电解合成论文_彭俊杰,周佳盈,张丙青

导读:本文包含了电解合成论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:电解水,金属,催化剂,纳米,氧化钼,氮化物,结构。

电解合成论文文献综述

彭俊杰,周佳盈,张丙青[1](2019)在《Ni_2P催化剂的合成及其电解水制氢性能研究》一文中研究指出通过次磷酸盐还原法制备磷化镍催化剂,考察了不同Ni/P摩尔比、烧结温度制备的磷化镍催化剂对电催化分解水产氢性能的影响。结果表明,磷化镍产物的结构组成以Ni_2P为主,不同Ni/P摩尔比(1∶2~1∶6)对Ni_2P电催化分解水产氢的性能有重要影响,呈现先增后减的趋势,当Ni/P摩尔比为1∶4时Ni_2P电解水产氢活性最高;此外,在250~550℃范围内,随着烧结温度的升高,Ni_2P电解水产氢的性能呈递减的趋势。(本文来源于《现代化工》期刊2019年08期)

姚娜[2](2019)在《分等级过渡金属纳米复合结构电催化剂材料的可控合成及其电解水性能研究》一文中研究指出能源危机与环境污染是当今世界人类面临的两大问题,目前使用的化石燃料不仅会带来严重的环境污染,还会导致能源的日益枯竭,因此寻求新型的可再生能源成为目前研究工作的热点和重点。可再生能源的种类有很多,其中氢能以其独特的优势在众多的可再生能源中脱颖而出,成为了当前科学研究的热点之一。首先氢气来源广泛,含量丰富;其次氢气在燃烧时释放的热值高,能量密度大;同时氢能还具有可再生、清洁环保等优点。电解水制氢是目前已知的制氢方法中较为环保高效、能大规模应用的技术,其产氢效率主要取决于催化剂的催化活性,因此寻找绿色环保、成本低廉的高效催化剂就显得尤为重要。基于此,本文集中研究了具有较好发展前景的分等级过渡金属基纳米催化剂,以泡沫镍(NF)为基底,以过渡金属Fe、Co、Ni为对象,设计合成了一系列高效的复合电催化剂用作电解水产氢和产氧。本论文的主要研究内容可以分为以下叁个部分:(1)采用简单的水热法,同时添加硫源和铁源,在泡沫镍(NF)基底上一步合成了具有核壳结构的Ni_3S_2@Fe_2O_3@NF分等级复合催化剂材料,这里使用的硫源为升华硫,铁源为草酸亚铁。采用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌、组成和结构进行表征。此外,还对其开展电解水催化性能测试,测试结果表明:该复合电催化剂在碱性(1 M KOH)和中性(1 M PBS)溶液中均表现出良好的催化性能。在碱性条件的HER测试结果显示,10 mA/cm~2电流密度对应的过电势为32.5 mV,Tafel斜率为138.5 mV/dec。同时在碱性条件(1 M KOH)下进行的OER测试结果显示,10 mA/cm~2电流密度对应的过电势为232.4 mV,Tafel斜率为54.3 mV/dec。同时,该催化材料在碱性溶液中的HER和OER均表现出很好的稳定性。更重要的是,在全解水性能测试中,Ni_3S_2@Fe_2O_3@NF在10 mA/cm~2电流密度对应的电压值仅为1.55 V,并且在该电压下的24 h小时长循环性能非常稳定。(2)本章实验我们以硝酸铁为铁源,升华硫为硫源,采用水热法首先在泡沫镍(NF)基底上合成出FeOOH@Ni_3S_2@NF前驱体,再将其浸泡在2 M Na_2S溶液中12 h进行低温硫化,使硫取代FeOOH中的部分氧得到分等级的Fe-O-S@Ni_3S_2@NF复合催化材料。随后采用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌、组成和结构进行表征,证实了Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂被成功制备出来。进一步的,我们对其开展了电解水催化性能测试,测试结果表明:硫化后的Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂在碱性条件(1 M KOH)下的催化性能得到了较大提升。Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂的HER测试在10 mA/cm~2电流密度下的过电势为188 mV,Tafel斜率为173.1 mV/dec;Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂的OER测试在10 mA/cm~2电流密度下对应的过电势为170.7 mV,Tafel斜率为45.3mV/dec。同时,经过硫化后得到的Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂表现出了长达24 h的极佳稳定性。(3)首先通过简单的水热法合成出MoS_2@Ni_3S_2@NF前驱体,然后通过电化学沉积法在其表面沉积一层Co(OH)_2,最终得到了分等级的Co(OH)_2@MoS_2@Ni_3S_2@NF复合电催化材料。接着采用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌,组成和结构进行表征,证实了分等级的Co(OH)_2@MoS_2@Ni_3S_2@NF材料被成功合成。开展的电解水催化性能测试结果表明:当沉积电流为5 mA、沉积时间为1 min时得的样品催化性能最优,我们将其标记为MoS_2@Ni_3S_2@NF-5。该复合催化材料MoS_2@Ni_3S_2@NF-5在碱性条件(1M KOH)下的HER测试结果表明:在10 mA/cm~2电流密度下对应的过电势为119 mV,Tafel斜率为153.5 mV/dec。另外,MoS_2@Ni_3S_2@NF-5催化剂在1 M KOH电解液中的OER测试结果表明:在10 mA/cm~2电流密度下对应的过电势为120 mV,Tafel斜率为153.3 mV/dec。在稳定性测试中,该材料表现出很好的长时间稳定性。(本文来源于《西北大学》期刊2019-06-30)

