石家庄夏季大气边界层内重污染演变及成因

石家庄夏季大气边界层内重污染演变及成因

论文摘要

石家庄夏秋季通常会出现臭氧和颗粒物“双高”的大气复合污染现象,但对其污染机制尚不清楚。本研究于2016年夏季在华北典型重污染城市石家庄(37°53’N,114°38’E)观测一个月(6月15日-7月14日)。利用在线仪器连续采集近地面臭氧及其前体物的浓度,结合系留汽艇搭载的小型化臭氧探空仪,获得大气边界层内臭氧的垂直梯度廓线;通过中流量空气颗粒物采样器对大气中的颗粒物PMi和PM2.5同步采集,采用离线分析的方式,对PM2.5和PMi中的化学组分(水溶性离子、碳组分和金属元素)进行定量,通过PMF源解析分析颗粒物的主要来源。主要研究结果如下:石家庄光化学污染严重,臭氧超标率约60%。高温和东南风有利于臭氧的累积。在中等湿度(40%-50%)和中等边界层高度(1200-1500m)时,臭氧浓度最高。进一步的分析表明,边界层的演变使得臭氧生成敏感性发生转变,臭氧生成受NOx和VOCs协同控制时,臭氧浓度最高,气象条件与上述对应。结合系留汽艇搭载的小型化臭氧探空仪探测,发现清晨残留层内存储了大量臭氧,其浓度与前一天臭氧浓度正相关。随着混合层的快速增长,夜间残留层中的臭氧被输送至混合层,其贡献可达27%±7%。夏季石家庄的颗粒物污染也很严重,PM2.5的超标率达93%。石家庄夏季PMi和PM2.5的化学组分以SO42-、NO3-、NH4+、OM为主,分别占PMi质量浓度的14%、8%、11%、11%;占PM2.5质量浓度的13%、8%、10%、9%。PM1和PM2.5的来源相近,主要为二次硝酸盐、二次硫酸盐、工业源、机动车源、扬尘、生物质燃烧以及燃煤,其贡献为 29%、30%、10%、9%、8%、8%、6%(PMi);29%、33%、12%、13%、8%、2%、4%(PM2.5)。针对典型污染时段进行分析发现,在爆发增长阶段PM1和PM2.5同步增加,但在污染后期PMi增长缓慢,PM2.5仍持续增加,SNA是其增长的主要原因。通过分析不同污染程度化学组分发现,爆发增长阶段,PM1和PM2.5中的主要化学组分(碳组分和SNA)均同步升高;污染高值维持阶段,碳组分、硝酸盐和铵盐变化较小,硫酸盐增加迅速。因此,PM1 和PM2.5的防治策略有差异,无机气态前体物,特别是SO2,仍是夏季PM2.5防治的重中之重。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  •   1.1 研究意义
  •   1.2 国内外研究进展
  •     1.2.1 光化学烟雾研究进展
  •     1.2.2 颗粒物研究进展
  •   1.3 研究内容及技术路线
  •     1.3.1 研究内容
  •     1.3.2 技术路线
  •   1.4 研究目标
  • 第二章 实验与研究方法
  •   2.1 站点介绍
  •   2.2 仪器介绍
  •     2.2.1 近地面观测仪器
  •     2.2.2 边界层遥测系统
  •     2.2.3 系留汽艇探测系统
  •   2.3 样品分析
  •   2.4 分析方法
  • 第三章 石家庄夏季光化学污染演变及成因
  •   3.1 臭氧及其前体物污染特征
  •   3.2 边界层气象条件对臭氧浓度的影响
  •   3.3 臭氧生成敏感性与边界层的关系
  •   3.4 臭氧浓度垂直演变特征
  •     3.4.1 臭氧廓线分析
  •     3.4.2 残留层输送的贡献
  •   3.5 本章小结
  • 第四章 石家庄重霾污染成因及来源
  •   4.1 污染特征概述
  •     4.1.1 气象条件及PM质量浓度
  •     4.1.2 颗粒物化学组分
  •   4.2 PMF源解析
  •     4.2.1 文件输入和物种选取
  •     4.2.2 确定因子个数及误差分析
  •     4.2.3 因子识别
  • 1和PM2.5的演变差异'>  4.3 一次典型污染过程:PM1和PM2.5的演变差异
  •     4.3.1 不同污染过程质量浓度的差异
  •     4.3.2 产生差异的关键因素
  •     4.3.3 不同污染过程化学组分的差异
  •     4.3.4 不同污染过程源解析
  •   4.4 本章小结
  • 第五章 总结与展望
  •   5.1 结论
  •   5.2 创新点
  •   5.3 展望
  • 致谢
  • 参考文献
  • 作者简介
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 赵伟

    导师: 余欢,唐贵谦

    关键词: 臭氧,垂直演变,敏感性,颗粒物,源解析

    来源: 南京信息工程大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 气象学,环境科学与资源利用

    单位: 南京信息工程大学

    分类号: X51;P421.3

    DOI: 10.27248/d.cnki.gnjqc.2019.000627

    总页数: 68

    文件大小: 4291K

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