新型拓扑半金属材料及阻挫铱氧化物的电输运行为和磁性质研究

新型拓扑半金属材料及阻挫铱氧化物的电输运行为和磁性质研究

论文摘要

近年来,寻找新型的、可实际应用的材料一直是凝聚态物理学研究的热点之一。其中拓扑材料以及量子自旋液体材料是目前研究比较多的两大类。拓扑材料具有丰富的电、磁特性,促使其拥有很大的应用潜力,尤其是在未来量子计算、量子通信等方面的应用深受期待。从三维的拓扑绝缘体,到量子反常霍尔效应,再到外尔半金属,再到拓扑量子材料的设计、制备、表征以及应用的研究,凝聚了大批国内外研究者的心血。另外,几何阻挫结构导致的量子自旋液体也是当前研究一个的热门。量子自旋液体中的自旋虽然是无序排列的,但是它们之间存在着长程的量子纠缠,将来可能被用于量子通讯。另外,对量子自旋液体的研究也有助于高温超导机制的理解。拓扑材料和量子自旋液体材料具有丰富的物理性质和广大的应用前景,但这方面的研究才刚刚起步,亟需更多、更加深入的研究。本论文中,我们利用助溶剂法制备了高质量的拓扑半金属材料DySb和Weyl半金属材料MoTe2,并借助强磁场、低温等手段结合理论计算研究了这两种材料的基态拓扑行为。另外,我们利用高温熔融法制备了多晶铱氧化物材料Bi2Ir2-xMnx07和Ba3MgIr209,测试了材料的结构性质、加磁场下的电输运行为以及低温下的热力学性质。分别研究了这两种具有几何阻挫磁结构的铱氧化物的基态磁性质。第一章介绍了新型拓扑材料的研究进展,按照不同的形成机制介绍了霍尔效应的分类及相应的电输运行为和磁性质。随后详细介绍了拓扑绝缘体和拓扑半金属的相关研究进展。最后介绍了SdH的原理和数据分析方法,ARPES技术的原理,四电极法和六电极法的原理和注意事项。第二章从理论和实验两方面对单晶DySb材料的能带结构以及电输运性质进行了详细的研究。利用Sn做助溶剂在高温下制备了高质量的DySb单晶样品,并利用EDX、XRD以及PPMS,SQUID等手段测试研究了单晶DySb的晶体结构和基本电、磁性质。研究表明,37 T强磁场下的磁阻呈现出明显量子振荡和巨磁阻效应。通过量子振荡数据分析和第一性原理计算对材料能带结构进行了研究;低温1.8 K的量子振荡数据分析发现了4个不同频率的主峰,说明多条能带穿过费米面。在铁磁构型和考虑自旋-轨道耦合情况下,第一性原理计算表明在费米面以下存在能带反转,DySb可能是拓扑非平庸的半金属态。材料中出现的巨磁阻效应与拓扑非平庸的线性能带分布导致的高电子迁移率有关。第三章介绍了第二类Weyl半金属Td-MoTe2中的平面霍尔效应。利用自助溶剂法制备了高质量的单晶MoTe2样品,利用六电极法测量了不同温度T和不同磁场H下的霍尔电阻ρyx PHE以及横向电阻ρxx随磁场在解离面(a-b面)内转动角度θ的变化规律。实验上获得的平面霍尔电阻和横向电阻随θ的变化规律可以用相关理论公式很好地描述。我们认为各向异性电阻△ρchiral的变化主要来源于轨道磁阻引起的ρ⊥(外加磁场垂直于电流方向时的横向电阻)的增加而不是手性反常导致的P||(外加磁场平行于电流方向时的电阻)的减小。相比于手性反常作用,轨道磁阻起主导作用,对平面霍尔电阻的贡献更大。也正是由于存在很大的轨道磁阻,所以在这种Weyl半金属材料中很难观测到手性反常导致的负磁阻现象,而只有同时观察到负磁阻时,测到的平面霍尔效应才可能与手性反常有关。第四章介绍了烧绿石结构的铱氧化物Bi2Ir2-xMnxO7的电、磁性质。我们利用高温熔融法烧制了x-=0,0.05,0.1,0.15,0.2五种不同组分的Bi2Ir2-xMnxO7多晶样品,并利用EDX和XRD对样品的实际组分以及结晶程度进行了测定。磁性研究发现,随着Mn元素的掺入,材料的反铁磁性先增强,随着Mn掺入量的不断增加,反铁磁性出现由强变弱的趋势。这种磁性的变化主要归因于Ir-Ir之间的反铁磁相互作用,Ir-Mn之间的反铁磁相互作用以及Mn-Mn之间的铁磁相互作用三者之间的激烈竞争。电输运行为测试分析结果表明,随着Mn4+离子的引入,材料由金属态向绝缘态转变。这种现象的出现与掺杂引起电子局域化的增强有关。