导读:本文包含了模拟过氧化物酶论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:模拟过氧化物酶,金属-有机骨架,金属有机框架材料
模拟过氧化物酶论文文献综述
姜淋,姜伟,梁骁,李全顺[1](2019)在《血红素接枝金属-有机骨架模拟过氧化物酶的研究》一文中研究指出天然酶分子由于其稳定性差、环境耐受力弱的问题,极大限制了其在生物催化领域的应用。与天然酶相比,人工模拟酶是一类通过化学方法合成的具有天然酶活性的分子,其具有结构简单、化学性质稳定等优势,近年来得到了科研工作者的广泛关注。本研究中,我们将具有过氧化物酶催化活性的血红素(Heme)接枝到金属有(本文来源于《第十二届中国酶工程学术研讨会论文摘要集》期刊2019-08-08)
张闯[2](2019)在《PCN-222(Fe)模拟过氧化物酶降解水溶性染料的研究》一文中研究指出天然酶对生物底物具有高度特异性,在温和反应条件下具有较高催化效率,广泛应用于生物传感、环境科学和食品工业等相关领域。然而,天然酶具有许多固有缺陷,在外部环境影响下易于丧失活性。此外,酶在制备、纯化和储存过程中耗时且昂贵。为了克服已知天然酶缺点,人们将研究方向转移到模拟酶上。MOFs具有较大比表面积、制备方便、成本低、回收性好、在恶劣条件下稳定性高、易于储存、组成可调以及在各种温度和pH值范围内具有模拟酶活性等优势,被广泛应用于生物传感、医学诊断、癌症治疗、食品加工、化学工业和环境监测。因此,基于MOFs的模拟酶被认为是模拟天然酶很有前景的候选者。染料,具有高色度强度、毒性大、合成来源、复杂的分子机构,使其稳定且难以被环境生物降解。有效降解和去除这些污染物已成为生物技术专家和环境科学家的主要关注点。目前,对工业废水中染料处理常采用物理、化学、生物等方法。物理方法操作简便,但仅对染料做集中收集,未能降解处理染料。化学法可以降解染料,但在反应过程中会生成其他对环境有害的产物。生物法,利用酶学性质,催化降解染料分子,具有环保、性价比高、污泥产量少、不生成有毒有害物质并可以完全矿化等优势。模拟酶是利用有机方法合成的具有酶学性质的非蛋白化合物,相对于天然酶自身受多种物理和化学因素影响的局限性,模拟酶化学性质稳定,催化能力局限性小,可广泛应用于工业生产中。在本文中,合成金属有机框架材料PCN-222(Fe),对其结构进行光镜、XRD分析、氮吸附分析。以经典过氧化物酶底物3,3,5,5-tetra-methyl-benzidine(TMB)研究PCN-222(Fe)的酶学性质,当pH=4.0、环境温度20℃时,模拟酶有最大催化活性,稳态动力学参数计算,PCN-222(Fe)以TMB为底物的Km值2.063mM,V_(max)值为1.25×10~(-6)。以H_2O_2为底物的Km值为0.58mM,V_(max)值为2.15×10~(-6),比HRP对H_2O_2催化的Km值小,PCN-222(Fe)对H_2O_2的亲和力较明显地高于HRP对H_2O_2的亲和力。在确定PCN-222(Fe)具有模拟过氧化物酶功效后,利用其催化性质降解水溶性染料,以具有代表性的亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)两种阳离子、阴离子染料作为研究对象。结果显示经PCN-222(Fe)催化降解的MB、MO,在反应48h左右时,完全脱色。当MB和MO用作底物时,在pH=4.0时获得最大酶活性。温度对降解MB、MO实验中发现,随着温度升高,MB、MO降解效率逐渐提高,MB最适降解温度在80℃,MO最适降解温度为70℃,符合工业染料废水的排放温度,利于工业染料废水的降解。