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聚核黄素修饰电极界面增强希瓦氏菌双向胞外电子传递及其初步应用研究

2020-12-08阅读(255)

聚核黄素修饰电极界面增强希瓦氏菌双向胞外电子传递及其初步应用研究

论文摘要

近年来,基于微生物胞外电子传递(Extracellular electron transfer,EET)的多种微生物电化学技术作为一类可再生能源转化和环境污染物修复平台备受国内外关注,但是它们现阶段的性能尚不能满足实际应用要求。电活性微生物与电极间较慢的EET过程是限制微生物电化学技术性能提升的关键因素,因此如何提高电极界面上微生物EET速率是一个至关重要的科学问题。核黄素(Riboflavin,RF)是典型电活性微生物希瓦氏菌属产生的一种内源性电子介体,在希瓦氏菌甚至多种其他电活性菌的EET过程扮演十分重要的角色,利用它对微生物电极表面进行改性修饰有望提高电活性微生物与电极间电子交换速率,从而促进微生物电化学技术在能源再生、生物转化和污染物处理领域的发展与应用。本论文发展了一种核黄素固定化修饰微生物电极的电化学聚合方法,并以腐败希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens CN32)作为模式菌株,系统研究了所制备的聚核黄素(Polyriboflavin,PRF)修饰电极界面增强希瓦氏菌双向EET的作用及机制,探究了其应用于微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)阳极产电、微生物阴极生物转化和重金属还原方面的前景。主要研究内容与结果如下:1.以传统碳布(Carbon cloth,CC)为基底电极,采用循环伏安法将核黄素电聚合于CC电极上进行表面修饰,通过傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱和电化学对修饰电极进行表征和确证,表明其是一种有效的电极表面改性修饰方法。将所制备的聚核黄素修饰碳布电极(PRF@CC)应用于MFC阳极,其功率输出密度比裸CC电极提高了约4.3倍;应用于微生物阴极还原富马酸时,其电流密度增加了约3.7倍,表明聚核黄素修饰的电极界面可显著提高S.putrefaciens CN32双向EET速率和生物电催化能力。通过对比S.putrefaciens CN32的野生株与外膜色素蛋白(MtrC/UndA)基因缺失株,发现聚核黄素界面不仅可以作为电子介体增强间接电子传递,还能通过与外膜色素蛋白互作提高直接电子传递能力。聚核黄素修饰的电极界面除了可以增强希瓦氏菌EET外,同样可以在不同程度上增强其他多种电活性微生物EET速率,因而具有一定的普适性。2.鉴于常规CC电极的电化学活性较弱,在采用计时电流法制备了高电化学活性的石墨烯/碳布电极(G/CC)的基础上,进一步证明聚核黄素界面增强希瓦氏菌双向EET的作用。研究结果表明,尽管石墨烯修饰后明显增强了S.putrefaciens CN32在G/CC电极上的双向EET能力(阳极产电和阴极还原富马酸),但是采用聚核黄素对G/CC电极进行表面改性修饰后,仍然进一步将S.putrefaciens CN32在电极上的EET速率显著性地提高,表明聚核黄素修饰微生物界面是一种增强微生物EET能力和生物电催化效率的可靠途径。3.以典型重金属离子六价铬(Cr(VI))为目标污染物,在考察了Cr(VI)对S.putrefaciens CN32生长的抑制作用后,初步研究了聚核黄素修饰电极界面对希瓦氏菌阴极还原Cr(VI)的影响。研究结果表明,Cr(VI)对S.putrefaciens CN32的生长存在较明显的抑制作用且抑制强度与浓度相关;较负的电极电位有利于希瓦氏菌阴极还原Cr(VI)速率提高,聚核黄素修饰的G/CC电极的应用可增强希瓦氏菌对Cr(VI)的生物电化学还原能力。总之,本文系统研究了聚核黄素修饰的电极界面对希瓦氏菌双向EET的增强作用及其机制,并初步考察了聚核黄素修饰电极促进希瓦氏菌生物电化学体系应用于可再生能源(MFC产电)、生物电化学转化(富马酸还原)和重金属离子(Cr(VI))修复中的应用前景,有利于促进微生物电化学技术的发展及应用。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1 绪论
  •   1.1 微生物燃料电池
  •     1.1.1 微生物燃料电池发展历程
  •     1.1.2 微生物燃料电池构造与工作原理
