中有机污染物性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 试剂及仪器 |
4.2.2 催化剂制备和表征 |
4.2.2.1 催化剂制备 |
4.2.2.2 光催化实验过程及检测方法 |
4.2.2.3 光电化学实验 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 光催化剂合成机理 |
4.3.2 光催化剂表征 |
4.3.2.1 形貌和孔隙率性质 |
4.3.2.2 结构和组成信息 |
4.3.2.3 光吸收性质和能带结构 |
4.4 光催化性能评价 |
4.4.1 光催化活性 |
4.4.2 矿化能力 |
4.4.3 循环稳定性 |
4.4.4 降解路径 |
4.5 光催化机理探究 |
4.5.1 光电化学实验 |
4.5.2 自由基捕获和ESR测试 |
4.5.3 机理探究 |
4.6 本章小结 |
第五章 碳缺陷和氧掺杂共修饰石墨相氮化碳的设计制备及其光催化降解水中有机污染物性能研究 |
5.1 前言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 试剂及仪器 |
5.2.2 催化剂制备和表征 |
5.2.2.1 催化剂制备 |
5.2.2.2 光催化实验过程及检测方法 |
5.2.2.3 光电化学实验 |
5.2.2.4 理论计算 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 光催化剂合成机理 |
5.3.2 光催化剂表征 |
5.3.2.1 形貌和孔隙率性质 |
5.3.2.2 结构和组成信息 |
5.3.2.3 光吸收性质和能带结构 |
5.4 光催化性能评价 |
5.4.1 光催化活性 |
5.4.2 矿化能力 |
5.4.3 循环稳定性 |
5.4.4 降解路径 |
5.5 光催化机理探究 |
5.5.1 活性氧物种的定性和定量分析 |
5.5.2 荧光和光电化学测试 |
5.5.3 DFT理论计算 |
5.5.4 机理探究 |
5.6 本章小结 |
第六章 结论、创新点和展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
附录:谱图 |
致谢 |
在学期间公开发表论文及着作情况 |
(3)含氮芳香类高分子的设计、合成及性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 含氮芳香高分子 |
1.1.1 含氮芳香高分子类型 |
1.1.1.1 端基型含氮芳香高分子 |
1.1.1.2 侧基型含氮芳香高分子 |
1.1.1.3 网状含氮芳香高分子 |
1.1.2 含氮芳香高分子的应用 |
1.1.2.1 生物医学 |
1.1.2.2 发光传感 |
1.1.2.3 催化 |
1.1.2.4 化学吸附 |
1.1.2.5 其他应用 |
1.2 含氮芳香高分子研究现状 |
1.2.1 卟啉基高分子 |
1.2.2 金属酞菁基高分子 |
1.2.3 吖啶基高分子 |
1.3 本论文的研究目的和意义 |
第2章 实验仪器及表征 |
2.1 实验仪器 |
2.2 测试与表征 |
第3章 梳状结构的卟啉基功能化透明质酸的合成及性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验 |
3.2.1 试剂 |
3.2.2 合成 |
3.2.2.1 5, 10, 15, 20-四苯基-21H, 23H-卟啉(TPP)的合成 |
3.2.2.2 二(4-氨基苯基)-二苯基-21H,23H-卟啉(DAPP)的合成 |
3.2.2.3 二氨基二磺酸基卟啉(DADSP)的合成 |
3.2.2.4 透明质酸-g-二氨基二磺酸基卟啉(HA-g-ADSP)的合成 |
3.2.3 单线态氧产率测定 |
3.2.4 细胞暗毒性测试 |
3.2.5 细胞光毒性测试 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 结构表征 |
3.3.1.1 TPP的结构表征 |
3.3.1.2 DAPP的结构表征 |
3.3.1.3 DADSP的结构表征 |
3.3.1.4 HA-g-ADSP的结构表征 |
3.3.2 荧光特性 |
3.3.3 单线态氧产率 |
3.3.4 细胞暗毒性 |
3.3.5 细胞光毒性 |