在无H_2O_2存在条件下,PCN-222(Fe)显示出吸附能力,以具有代表性的亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)两种阳离子、阴离子染料作为研究对象。结果表明pH=5.0时,MO吸附量最大为803.664mg/g,pH=9.0时,MB吸附量最大为382.35mg/g,利用吸附柱来衡量PCN-222(Fe)重复使用性能,用0.1 M盐酸/甲醇(v:v=1:9)混合溶液洗脱,8次重复使用后,对MB、MO吸附效率仍分别达到93.4%和87.6%,XRD和光镜结果显示,8次重复使用后,结构保持稳定,未发生任何变化,可作为吸附剂反复使用。最后,设计吸附、降解联合应用处理染料的方法,为PCN-222(Fe)实际应用,提供理论依据。(本文来源于《吉林大学》期刊2019-05-01)
刘竞文,关桦楠,韩博林[3](2018)在《金纳米粒子模拟过氧化物酶的初步研讨》一文中研究指出采用新鲜葡萄皮浸泡液,浓缩为4个质量分数1%,10%,20%,50%,分别与相同浓度的氯金酸反应制备出4种浓度的金纳米粒子溶胶,扫描金纳米粒子的吸收光谱,阐述判断金纳米粒子的粒径和含量。试验结果表明,在催化温度35℃,H_2O_2浓度0.25 mol/L,催化时间20 min时,可获得最优催化效果。(本文来源于《农产品加工》期刊2018年11期)
李迪[4](2018)在《从一种蛋白质到模拟过氧化物酶:淬火细胞色素c性能研究》一文中研究指出天然过氧化物酶以辣根过氧化物酶为代表,是一种在工业、医疗以及环境污染中应用非常广泛的酶类,其价格十分昂贵,并且应用环境有诸多限制。此时开发设计将细胞色素c调控为模拟过氧化物酶是模拟酶类方向的研究热点,这样的研究可以代替天然酶在工业生产中发挥作用。在之前的研究报道中以细胞色素c为活性中心构建的模拟过氧化物酶已经层出不穷,但是对如何提高细胞色素c自身催化效率的研究却寥寥无几。本研究中提出一种构建人工酶的新技术手段,发现对细胞色素c淬火后酶催化活性得到大幅提升,得到具有较高催化特性的人工酶,这样的研究对于理解过氧化物酶类催化机制具有重要意义。除此之外,论文中首次将构建的淬火细胞色素c人工酶催化活性的提升与细胞色素c蛋白质的结构变化紧密联系在一起。淬火处理细胞色素c酶的催化活性是通过使用2-甲氧基酚溶液氧化法间接表征的。实验中酶催化活性测量是通过UV-Vis仪,采用2-甲氧基酚溶液氧化法,在淬火细胞色素c的催化下与过氧化氢(H_2O_2)发生氧化还原反应生成水和2-甲氧基酚氧化物,得到淬火细胞色素c较常温下酶催化速率(由朗伯比尔定律将吸光值换算为底物消耗率,进而表征酶活性或酶催化速率大小)大幅增加,并且不同的淬火处理条件对催化速率影响不一致。本工作中分别研究了不同温度、不同pH值、不同细胞色素c浓度对淬火细胞色素c酶催化活性的影响,最终确定细胞色素c淬火的合适条件为淬火处理温度85℃,磷酸盐环境pH9.0,以及适宜的细胞色素c浓度10μmol/L。在最适的处理条件下,淬火细胞色素c极易被调控成模拟过氧化物酶,发挥催化作用,细胞色素c淬火后发生催化功能的提升,是与细胞色素c结构变化紧密相关的。通过UV-Vis仪测试细胞色素c紫外光谱吸收,细胞色素c淬火后蛋白质结构变化,得到其血红素在407 nm的最大吸光值减小,暴露性降低;280 nm处蛋白质紫外吸收增加,蛋白质结构舒展,从而推测催化速率的增强与细胞色素c的蛋白质和血红素暴露性改变相关。淬火后细胞色素c蛋白质的二级结构也发生改变,通过圆二色仪方法测试出淬火细胞色素c的α螺旋百分比含量下降、β折叠和无规则卷曲含量上升,蛋白质空间结构重新折叠,表明蛋白质空间结构已发生改变。通过傅里叶红外光谱仪得到细胞色素c淬火前后个别官能团波数发生微弱移动,结构存在差异。通过多种实验方法确定细胞色素c淬火后结构发生改变,并进而调控为一种全新的催化活性较高的模拟过氧化物酶。