黄华伟[3](2019)在《碳负载非贵金属基催化剂的合成、调控及其电解水性能的研究》一文中研究指出电解水制氢技术具有工艺简单、制备氢气纯度高等优点,是有效的清洁绿色制氢技术之一。其中,高的析氢、析氧过电势一直限制和影响了整个电解过程的能量转化效率和电解水制氢技术的发展。如何降低阴、阳极反应过程中所涉及的过电势对于减小操作电压和提高能量转换效率具有重要意义。针对这一问题,本论文提出以具有高导电性且耐酸碱腐蚀的碳材料为载体,围绕含量丰富的过渡金属元素Fe、Ni、Co等开发了具有高催化活性、优异稳定性、低成本的碳负载非贵金属基电解水催化剂,通过优化催化剂的活性位点、导电性、结构及制备工艺等提升催化剂的催化活性,揭示材料的微观结构和其电化学性能的内在规律关系。具体研究内容如下:以快速热还原法制备的具有蓬松结构的石墨烯为基底,采用低温热解耦合磷化的工艺制备了石墨烯负载Fe2P纳米点(~2.5 nm)的复合型催化剂(Fe2P-ND/FG)。考察了其与以氧化石墨烯为前驱体所制备的催化剂在结构和催化性能上的差异。结果表明,预还原石墨烯基底的蓬松开放结构有利于活性组分Fe2P纳米点在其表面的分散,并提高了催化剂的电催化活性表面积;Fe2P纳米点小尺寸的特征使得Fe2P-ND/FG能够暴露更多的原子和边缘位,从而提高了催化剂的反应活性并加速反应的进行。Fe2P-ND/FG表现出了优异的电催化析氢活性,在0.5 M H2SO4电解液中达到10 mA cm-2时的过电势仅为91 mV,优于以氧化石墨烯为前驱体合成的催化剂,比纯Fe2P达到同样电流密度的过电势低207 mV。以碳纤维负载Ni-Fe层状双金属氢氧化物水滑石为前驱体,利用其主体层板内部金属离子均匀分布的特性,通过硫化工艺制备了碳纤维负载Fe掺杂NiS2纳米片阵列的自支撑催化剂(Fe-NiS2/CF)。Fe的引入能够调变NiS2的电子结构,使其在空气中的抗氧化能力增强。与纯NiS2/CF相比,Fe-NiS2/CF在理论模拟和实验结果中都表现出了更为优异的析氧催化活性,Fe-NiS2/CF达到20 mA cm-2的电流密度的过电势仅为243 mV。此外,将其同时作为阴、阳极用于全电解水仅需要施加1.722 V的电压就能达到10 mA cm-2的电流密度,而且能稳定运行30 h以上。以具有不同Fe/Ni摩尔比的层状双金属氢氧化物为前驱体,采用低温磷化的工艺,可控合成了具有不同Fe掺杂量的Ni2P,并研究了Fe掺杂量对Ni2P结构及电催化性能的影响。结果发现Fe的引入能够显着提升Ni2P的析氢、析氧催化活性。当Fe/Ni摩尔比为1:3时所合成的Feo.5Ni1.5P具有最优的电催化析氧和析氢催化活性。以碳纤维为基底,制备了Fe/Ni摩尔比为1:3的自支撑式电极Feo.5Ni1.5P/CF用于电催化析氧反应表现出了极高的活性,达到100 mA cm-2的电流密度仅存在293 mV的过电势;将其同时作为阴阳极用于全电解水达到10 mA cm-2的电流密度所需要的施加电压仅为1.589 V,并且表现了优异的稳定性。以碳纤维负载Co-MOF(Co-MOF/CF)为前驱体,以石墨烯粉末为吸波材料,通过微波辅助热解方法将其超快转化成自支撑型Co-NC/CF催化剂,并研究对比了该方法与传统程序升温碳化方法的区别。结果显示:微波辅助热解的方法仅需要60 s的微波照射时间,能耗仅为传统碳化方法的0.37%,并且将Co-MOF衍生催化剂的产率由传统碳化方法的34.0 wt%提升至48.7 wt%。Co-NC/CF维持了前驱体的纳米片阵列结构,并形成了N掺杂石墨化碳包覆Co颗粒的微观结构。理论计算和实验结果都证实此结构对于电催化析氧和析氢过程具有优异的本征催化活性。Co-NC/CF在电催化水分解过程中达到10 mA cm-2的析氧电流密度过电势仅为246 mV,达到10 mA cm-2的析氢电流密度仅存在157 mV的过电势。在长期催化过程中,Co-NC/CF对于析氢反应的催化活性及自身的结构都能维持很好的稳定性,而对于析氧反应能够维持稳定的催化活性,但自身会被氧化成同样具有高活性的低结晶度的氧化钴晶粒。(本文来源于《大连理工大学》期刊2019-06-01)