3.4 本章小结 |
第4章 末端带有9,10-二氢吖啶基的聚(N-异丙基丙烯酰胺)合成及性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验 |
4.2.1 试剂 |
4.2.2 合成 |
4.2.3 金属离子溶液配制 |
4.2.4 检测限的计算 |
4.2.5 最低临界溶解温度(LCST)的测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 结构表征 |
4.3.1.1 BDPDHR的结构表征 |
4.3.1.2 DPDHR-NO_2的结构表征 |
4.3.1.3 DPDHR-NH_2的结构表征 |
4.3.1.4 DPDHR-Br的结构表征 |
4.3.1.5 高分子DPDHR-PNIPAM的结构表征 |
4.3.2 DPDHR衍生物和DPDHR-PNIPAM的光物理性质 |
4.3.3 DPDHR-PNIPAM的金属离子选择性 |
4.3.4 DPDHR-PNIPAM的热响应性 |
4.4 本章小结 |
第5章 苯并噻二唑-卟啉基CMPs负载银纳米颗粒的制备及性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验 |
5.2.1 试剂 |
5.2.2 合成 |
5.2.2.1 4,7-二溴甲基苯并[c] [1,2,5]噻二唑(BT-1)的合成 |
5.2.2.2 4,7-二(二溴甲基)苯并[c][1,2,5]噻二唑(BT-2)的合成 |
5.2.2.3 苯并[c] [1,2,5]噻二唑-4,7-二甲醛(BT-3)的合成 |
5.2.2.4 四氨基卟啉(TAPP)的合成 |
5.2.2.5 含苯并噻二唑-卟啉基共轭微孔聚合物(TAPP-BT-CMP)的合成 |
5.2.2.6 Ag@ TAPP-BT-CMP的制备 |
5.2.3 催化还原实验 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 结构表征 |
5.3.1.1 BT-1的结构表征 |
5.3.1.2 BT-2的结构表征 |
5.3.1.3 BT-3的结构表征 |
5.3.1.4 TAPP的结构表征 |
5.3.1.5 TAPP-BT-CMP和Ag@TAPP-BT-CMP的结构表征 |
5.3.2 Ag@TAPP-BT-CMP的催化还原对硝基苯酚活性的评价 |
5.3.3 Ag@TAPP-BT-CMP催化剂循环稳定性 |
5.3.4 Ag@TAPP-BT-CMP催化剂普适性 |
5.4 本章小结 |
第6章 不同取代基萘环连接的铜卟啉基CMPs的制备及性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 实验 |
6.2.1 试剂 |
6.2.2 合成 |
6.2.2.1 2,6-二羟基萘-1,5-二甲醛(DHNDA)的合成 |
6.2.2.2 2,6-二甲氧基萘-1,5-二甲醛(DMNDA)的合成 |
6.2.2.3 2,6-二丁氧基萘-1,5-二甲醛(DBNDA)的合成 |
6.2.2.4 四氨基卟啉(TAPP)的合成 |
6.2.2.5 四氨基铜卟啉(CuTAPP)的合成 |
6.2.2.6 不同取代基萘环连接的铜卟啉基共轭微孔聚合物(CuTAPP-CMPs)的合成 |
6.2.2.7 不同取代基萘环连接的卟啉共轭微孔聚合物(TAPP-CMPs)的合成 |
6.2.3 光电化学分析测试 |
6.2.4 光催化实验 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 结构表征 |
6.3.1.1 DHNDA的结构表征 |
6.3.1.2 DMNDA的结构表征 |
6.3.1.3 DBNDA的结构表征 |
6.3.1.4 CuTAPP的结构表征 |
6.3.1.5 模型聚合物TAPP-CMPs的结构表征 |
6.3.1.6 聚合物CuTAPP-CMPs的结构表征 |
6.3.2 CuTAPP-CMPs的比表面积和孔结构分析 |
6.3.3 CuTAPP-CMPs的光物理性质和电化学性质 |
6.3.4 CuTAPP-CMPs光催化活性评价 |
6.3.5 CuTAPP-CMPs光催化剂的循环稳定性能评价 |
6.3.6 CuTAPP-CMPs光催化降解机理 |
6.3.7 CuTAPP-CMP-OH光催化剂的普适性 |