低温下Bi2Ir207表现出正磁阻现象,而掺杂样品全部为负磁阻。磁阻的变化与掺杂引起的金属-绝缘体转变相呼应,说明3d-Mn元素对5d-Ir元素的替代对材料的磁性以及电输运性质具有很大的影响。第五章首先介绍了低温比热的几个主要来源,随后仔细研究了多晶铱氧化物Ba3MgIr209在极低温(温度低至0.4 K)下的电、磁和热力学性质。利用GGA,GGA+U(2 eV),GGA+U(2 eV)+SOC三种模型,计算了不同磁基态的能量态密度。计算结果表明,考虑自旋-轨道耦合和库伦相互作用的GGA+U+SOC模型下的第一类反铁磁结构AFM1(二聚体Ir2O9内部和之间的Ir5+离子之间均为反铁磁作用)的能量最低,且存在能隙。低温磁化率和比热测试分析发现,直到0.4 K仍然没有出现磁有序。磁化率的居里-外斯拟合结果分析表明,这种材料中存在反铁磁相互作用,与理论计算的AFM1磁构型相符合。另外,多晶Ba3MgIr2O9样品中存在很少量的(少于1‰)的Ir4+离子,导致有限的铁磁矩1.4×10-3μB/Ir的存在。极低温下体系仍然处于量子自旋液体态,主要是由于a-b面内存在强三角阻挫结构。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 绪论
  •   1.1 引言
  •   1.2 霍尔效应及其分类
  •     1.2.1 霍尔效应及反常霍尔效应
  •     1.2.2 量子霍尔应与量子反常霍尔效应
  •     1.2.3 自旋霍尔效应和量子自旋霍尔效应
  •   1.3 拓扑绝缘体
  •   1.4 拓扑半金属
  •   1.5 电阻和磁性测量方法
  •     1.5.1 电阻的测量方法
  •     1.5.2 磁性的测量方法
  •   1.6 本章小结
  • 第2章 镧系锑化物DySb的电输运行为和磁性质研究
  •   2.1 引言
  •   2.2 样品的制备与实验测量
  •   2.3 实验结果与分析
  •   2.4 计算结果分析
  •   2.5 本章小结
  • 2中的平面霍尔效应研究'>第3章 第二类Weyl半金属MoTe2中的平面霍尔效应研究
  •   3.1 引言
  •   3.2 样品的制备与实验测量
  •   3.3 实验结果与分析
  •   3.4 本章小结
  • 2Ir2-xMnxO7的电输运行为和磁性质研究'>第4章 烧绿石铱氧化物Bi2Ir2-xMnxO7的电输运行为和磁性质研究
  •   4.1 引言
  •   4.2 样品制备与方法
  •   4.3 实验结果与分析
  •   4.4 本章小结
  • 3MgIr2O9的低温热力学性质及磁性质研究'>第5章 Ba3MgIr2O9的低温热力学性质及磁性质研究
  •   5.1 低温比热
  •     5.1.1 电子比热
  •     5.1.2 磁比热
  •     5.1.3 肖特基比热
  •     5.1.4 自旋涨落对比热的贡献
  •   5.2 量子自旋液体
  •   5.3 引言
  •   5.4 样品制备预实验测量
  •   5.5 实验结果与分析
  •   5.6 本章小结
  • 第6章 总结与展望
  •   6.1 论文总结
  •   6.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果
  • 文章来源

    类型: 博士论文

    作者: 梁丹丹

    导师: 张昌锦

    关键词: 拓扑半金属,量子振荡,平面霍尔效应,铱氧化物,几何阻挫,量子自旋液体

    来源: 中国科学技术大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学

    专业: 物理学

    单位: 中国科学技术大学

    分类号: O469

    总页数: 95

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