柳欢[4](2019)在《金属硫/氮族化合物催化剂的设计合成及电解水性能研究》一文中研究指出氢能作为一种清洁高效能源是未来能源发展的必然趋势。电解水制氢在氢能源经济体系中扮演重要角色,是实现大规模产氢的最有前途生产方法之一。然而高能耗以及贵金属催化剂带来的经济问题等限制了电解水在实际应用中的发展,特别是大过电位以及缓慢的动力学是电解水析氢的瓶颈问题。高效电解水催化剂能够显着降低能源消耗并加速反应动力学。因此开发高效非贵金属催化剂是发展电解水的一项紧急任务。过渡金属具有类似贵金属的外层轨道电子结构以及在自然界中分布广泛,其化合物作为一类最有希望的高效电解水催化材料可用于替代贵金属。电解水是发生在催化剂与电解液以及气泡表面的叁相界面反应,因此催化剂的表面结构对于电解水性能的发挥起决定性作用。基于此,本文旨在开发设计高效过渡金属硫、氮族化合物电催化材料,通过对其微观结构、表面组分以及结构缺陷等的设计,实现对催化剂材料表面活性位点的调控,提升改善过渡金属基纳米材料的电解水催化活性进而研究其电催化活性提升机制。采用前驱体间接转换的方法,通过硫化和高温处理实现了由微小二维纳米片在空心微米盘表面组装的Co_9S_8分级空心结构的构建。硫化过程中S~(2-)和Co~(2+)离子的不对等扩散速率,以及对层状结构前驱体Co-EG的间接转化是形成空心分级结构的关键因素。受益于空心结构和纳米片组装单元等自身结构优势,用于催化剂能够暴露大量的表面活性位点并且具有快速的电荷转移速率。因此Co_9S_8空心微米盘表现出优异的析氧催化活性,在电流密度为10 mA?cm~(-2)处的过电势低至278 mV,塔菲尔斜率为53 mV?dec~(-1)以及良好的稳定性。Co_9S_8中的Co是参与电催化析氧的活性位点,经恒电压(1.58 V vs.RHE)析氧20小时后S被O替代而Co_9S_8被转化成为CoO。为了进一步降低Co_9S_8的析氧过电位,将纳米片组装分级结构的结构优势继续拓展到与rGO复合。因此利用前驱体转化法设计合成了超薄Co_9S_8纳米片(3-4 nm)垂直紧密地生长在N,S原子掺杂rGO表面的叁维分级结构(Co_9S_8/N,S-rGO)。Co_9S_8/N,S-rGO在碱性介质中表现出显着的电催化析氧活性,在电流密度为10 mA?cm~(-2)下其过电位低至266 mV,塔菲尔斜率为75.5 mV?dec~(-1)。同时也表现出良好的析氢催化活性,仅需332.4 mV的过电位就能达到10 mA?cm~(-2)的析氢电流密度。这种基于超薄二维纳米片分级结构的电催化剂能够提供丰富的催化活性位点和缩短荷质传输路径,促进氧气加速析出。电解水析氢反应在碱性介质中比酸性介质中更复杂,目前还没有理想的非贵金属催化剂可适用于大规模应用。为此提出通过表面重构来构建全新高效MoP|S纳米粒子析氢电催化剂的方法。经周围空气中发生氧化,MoP|S纳米粒子表面形成的MoP-O_x化合物层在电催化过程中能溶于电解液,而S仍然保持还原态。因此经历电化学析氢后催化剂表面组分发生重构,表面拥有全新的催化活性中心和丰富的催化活性位点。表面重构后的MoP|S在碱性电解液中表现出更高的析氢性能,在85 mV过电位处达到10 mA?cm~(-2)的电流密度以及较低的塔菲尔斜率43 mV?dec~(-1)。这是由于表面重构过程能够调控MoP|S纳米粒子表面组分(更加富MoS),增加电化学活性面积并加快电子转移过程从而促进氢气析出。这一关于析氢反应的真实催化活性中心的探索工作非常有意义。研究催化剂的本质催化活性如何受到限制,并开发设计具有更高活性的催化剂对于未来氢能源的发展具有重要示范意义。此前文献报道钨基催化剂由于较强的H*吸附特性析氢活性差。本章中构筑了生长在多层碳纳米管上的氢氧化钴/含氮空位立方相WN纳米粒子(Co(OH)_2/c-WN_(1-x)),并研究了结构缺陷和界面的调控对析氢反应热力学的影响。这一拥有强界面相互作用与一定含量氮空位的复合结构在1 M KOH电解液中表现出非凡的电催化析氢活性,78 mV过电位处达到10 mA?cm~(-2)的电流密度和低塔菲尔斜率43 mV?dec~(-1)。理论计算结果分析催化剂中各组分的催化作用,其中Co(OH)_2能够加速水吸附和Volmer步骤中HO-H键断裂,是促进水吸附和水分解动力学的关键角色;c-WN_(1-x)为氢中间体的吸附和H_2生成提供了活性位点。(本文来源于《哈尔滨工业大学》期刊2019-06-01)