6.4 本章小结 |
第7章 三维结构的铜卟啉基CMPs的制备及性能研究 |
7.1 引言 |
7.2 实验 |
7.2.1 试剂 |
7.2.2 合成 |
7.2.2.1 1,3,5-三(对甲酰基苯基)苯(TPB)的合成 |
7.2.2.2 2,4,6-三对甲苯基-1,3,5-三嗪(T-1)的合成 |
7.2.2.3 [4,4',4"-(1,3,5-三嗪-2,4,6-三基)三(4,1-亚苯基)]-三(甲烷三基)六乙酸酯(T-2)的合成 |
7.2.2.4 2,4,6-三(4-醛基苯基)-1,3,5-三嗪(TFPT)的合成 |
7.2.2.5 四氨基卟啉(TAPP)的合成 |
7.2.2.6 四氨基铜卟啉(CuTAPP)的合成 |
7.2.2.7 三苯基苯-铜卟啉基共轭微孔聚合物(TPB-CuTAPP-CMP)的合成 |
7.2.2.8 三苯基三嗪-铜卟啉基共轭微孔聚合物(TFPT-CuTAPP-CMP)的合成 |
7.2.2.9 三苯基苯-卟啉基聚合物(TPB-TAPP-CMP)的合成 |
7.2.2.10 三苯基三嗪-卟啉基聚合物(TFPT-TAPP-CMP)的合成 |
7.2.3 光电化学分析测试 |
7.2.4 光催化实验 |
7.3 结果与讨论 |
7.3.1 结构表征 |
7.3.1.1 TPB的结构表征 |
7.3.1.2 T-1的结构表征 |
7.3.1.3 T-2的结构表征 |
7.3.1.4 TFPT的结构表征 |
7.3.1.5 共轭微孔聚合物TPB-TAPP-CMP和TFPT-TAPP-CMP的结构表征 |
7.3.1.6 共轭微孔聚合物TPB-CuTAPP-CMP和TFPT-CuTAPP-CMP的结构表征 |
7.3.2 TPB-CuTAPP-CMP和TFPT-CuTAPP-CMP的比表面积和孔结构分析 |
7.3.3 TPB-CuTAPP-CMP和TFPT-CuTAPP-CMP的光物理性质和电化学性质 |
7.3.4 TPB-CuTAPP-CMP和TFPT-CuTAPP-CMP的光催化活性 |
7.3.5 TPB-CuTAPP-CMP和TFPT-CuTAPP-CMP的循环稳定性 |
7.3.6 TFPT-CuTAPP-CMP光催化反应中活性物质的检测 |
7.4 本章小结 |
第8章 四苯基苯-卟啉单元的COFs的制备及性能研究 |
8.1 引言 |
8.2 实验 |
8.2.1 试剂 |
8.2.2 合成 |
8.2.2.1 1,2,4,5-四(4-甲酰基苯基)苯(TFPB)的合成 |
8.2.2.2 四氨基卟啉(TAPP)的合成 |
8.2.2.3 四氨基铜卟啉(CuTAPP)的合成 |
8.2.2.4 卟啉-四苯基苯共价有机框架(TAPP-TFPB-COF)的合成 |
8.2.2.5 铜卟啉-四苯基苯共价有机框架(CuTAPP-TFPB-COF)的合成 |
8.2.3 光电化学分析测试 |
8.2.4 染料吸附实验 |
8.2.5 光催化实验 |
8.3 结果与讨论 |
8.3.1 结构表征 |
8.3.1.1 TFPB的结构表征 |
8.3.1.2 TAPP-TFPB-COF的结构表征 |
8.3.1.3 CuTAPP-TFPB-COF的结构表征 |
8.3.2 TAPP-TFPB-COF和CuTAPP-TFPB-COF的比表面积和孔结构分析 |
8.3.3 TAPP-TFPB-COF和CuTAPP-TFPB-COF的光物理性质和电化学性质 |
8.3.4 TAPP-TFPB-COF和CuTAPP-TFPB-COF的染料吸附性能 |
8.3.5 TAPP-TFPB-COF和CuTAPP-TFPB-COF的光催化降解性能 |
8.4 本章小结 |
第9章 结论与展望 |
9.1 结论及创新点 |
9.1.1 结论 |
9.1.2 创新点 |
9.2 存在的问题与展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的成果 |
致谢 |
(4)纳米SnO2的光催化性能及改性研究(论文提纲范文)
1 纳米SnO2的光催化应用 |
2 纳米SnO2的光催化机理 |
3 纳米SnO2的光催化改性 |
3.1 半导体复合 |
3.2 金属、半导体共修饰 |
4 结语与展望 |
(5)Ag/TiO2基复合材料的选择性光催化活性和机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 研究意义 |