  •   1.2 电活性微生物及其胞外电子传递机制
  •     1.2.1 电活性微生物及其种类
  •     1.2.2 电活性微生物胞外电子传递机制
  •   1.3 微生物燃料电池的应用前景
  •     1.3.1 微生物燃料电池在环境污染物处理方面的应用
  •     1.3.2 微生物燃料电池在生物传感器方面的应用
  •   1.4 微生物电极材料的表面改性与功能化修饰
  •     1.4.1 改善电极表面理化性质
  •     1.4.2 电子介体功能化修饰微生物电极
  •   1.5 研究目的与意义
  •   1.6 研究内容
  •   1.7 技术路线
  • 2 聚核黄素修饰碳布电极增强希瓦氏菌双向胞外电子传递及其作用机制
  •   2.1 引言
  •   2.2 实验材料
  •     2.2.1 实验菌株
  •     2.2.2 电极基底材料
  •     2.2.3 培养基、试剂和缓冲液
  •     2.2.4 实验仪器
  •   2.3 实验方法
  •     2.3.1 微生物的活化、培养与菌悬液制备
  •     2.3.2 微生物电化学装置的构建与运行
  •     2.3.3 材料的制备及表征
  •     2.3.4 阳极生物膜处理与观察
  •   2.4 结果与讨论
  •     2.4.1 聚核黄素修饰碳布电极的制备
  •     2.4.2 聚核黄素修饰的碳布电极的物理表征与分析
  •     2.4.3 聚核黄素修饰碳布电极的电化学特性分析
  •     2.4.4 聚核黄素修饰碳布电极增强希瓦氏菌胞内电子输出
  •     2.4.5 聚核黄素修饰电极增强希瓦氏菌吸收电子还原富马酸
  •     2.4.6 聚核黄素修饰电极对其他微生物EET的影响
  •   2.5 本章小结
  • 3 聚核黄素修饰石墨烯/碳布电极增强希瓦氏菌双向胞外电子传递
  •   3.1 引言
  •   3.2 实验材料
  •   3.3 实验方法
  •     3.3.1 电沉积石墨烯修饰碳布电极
  •     3.3.2 聚核黄素修饰石墨烯/碳布电极的制备
  •     3.3.3 双室MFC和三电极体系构建与测试
  •   3.4 结果与分析
  •     3.4.1 电沉积石墨烯修饰碳布电极的制备与表征
  •     3.4.2 聚核黄素修饰石墨烯/碳布电极的电化学制备与表征
  •     3.4.3 聚核黄素修饰石墨烯/碳布电极增强希瓦氏菌的胞内电子输出
  •     3.4.4 聚核黄素修饰石墨烯/碳布电极增强希瓦氏菌还原富马酸
  •   3.5 本章小结
  • 4 聚核黄素修饰石墨烯/碳布电极在希瓦氏菌阴极还原Cr（VI）中的初步应用
  •   4.1 引言
  •   4.2 实验材料
  •   4.3 实验方法
  •     4.3.1 Cr（Ⅵ）标准溶液溶液配制与标准曲线的建立
  •     4.3.2 三电极微生物电化学体系还原Cr（Ⅵ）的建立与测试
  •   4.4 结果与分析
  •     4.4.1 Cr（Ⅵ）浓度对S.putrefaciens CN32 生长的影响
  •     4.4.2 电极电位对S.putrefaciens CN32 阴极还原Cr（Ⅵ）的影响
  •     4.4.3 聚核黄素修饰石墨烯/碳布电极对S.putrefaciens CN32 阴极还原Cr(Ⅵ的影响
  •   4.5 本章小结
  • 5 结论与展望
  •   5.1 结论
  •   5.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 在读期间公开发表论文情况

    • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 吴贤

    导师: 龙中儿,邹龙

    关键词: 胞外电子传递,生物电化学,核黄素,希瓦氏菌,电化学聚合

    来源: 江西师范大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学

    专业: 生物学

    单位: 江西师范大学

    分类号: Q937

    DOI: 10.27178/d.cnki.gjxsu.2019.000844

    总页数: 66

    文件大小: 5252K

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