兰凯[5](2019)在《过渡金属纳米催化剂的合成及其电解水性能的研究》一文中研究指出氢气是一种高能量密度的储能载体,利用电解水技术制氢将能源储存起来,可以实现太阳能和风能等可再生能源的有效利用。然而,电解水催化剂成本过高的问题限制了其更为广泛的应用。因此,开发廉价催化剂、高催化效率的电催化剂是目前此领域研究者关注的主要方向。本论文的研究重点在于设计和制备具有高活性、低成本的非贵金属纳米电催化剂,并系统研究了催化剂结构对其催化性能的影响。1.超小MoP纳米颗粒均匀负载于碳纳米片上作为电催化剂MoP/NPG并用于电析氢性能研究。利用固相合成法成功制备了超小粒径的MoP纳米颗粒负载在葡萄糖作为碳源制备的碳纳米片的电催化剂MoP/NPG。制备出的MoP颗粒平均粒径为3.15纳米,在碳纳米片上具有良好的分散性。目标催化剂具有丰富的活性位点并展现出了优异的电析氢性能。在酸性条件下,催化剂在10 mA cm~(-2)处的过电位仅需90 mV。在碱性条件下,其在10 mA cm~(-2)处的过电位仅需115 mV,并展现出良好的稳定性。2.形貌可控的CoSe_2作为电催化剂用于电解水的研究我们以NH_4F为调节剂,利用简单的水热反应成功制备了不同形貌的CoSe_2微球、线状和棒状纳米材料。制得的CoSe_2微球是具有高度中空结构的海胆状,具有高比表面积和丰富的孔道结构。CoSe_2微球作为电催化剂在碱性条件下具有良好的析氧反应催化性能,其过电位在10 mA cm~(-2)处的过电位为325 mV,Tafel斜率为80 mV dec~(-1),并且具有良好的稳定性。同时,该催化剂也可用于酸性条件下的析氢反应,并展现出了良好的稳定性。(本文来源于《兰州大学》期刊2019-05-01)