1.2 a-TiO_2的结构、性质及用途 |
1.3 选择性光催化原理 |
1.3.1 选择性光催化还原原理 |
1.3.2 选择性光催化氧化原理 |
1.4 几种典型的复合光催化剂 |
1.4.1 Ⅰ-型光催化剂 |
1.4.2 Ⅱ-型光催化剂 |
1.4.3 p-n异质结光催化剂 |
1.4.4 Z-型光催化剂 |
1.4.5 同质结光催化剂 |
1.5 金属NPs的LSPR以及AgNPs在光催化中的应用 |
1.6 选择性光催化反应的发展趋势 |
1.7 本论文的选题依据、研究内容及创新之处 |
1.7.1 本论文的选题依据 |
1.7.2 本论文的主要研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 试剂 |
2.2 仪器与设备 |
2.3 样品的表征 |
2.3.1 XRD分析 |
2.3.2 FESEM、SEM和EDS分析 |
2.3.3 TEM分析 |
2.3.4 XPS分析 |
2.4 催化动力学性能测试 |
2.5 光催化反应器及光催化性能测试 |
2.5.1 光催化反应器 |
2.5.2 光催化性能测试 |
第三章 Ag/a-TiO_2对对硝基苯胺的选择性光催化还原作用 |
3.1 引言 |
3.2 材料制备与表征 |
3.2.1 a-TiO_2前驱体的制备 |
3.2.2 a-TiO_2和Ag/a-TiO_2的制备 |
3.2.3 样品的表征 |
3.2.4 对硝基苯胺的催化还原性能测试 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 Ag/a-TiO_2的结构与组成 |
3.3.2 Ag/a-TiO_2的紫外漫反射光谱 |
3.3.3 Ag/a-TiO_2的光催化还原性能 |
3.3.4 Ag/a-TiO_2的催化及其催化动力学性能 |
3.4 本章小结 |
第四章 Ag/a-TiO_2在制氢反应中的选择性光催化还原作用 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 a-TiO_2前驱体的制备 |
4.2.2 Ag/a-TiO_2复合材料的制备 |
4.2.3 光催化制氢性能测试 |
4.2.4 样品的表征 |
4.3 结果和讨论 |
4.4 本章小结 |
第五章 Ag/TiO_2对RhB的选择性光催化氧化作用 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 TiO_2前驱体的制备 |
5.2.2 TiO_2和Ag/a-TiO_2的制备 |
5.2.3 光催化实验 |
5.2.4 样品的表征 |
5.3 结果和讨论 |
5.3.1 材料形貌和组成 |
5.3.2 光学性质和光催化性能 |
5.3.3 RhB的光催化机理研究 |
5.4 本章小结 |
第六章 CdS/Ag/TiO_2对RhB的选择性光催化氧化作用 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 a-TiO_2前驱体的合成 |
6.2.2 CdSQDs的合成 |
6.2.3 CdS/a-TiO_2的合成 |
6.2.4 CdS/Ag/a-TiO_2的合成 |
6.2.5 CuS/Ag/a-TiO_2的合成 |
6.2.6 光催化实验 |
6.2.7 样品的表征 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 样品的形貌、结构和组成 |
6.3.2 光学性质和光催化性能 |
6.3.3 活性氧自由基的调制和RhB的光催化机理 |
6.4 本章小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间发表的学术论文目录 |
(6)Sn3O4基光催化材料的控制合成及性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
主要符号表 |
第一章 前言 |
1.1 半导体光催化概述 |
1.1.1 光催化的研究背景 |
1.1.2 半导体光催化的基本原理 |
1.1.3 半导体光催化的应用 |
1.2 光催化技术面临的关键问题 |
1.3 新型光催化剂的研究 |
1.3.1 催化剂改性 |
1.3.2 催化剂形貌控制 |
1.3.3 窄带隙半导体光催化剂 |
1.3.4 锡氧化物光催化剂 |