电化学研究中使用纳米材料将淬火细胞色素c修饰于玻碳电极表面,对淬火细胞色素c电化学性能分析。通过利用循环伏安法对淬火细胞色素c直接电化学和电催化反应研究分析,得到淬火细胞色素c最适测试pH值条件为7.0,电化学氧化还原的电子迁移速率k_s为9.3 s~(-1),并且研究中发现在此电极表面的有效电活性物质密度Γ=9.4×10~(-8)mol/cm~(-2),远远大于单层理论分布数值1.6×10~(-11) mol/cm~(-2),证明淬火细胞色素c发生聚集在电极表面为多层分布。通过线性扫描伏安法对底物过氧化氢的检测,在5-3000μmol/L检测浓度范围内都能容易的实现,说明淬火细胞色素c对过氧化氢检测灵敏度大,并且检测线性范围较宽。最终通过测得电化学酶促动力学表观米氏常数K_m~(app)为1.67×10~2μmol/L,表明了淬火细胞色素c模拟酶与底物较好的亲和力,为构建过氧化氢生物传感器提供了理论基础。(本文来源于《河南大学》期刊2018-06-01)
冯家雨[5](2018)在《贵金属纳米簇模拟过氧化物酶活性应用于生物小分子GSH、Glucose、ATP的检测》一文中研究指出天然酶是一种具有催化活性的蛋白质,由于其稳定性差,易受外界环境影响而失活。因此,人工模拟酶的研究吸引了众多研究者的关注。近年来,贵金属纳米簇(特别是金纳米簇)因其独特的尺寸效应、光学、磁学和催化等性能被广泛应用于生物医学研究中。本文采用掺杂贵金属元素通过协同效应,提高金纳米簇模拟酶的性能;同时通过表面功能化,提高它在分析识别中的选择性。基于金纳米簇模拟过氧化物酶活性,分别建立了谷胱甘肽(GSH)、葡萄糖(glucose)和叁磷酸腺苷(ATP)的定量分析方法,具体工作如下:(1)基于谷胱甘肽(GSH)能有效抑制金纳米簇的过氧化物酶活性,建立了一种简便易行的比色法测定细胞内GSH含量。检测体系中,利用GSH可以有效抑制过氧化物酶底物3,3',5,5'-四甲基联苯胺(TMB)氧化产生一种蓝色物质。在最优实验条件下,652 nm处的吸光度与GSH浓度呈良好线性关系,线性范围为2-25μM,检测限为0.42μM。基于此所建立的方法可以用来准确地测定细胞内GSH含量,通过分析比较细胞中GSH含量,可以认为癌细胞中总的GSH含量远远高于正常细胞。所提出的方法可以快速识别癌症细胞以及参与GSH相关的生物医学诊断。(2)以金铂掺杂的双金属纳米团簇为基底,提出了一个新的、简单的传感体系用于测定葡萄糖浓度。通过调节Au/Pt质量比,采用一锅法合成双金属纳米团簇(Au-PtNCs)制备出最佳Au/Pt质量比为1:1的Au-PtNCs。由于Au和Pt原子的协同效应,Au-PtNCs与纯AuNCs相比,可显示出极强的过氧化物酶催化活性和在极端环境下更好的化学稳定性。这些突出的优点使Au-PtNCs能够利用3,3',5,5'-四甲基联苯胺(TMB)作为发色底物,NCs-葡萄糖氧化酶(GOx)级联催化体系进行葡萄糖的灵敏和选择性比色检测。该方法不仅可用于裸眼检测葡萄糖,而且在5至55μM范围内呈现良好线性关系,检测限为2.4μM。重要的是,为拓宽葡萄糖检测(特别是床边检测,POCT)在生物医学诊断中的应用,提供了包含NCs,GOx和TMB的琼脂糖水凝胶一体化传感平台。结果表明,这个传感平台可以直接观察检测人体血清中不同浓度的葡萄糖,并且检测结果与商业血糖仪测得结果非常一致。(3)叁磷酸腺苷(ATP)是体内组织细胞一切生命活动所需能量的直接来源,因此构建检测ATP含量变化的荧光探针体系具有理论意义和实用价值。基于吸附在金属有机骨架In-BDC表面的AuNCs~*模拟过氧化物酶活性,构建高灵敏度和高选择性的比率型荧光传感器检测ATP。用4-巯基苯硼酸(Phe)和L-半胱氨酸盐酸盐(Cys)修饰固定的AuNCs~*,合成了In-BDC-AuNCs~*复合材料。