曹占龙,张泽民,张宁[6](2019)在《分析无机/有机电解合成技术进展》一文中研究指出对有机电解合成技术以及无机电解合成技术进行分析,认识到有机电解以及无机电解的相关内容,旨在通过电解技术的研究,实现技术的研究及创新,提升电解技术的使用效果,促进现代工业产业的稳定发展。(本文来源于《化学工程与装备》期刊2019年02期)

伊俊东,刘陶陶,黄远标,曹荣[7](2019)在《钼基金属有机框架为模板合成二硫化钼纳米棒用于高效电解水产氢(英文)》一文中研究指出在电解水产氢反应(HER)中,为了替代传统使用的价格高昂的铂基催化剂,开发含量丰富、高效的非贵金属催化剂是近年来的研究热点.其中,二硫化钼(MoS_2)由于其低廉的成本和良好的活性受到了广泛的关注.目前,大多数报导均使用水热法合成MoS_2,很少使用固相法.本文,我们使用一种钼基金属有机框架作为牺牲模板,通过一步高温固相合成得到尺寸均匀的MoS_2纳米棒.所得棒状形貌能够有效暴露MoS_2边缘活性位点,提升HER活性.同时,固相合成后,材料中仍有少量碳残留,这些残余的碳提升了催化剂的导电性,加速了HER过程中的电子转移,提升了催化剂的反应活性.因此我们合成的MoS_2纳米棒表现出优异的HER性能,拥有很小的起始电位(96 mV)以及很低的塔菲尔斜率(93 mV dec~(-1)).本工作为固相合成基于MoS_2的复合材料提供了一种新的思路.(本文来源于《Science China Materials》期刊2019年07期)

徐锋[8](2019)在《Fenton—微电解—复式A/O工艺对合成制药废水的处理》一文中研究指出针对合成制药废水的特性,采用Fenton—微电解—复式A/O工艺处理该废水。经该工艺处理后出水达到《污水综合排放标准》(GB 8978—1996)叁级排放标准及《工业企业废水氮、磷污染物间接排放限值》(DB 33/887—2013)。工程实践表明,该工艺在应对复杂多变且有毒性的合成制药废水处理过程中,处理效果好、运行稳定、投资较少。(本文来源于《工业水处理》期刊2019年01期)