1.4 催化剂的合成方法 |
1.4.1 水热、溶剂热法 |
1.4.2 溶胶-凝胶法 |
1.4.3 沉淀法 |
1.4.4 离子交换法 |
1.5 立题依据与研究方案 |
1.5.1 立题依据 |
1.5.2 研究方案 |
1.5.3 论文特色与创新 |
第二章 实验部分 |
2.1 主要试剂与设备 |
2.1.1 主要试剂 |
2.1.2 主要实验仪器 |
2.2 实验 |
2.2.1 光催化剂的制备 |
2.2.2 光催化剂的物性表征 |
2.3 光催化性能评价 |
2.3.1 液相光催化活性测试 |
2.3.2 气相光催化活性测试 |
2.3.3 选择性光催化还原反应测试 |
第三章 三维多级结构Sn_3O_4的合成其光催化降解偶氮染料的研究 |
3.1 引言 |
3.2 Sn_3O_4的表征 |
3.2.1 物相结构(XRD和Raman)表征 |
3.2.2 形貌结构(SEM和TEM)表征 |
3.2.3 比表面积(BET)和漫反射(DRS)表征 |
3.2.4 光电化学测试 |
3.4 Sn_3O_4理论计算 |
3.4.1 Sn_3O_4的晶体结构 |
3.4.2 Sn_3O_4能带结构及态密度 |
3.5 Sn_3O_4液相活性测试 |
3.5.1 可见光降解MO |
3.5.2 紫外光、模拟太阳光下降解MO |
3.5.3 可见光降解对羟基偶氮苯 |
3.5.4 活性稳定性测试 |
3.6 Sn_3O_4降解MO的机理分析 |
3.6.1 Sn_3O_4能带位置 |
3.6.2 活性物种检测 |
3.6.4 激发态Sn_3O_4表面准原位XPS分析 |
3.6.5 液相色谱-质谱联用分析MO降解产物 |
3.6.6 Sn_3O_4降解MO机理分析 |
3.7 小结 |
第四章 自组装Sn_3O_4空心球的控制合成及光催化选择性还原活性研究 |
4.1 引言 |
4.2 自组装Sn_3O_4空心球的制备 |
4.2.1 锡氧化物的控制合成 |
4.2.2 F离子对Sn_3O_4晶型结构的影响 |
4.2.3 溶剂中水醇比对Sn_3O_4形貌的影响 |
4.2.4 自组装Sn_3O_4空心球的形成机理 |
4.3 不同形貌的Sn_3O_4可见光光催化选择性还原活性 |
4.3.1 选择性还原对硝基苯胺 |
4.3.2 选择性还原其他硝基苯环化合物 |
4.4 Sn_3O_4空心球与实心球光催化活性差异的探讨 |
4.4.1 比表面积表征 |
4.4.2 漫反射表征 |
4.4.3 光电化学测试 |
4.4.4 原位氧化-还原电势(ORP)测定 |
4.4.5 活性稳定性测试 |
4.5 Sn_3O_4空心球的光催化选择性还原机理分析 |
4.5.1 Sn_3O_4空心球能带结构 |
4.5.2 光催化控制性实验 |
4.5.3 Sn_3O_4空心球光催化选择性还原机理分析 |
4.6 小结 |
第五章 Sn_3O_4/TiO_2纳米复合光催化剂可见光及模拟太阳光下高效氧化苯的性能 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂的制备 |
5.3 催化剂的表征 |
5.3.1 物相结构(XRD和Raman)表征 |
5.3.2 漫反射(DRS)表征 |
5.3.3 形貌(TEM)表征 |
5.4 光催化活性测试 |
5.4.1 不同比例Sn_3O_4复合TiO_2可见光降解苯的活性对比 |
5.4.2 不同煅烧时间对催化剂活性的影响 |
5.4.3 Sn_3O_4/TiO_2与N-TiO_2和P25降解苯的活性对比 |
5.4.4 催化剂稳定性评价 |
5.5 光催化机理的讨论 |
5.5.1 能带匹配的Sn_3O_4-TiO_2异质结 |
5.5.2 活性物种的检测 |
5.5.3 Sn_3O_4/TiO_2光催化降解有机污染物的机理分析 |
5.6 小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
致谢 |
个人简历 |
在读期间已发表和录用的论文 |
(7)纳米ZnO的功能化改性及其对染料污染物的光催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 染料废水处理技术简介 |
1.2 半导体光催化技术概述 |
1.2.1 半导体光催化降解有机物的机理 |
1.2.2 常见半导体光催化材料的种类 |
1.2.3 半导体光催化技术在环境领域的应用与发展 |
