稀土掺杂全无机铅卤钙钛矿量子点的光学性质及应用研究

论文摘要

全无机钙钛矿量子点CsPbX3QD（X=Cl,Br,I）作为一种新型的铅卤钙钛矿量子点,具有吸收截面高、发射谱线窄、发光量子效率高、发光位置可以通过卤素离子的变化进行大幅度调控、制备简便、结构相对稳定等优点,在新型量子点照明与显示领域展示了广阔的应用前景,成为光电子材料与器件领域学术研究的前沿与热点。但是迄今为止,以CsPbCl3QD为代表的蓝紫光材料发射效率较低,以CsPbI3为代表的红光体系极其不稳定,限制了它们的实际应用,成为亟待解决的关键问题。稀土离子具有丰富的4f-4f和4f-5d跃迁能级,宽泛的发光波长范围,较长的荧光寿命,发光峰极窄等优点。如果实现钙钛矿量子点中稀土离子的掺杂,将极大地改善和拓展CsPbX3QD的光学性质,如提高CsPbCl3QD的光致荧光量子效率（PLQY）,获得稳定的红光发射,拓展CsPbX3QD的发光波长可调范围至近红外乃至中红外区,实现单相钙钛矿QD发白光或多色光等等。鉴于此,本论文围绕如何实现钙钛矿量子点中稀土离子的有效掺杂与发光调控展开研究,在国际上最早实现与报道了稀土掺杂钙钛矿量子点的发光。具体工作内容如下:（1）我们修正了传统的热注入方法,通过适当调整镧系氯化盐的加入顺序和温度控制,首次实现了Ce3+、Sm3+、Eu3+、Tb3+、Dy3+、Er3+和Yb3+等镧系离子掺杂CsPbCl3钙钛矿QD的制备。在钙钛矿量子点中获得了激子与稀土离子的双发射,并且使Ce3+,Eu3+等具有可见发射的稀土离子掺杂CsPbCl3QD的发光量子效率由5%提高到20-30%。Yb3+掺杂量子点除激子发射外,还具有Yb3+的2F5/2-2F7/2红外发射（1000-nm）,总的发光量子效率达到142%。（2）通过改进的热注入法制备了系列离子对(Ce3+/Mn2+、Ce3+/Eu3+、Ce3+/Sm3+、Bi3+/Eu3+和Bi3+/Sm3+)共掺杂的CsPbCl3QD白光荧光粉,然后,通过典型的阴离子交换反应,得到了显色指数更好、发光效率更高的系列离子对共掺杂的CsPbClxBr3-xQD白光荧光粉,并制备了系列材料的白光LED（WLED）器件。其中,Ce3+/Mn2+共掺的CsPbCl1.8Br1.2钙钛矿QD效率最高,最佳PLQY达到75%。将其涂覆在365 nm紫外芯片上,得到了流明效率为51 lm/W的WLED器件。（3）设计与制备了金属氯化物（YCl3、LuCl3、LaCl3、ZnCl2、CdCl2和SnCl2）掺杂CsPbI3QD,显著提高了CsPbI3钙钛矿QD的PLQY,从51%提高到80%以上（采用MClx:PbI2=0.12,x=2或3）。其中,YCl3:PbI2=0.12时,QD的PLQY可达91%。而且CsPbI3钙钛矿QD的环境储存时间得到了大幅延长。未掺杂的QD 5天内就会发生黑色α相到黄色δ相的转变,而引入氯化物后的CsPbI3QD在两个多月内几乎没有降解。这可归因于离子半径较小的金属阳离子和Cl-离子掺杂到QD中,使得晶体结构更加稳定的结果。其中,YCl3的用量为0.08g时,会生成CsPbI3纳米棒,CsPbI3纳米棒的发射峰位会蓝移到652nm,这相对于未掺杂的QD,蓝移了50nm。这证明金属氯化盐掺杂的方式还具有调节钙钛矿QD的红光发射波长的作用。（4）在常温下利用过饱和再结晶的方法成功制备了Ni掺杂CsPbClxBr3-xQD,实现了高效的“健康”蓝光（450nm480nm）发射,最佳PLQY高达87%,是无Ni掺杂的QD的量子效率（30%）的近3倍。进而利用经典的蓝光LED结构（NiOx作空穴传输层,TBPi作电子传输层）成功制备了470nm波长的蓝光LED器件,其外量子效率达到2.4%,是未掺杂Ni的QD LED器件效率（0.1%）的24倍。

论文目录

文章来源

类型: 博士论文

作者: 潘根才

导师: 宋宏伟

关键词: 钙钛矿量子点,镧系离子,掺杂,荧光量子效率,能量传递,量子剪裁,发光二极管

来源: 吉林大学

年度: 2019

分类: 基础科学,信息科技

专业: 物理学,无线电电子学

单位: 吉林大学

分类号: O471.1

总页数: 140

文件大小: 10159K

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