李彩彩[9](2018)在《基于镍、钴、钼的纳米结构的合成及其电解水性能研究》一文中研究指出氢能作为一种极有前途的“二次能源”,被人们视为一种理想的“绿色能源”。在现有的各种制氢技术中,通过电解水的方法来制备氢气由于具有产品纯度高、操作简单、产物无污染以及可循环利用等优点而受到了人们的广泛关注。但是现有工业电解水的电压范围为1.8~2.0 V,因此大规模的电能消耗是制约电解水制氢技术发展的一大难题。使用高效的析氢催化剂是降低过电势,减少电能消耗的一个有效途径。目前具有高效催化活性的贵金属铂由于储量有限、价格昂贵等原因限制了其在工业上的大规模应用,所以开发低成本、高活性的非贵金属催化剂来提高其应用的性价比,为氢能的开发和利用提供有效的支持是目前最应该努力的方向。目前研究者们已经报道了很多非贵金属的电催化剂,但是其性能和铂相比还不尽如人意。基于此,本论文从设计和开发高效的非贵金属催化剂这个基本点出发,从优化电极界面设计、利用尿素辅助析氢(同时设计了基于尿素电催化氧化的肖特基催化剂)以及调控催化剂的电子结构叁个角度研究了如何来提高电解水制氢的效率。本论文的主要内容可归纳为以下几个方面:(1)Ni/NiO一体化电极的制备及其性能研究:在电解水析氢(Hydrogen Evolution Reaction,HER)过程中,连续、剧烈的气泡析出过程使得催化剂和集流体的结合紧密与否成为制约催化剂在电解液中能否长时间稳定工作的一个重要因素。基于此,采用酸活化的方法制备了一种基于Ni foam的Ni/NiO一体化电极。相比于常规的粉末催化剂以及在基底上原位生长的催化剂来说,此一体化电极实现了催化剂和集流体之间的紧密接触,从而提高了催化剂的使用寿命。同时,酸活化后,其粗糙及片层的表面结构赋予了该电极大的比表面积和更多的反应活性位点。对其析氢、析氧以及全解水性能研究发现,此电极均表现出了优异的催化活性(在10 mA cm~(-2)的电流密度下,析氢、析氧过电位以及全解水电压分别为160 mV,290 mV和1.72 V)。(2)CoS_2-MoS_2肖特基催化剂的制备及其电催化尿素氧化和析氢性能研究:阳极的析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)(1.23 V)一直是制约整个电解水制氢效率的瓶颈。除了开发高效的析氧催化剂之外,用热力学有利的反应来替代阳极缓慢的析氧过程(称为化学品辅助的析氢过程(Chemical Assited Hydrogen Evoltuion Reaction,CAHER)也是降低电解水过程中的电能消耗,提高制氢效率的一个有效手段。基于此,第叁章中我们用尿素氧化反应(Urea Oxidation Reaction,UOR)来替代阳极缓慢的OER过程。但由于尿素氧化过程动力学缓慢,所以基于尿素分子的特点设计了一种肖特基催化剂CoS_2-MoS_2。通过电化学测试研究了其UOR和HER活性,并借助第一性原理计算和实验详细研究了CoS_2-MoS_2肖特基催化剂催化氧化尿素的机理。最后组装成全解水装置测试了用UOR来替代OER之后对整个电解水效率的影响。(3)双金属磷化物的制备及其析氢性能研究:过渡金属磷化物由于其高的化学稳定性、高的活性、良好的导电性,以及在其中同时存在质子接受中心和氢化物接受中心等特点而引起了人们的广泛关注。但其活性和铂相比仍有较大差距。根据酸性条件下的HER机理,将具有d~5(Mo)和d~8(Ni)电子结构的过渡金属复合,由于两部分之间的电子相互作用,可以获得更优异的HER活性。因此,通过电沉积的方法制备了Ni-Mo-P的双金属磷化物,研究了其和Ni-P的相对催化活性大小。电化学测试发现,Mo的引入可大大提高Ni-P的电催化活性。随后,在实验的基础上又提出了Ni-Mo-P比Ni-P具有更高催化活性的机理。(本文来源于《华中科技大学》期刊2018-11-01)

陈传胜,张青,张雪茹[10](2018)在《低维钼基纳米结构的水热合成与电解水性能的研究》一文中研究指出文章采用水热法在具有叁维空间结构的碳纤维纸上制备了不同形貌、尺寸的低维氧化钼纳米结构,并对其进行碳化处理,获得碳化钼纳米结构。发现碳化钼电解水析氢性能优于氧化钼电解水析氢性能,且在水热温度160°C、水热时间6h和前驱体钼酸铵(AHM)溶液的浓度10%条件下,获得的碳化钼纳米结构的电解水析氢性能最优。(本文来源于《安徽职业技术学院学报》期刊2018年02期)