1.3 提高光催化活性的措施 |
1.3.1 贵金属沉积 |
1.3.2 金属离子掺杂 |
1.3.3 非金属离子掺杂 |
1.3.4 稀土元素掺杂 |
1.3.5 半导体复合 |
1.3.6 表面敏化 |
1.4 ZnO的结构 |
1.5 纳米ZnO的制备技术 |
1.5.1 固相法 |
1.5.2 气相法 |
1.5.3 液相法 |
1.6 选题思路与研究内容 |
参考文献 |
第二章 超声辅助制备纳米ZnO及其光催化性能评价 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验材料和试剂 |
2.2.2 纳米ZnO的制备 |
2.2.3 材料的表征 |
2.2.4 光催化性能评价 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 XRD测试 |
2.3.2 TEM测试 |
2.3.3 紫外—可见光谱测试 |
2.3.4 反应机理 |
2.3.5 光催化性能评价 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第三章 ZnO-SnO_2复合光催化剂的制备、表征及性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验材料 |
3.2.2 ZnO-SnO_2复合材料的制备 |
3.2.3 材料的表征 |
3.2.4 光催化性能评价 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 XRD测试 |
3.3.2 紫外—可见光漫反射测试 |
3.3.3 TEM测试 |
3.3.4 光催化性能评价 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 ZnO/rGO复合材料的制备与性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验材料和试剂 |
4.2.2 ZnO/rGO复合材料的制备 |
4.2.3 材料的表征 |
4.2.4 光催化性能评价 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 红外光谱测试 |
4.3.2 XRD测试 |
4.3.3 复合材料形貌测试 |
4.3.4 拉曼光谱测试 |
4.3.5 ZnO/rGO复合材料的形成机理 |
4.3.6 紫外—可见光漫反射测试 |
4.3.7 光催化实验 |
4.3.8 循环实验 |
4.3.9 光催化机理 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第五章 聚间苯二胺/ZnO复合材料的制备及其光催化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验材料和试剂 |
5.2.2 聚间苯二胺/ZnO复合材料的制备 |
5.2.3 材料的表征 |
5.2.4 光催化性能评价 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 红外光谱测试 |
5.3.2 XRD测试 |
5.3.3 聚间苯二胺/ZnO复合材料形貌测试 |
5.3.4 紫外—可见光漫反射测试 |
5.3.5 暗吸附实验 |
5.3.6 光催化实验 |
5.3.7 循环实验 |
5.3.8 光催化机理探讨 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
全文总结 |
附录 |
博士期间发表论文 |
致谢 |
(8)复合纳米ZnO-SnO2粉体的电合成及光催化性能的研究(论文提纲范文)
1 实验部分 |
1.1 试剂及主要仪器 |
1.2 纳米ZnO-SnO2的电合成 |
1.3 光催化性能的表征 |
2 结果与讨论 |
2.1 复合氧化物ZnO-SnO2结构与形貌表征 |
2.2 复合氧化物ZnO-SnO2对甲基橙的光催化降解 |
2.2.1 焙烧温度对复合氧化物ZnO-SnO2 (2:1) 光催化活性的影响 |
2.2.2 ZnO-SnO2的复合摩尔比对光催化活性的影响 |
2.3 复合ZnO-SnO2 (2:1) 纳米粉体对亚甲基蓝的光催化降解 |
3 结论 |