电解合成论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

能源危机与环境污染是当今世界人类面临的两大问题,目前使用的化石燃料不仅会带来严重的环境污染,还会导致能源的日益枯竭,因此寻求新型的可再生能源成为目前研究工作的热点和重点。可再生能源的种类有很多,其中氢能以其独特的优势在众多的可再生能源中脱颖而出,成为了当前科学研究的热点之一。首先氢气来源广泛,含量丰富;其次氢气在燃烧时释放的热值高,能量密度大;同时氢能还具有可再生、清洁环保等优点。电解水制氢是目前已知的制氢方法中较为环保高效、能大规模应用的技术,其产氢效率主要取决于催化剂的催化活性,因此寻找绿色环保、成本低廉的高效催化剂就显得尤为重要。基于此,本文集中研究了具有较好发展前景的分等级过渡金属基纳米催化剂,以泡沫镍(NF)为基底,以过渡金属Fe、Co、Ni为对象,设计合成了一系列高效的复合电催化剂用作电解水产氢和产氧。本论文的主要研究内容可以分为以下叁个部分:(1)采用简单的水热法,同时添加硫源和铁源,在泡沫镍(NF)基底上一步合成了具有核壳结构的Ni_3S_2@Fe_2O_3@NF分等级复合催化剂材料,这里使用的硫源为升华硫,铁源为草酸亚铁。采用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌、组成和结构进行表征。此外,还对其开展电解水催化性能测试,测试结果表明:该复合电催化剂在碱性(1 M KOH)和中性(1 M PBS)溶液中均表现出良好的催化性能。在碱性条件的HER测试结果显示,10 mA/cm~2电流密度对应的过电势为32.5 mV,Tafel斜率为138.5 mV/dec。同时在碱性条件(1 M KOH)下进行的OER测试结果显示,10 mA/cm~2电流密度对应的过电势为232.4 mV,Tafel斜率为54.3 mV/dec。同时,该催化材料在碱性溶液中的HER和OER均表现出很好的稳定性。更重要的是,在全解水性能测试中,Ni_3S_2@Fe_2O_3@NF在10 mA/cm~2电流密度对应的电压值仅为1.55 V,并且在该电压下的24 h小时长循环性能非常稳定。(2)本章实验我们以硝酸铁为铁源,升华硫为硫源,采用水热法首先在泡沫镍(NF)基底上合成出FeOOH@Ni_3S_2@NF前驱体,再将其浸泡在2 M Na_2S溶液中12 h进行低温硫化,使硫取代FeOOH中的部分氧得到分等级的Fe-O-S@Ni_3S_2@NF复合催化材料。随后采用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌、组成和结构进行表征,证实了Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂被成功制备出来。进一步的,我们对其开展了电解水催化性能测试,测试结果表明:硫化后的Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂在碱性条件(1 M KOH)下的催化性能得到了较大提升。Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂的HER测试在10 mA/cm~2电流密度下的过电势为188 mV,Tafel斜率为173.1 mV/dec;Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂的OER测试在10 mA/cm~2电流密度下对应的过电势为170.7 mV,Tafel斜率为45.3mV/dec。同时,经过硫化后得到的Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂表现出了长达24 h的极佳稳定性。(3)首先通过简单的水热法合成出MoS_2@Ni_3S_2@NF前驱体,然后通过电化学沉积法在其表面沉积一层Co(OH)_2,最终得到了分等级的Co(OH)_2@MoS_2@Ni_3S_2@NF复合电催化材料。接着采用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌,组成和结构进行表征,证实了分等级的Co(OH)_2@MoS_2@Ni_3S_2@NF材料被成功合成。开展的电解水催化性能测试结果表明:当沉积电流为5 mA、沉积时间为1 min时得的样品催化性能最优,我们将其标记为MoS_2@Ni_3S_2@NF-5。该复合催化材料MoS_2@Ni_3S_2@NF-5在碱性条件(1M KOH)下的HER测试结果表明:在10 mA/cm~2电流密度下对应的过电势为119 mV,Tafel斜率为153.5 mV/dec。另外,MoS_2@Ni_3S_2@NF-5催化剂在1 M KOH电解液中的OER测试结果表明:在10 mA/cm~2电流密度下对应的过电势为120 mV,Tafel斜率为153.3 mV/dec。在稳定性测试中,该材料表现出很好的长时间稳定性。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

电解合成论文参考文献

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论文知识图

氧阴极无隔膜电解合成碘酸钾的...不同阳极在2MKOH-1MKI-饱和KIO3电解...不同种类的聚合物电解质膜的离子传导...碘仿电解合成过程中阳极电位的...含丙酮介质中铂电极上碘仿电解合成1 电解合成(●) PT, (■) PMT 原...

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电解合成论文_彭俊杰,周佳盈,张丙青
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