(10)光催化Fenton降解邻苯二甲酸二乙酯,对硝基苯胺和对硝基苯酚的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 目标污染物质 |
1.1.1 邻苯二甲酸酯污染物 |
1.1.2 硝基苯胺类污染物 |
1.1.3 酚类污染物 |
1.2 光催化Fenton技术 |
1.2.1 光催化技术 |
1.2.2 Fenton技术 |
1.2.3 光催化Fenton技术在环境工程中的应用 |
1.3 课题研究的目的及内容 |
1.3.1 研究目的 |
1.3.2 研究内容 |
第二章 光催化/Fe~0/H_2O_2处理邻苯二甲酸二乙酯的研究 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.1.3 实验方法 |
2.1.4 分析测试方法 |
2.2 结果与讨论 |
2.2.1 pH的影响 |
2.2.2 H_2O_2量的影响 |
2.2.3 初始浓度对降解率的影响 |
2.2.4 铁粉量的影响 |
2.2.5 催化剂用量的影响 |
2.2.6 光强度及温度的影响 |
2.2.7 对比试验 |
2.2.8 铁粉和TiO_2的重复利用 |
2.2.9 GC/MS中间产物分析 |
2.3 小结 |
第三章 光催化/Fe~0/H_2O_2联合处理4-硝基苯胺废水研究 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 试剂与原材料 |
3.1.2 实验仪器 |
3.1.3 实验方法 |
3.1.4 分析方法 |
3.1.5 4-硝基苯胺的最大吸收波长和标准曲线 |
3.2 实验结果与讨论 |
3.2.1 pH的影响 |
3.2.2 初始浓度的影响 |
3.2.3 双氧水量的影响 |
3.2.4 铁粉量的影响 |
3.2.5 TiO_2催化剂量的影响 |
3.2.6 加热对降解效率的影响 |
3.2.7 加甲醇对降解效率的影响 |
3.2.8 对比试验 |
3.2.9 铁粉和TiO_2的重复利用 |
3.2.10 红外光谱分析 |
3.2.11 产物分析及降解机理研究 |
3.3 小结 |
第四章 光催化与Fenton试剂对硝基苯酚降解的研究 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 试剂 |
4.1.2 实验仪器 |
4.1.3 实验方法 |
4.1.4 分析方法 |
4.2 实验结果与讨论 |
4.2.1 pH对降解效果的影响 |
4.2.2 初始浓度对降解效果的影响 |
4.2.3 双氧水浓度对降解效果的影响 |
4.2.4 亚铁离子浓度对降解效果的影响 |
4.2.5 TiO_2用量对催化降解效率的影响 |
4.2.6 对比实验 |
4.2.7 紫外图谱分析 |
4.2.8 红外分析 |
4.2.9 GC/MS降解机理分析 |
4.3 小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
在学期间发表的论文 |
四、ZnO-SnO_2纳米复合氧化物光催化剂催化降解对硝基苯胺(论文参考文献)
- [1]含MXene的复合材料制备及其催化性能探究[D]. 卓康基. 闽南师范大学, 2021(12)
- [2]提高石墨相氮化碳光催化氧化和还原性能的新策略探究[D]. 王欣月. 东北师范大学, 2021(09)
- [3]含氮芳香类高分子的设计、合成及性能研究[D]. 崔旭. 长春理工大学, 2020(01)
- [4]纳米SnO2的光催化性能及改性研究[J]. 赵丽,杨文龙,韩亮红. 广东化工, 2019(03)
- [5]Ag/TiO2基复合材料的选择性光催化活性和机理研究[D]. 梁慧君. 河南师范大学, 2018(12)
- [6]Sn3O4基光催化材料的控制合成及性能研究[D]. 何运慧. 福州大学, 2014(12)
- [7]纳米ZnO的功能化改性及其对染料污染物的光催化性能研究[D]. 彭勇刚. 东华大学, 2013(06)
- [8]复合纳米ZnO-SnO2粉体的电合成及光催化性能的研究[J]. 陈绮虹,高赛男,袁高清. 化工新型材料, 2012(10)
- [9]含铟、铋可见光催化剂的研究进展[A]. 秦祖赠,刘自力,杨克迪,文衍宣. 第七届全国工业催化技术及应用年会论文集, 2010
- [10]光催化Fenton降解邻苯二甲酸二乙酯,对硝基苯胺和对硝基苯酚的研究[D]. 杨丹. 江苏大学, 2010(05)