该材料在450 nm处有微弱荧光,在H_2O_2存在的条件下,AuNCs~*能催化H_2O_2氧化产生羟基自由基,进而氧化In-BDC配体发光,使得450 nm处荧光增强。然而,随着ATP的加入,由于配体上的硼酸基团可与ATP的1,2-二醇结构中的羟基共价结合,氨基和磷酸根之间存在静电相互作用,这两种作用共同抑制AuNCs~*过氧化物酶活性,减少羟基自由基的产生,从而抑制了In-BDC配体的氧化,导致相应的荧光强度的降低。根据荧光强度比值的变化可检测ATP含量,线性范围为5-25μM,方法检测限为1.4μM。(本文来源于《南昌大学》期刊2018-05-30)
吴钢伟[6](2017)在《基于纳米铂模拟过氧化物酶的分析方法》一文中研究指出近年来,纳米材料模拟酶研究引起了人们的极大兴趣。与天然酶相比,这些基于纳米材料的酶类似物具有低成本、便于批量生产、对恶劣环境的适应性、高稳定性、可长期储存、可调控活性、比表面积大、可自组装等优点。更深入的探索纳米人工模拟酶的仿生催化机制,研究表面改性对纳米材料功能和分子识别能力的影响,指导设计开发更多新型纳米仿生材料,拓展其在生命科学、环境科学等领域的应用具有重要的意义。本文以柠檬酸修饰铂纳米粒子和牛血清白蛋白-铂纳米粒子为对象,研究模拟过氧化物酶活性,探索不同表面修饰铂纳米粒子的功能特性,并在此基础上设计构建汞离子、胆碱、乙酰胆碱和乙酰胆碱酯酶分析新方法。论文共分为叁章:第一章:柠檬酸修饰铂纳米粒子模拟过氧化物酶作为探针测定汞本章以柠檬酸修饰的铂纳米粒子作为智能探针应用于超灵敏汞离子检测。研究发现,铂纳米粒子表面的柠檬酸可吸附汞离子,并由活性Pt表面原子催化引发Hg~(2+)的原位还原。生成的金属态汞与铂形成汞齐合金,从而抑制铂纳米粒子的过氧化物酶样活性。结合模拟过氧化物酶催化显色体系,此智能纳米探针可实现对Hg~(2+)的超灵敏检测,检测限低至8.5 pM。同时高特异性的Hg-Pt相互作用为Hg~(2+)检测提供了良好的选择性。这些特性使这个探针有望成为检测水中及其它环境样品中Hg~(2+)的有力工具。第二章:基于牛血清白蛋白-纳米铂模拟过氧化物酶测定胆碱和乙酰胆碱本章以牛血清白蛋白为模板,通过生物矿化作用制备了具有过氧化物酶样活性的牛血清白蛋白-纳米铂壳核结构。通过生物矿化所得到的铂纳米粒子在蛋白质外壳的保护作用下具有优异的抗蛋白质污染能力,可在复杂生物样品中保持稳定的过氧化物酶样活性。利用牛血清白蛋白-纳米铂的模拟过氧化物酶特性建立了胆碱和乙酰胆碱的检测方法。将乙酰胆碱酯酶催化乙酰胆碱水解、胆碱氧化酶催化胆碱氧化体系与牛血清白蛋白-纳米铂的模拟过氧化物酶特性催化H_2O_2/TOPS/4-AAP显色反应相偶联,可实现婴儿配方奶粉中的胆碱以及血浆中的乙酰胆碱的测定。该体系选择性好,灵敏度高,胆碱和乙酰胆碱测定的检测限分别为2.5μM和2.84μM。第叁章:BSA-PtNPs-TOOS-MBTH-H_2O_2显色体系测定过氧化氢和乙酰胆碱脂酶本章利用牛血清白蛋白-纳米铂的模拟过氧化物酶特性催化新型Trinder's试剂(TOOS-MBTH)被过氧化氢氧化形成蓝紫色产物。通过优化此显色体系的条件,实现了过氧化氢的检测,线性范围为0.2μM~0.03 mM,检测限为128 nM。基于上述显色体系,与乙酰胆碱酯酶和胆碱氧化酶双酶催化体系偶合,可实现乙酰胆碱酯酶活性的检测,线性检测范围为0.05-0.4 U/mL,检测限为0.0048 U/mL。该方法专一性好、灵敏度高,为血浆样品中胆碱酯酶的检测提供了一种新的方法。(本文来源于《福建医科大学》期刊2017-08-01)
王兵[7](2017)在《不同形貌钼酸铁和钒酸铈的制备、表征及其模拟过氧化物酶活性研究》一文中研究指出酶对很多化学反应的顺利进行起着决定性的作用,但由于大部分天然酶本质属于蛋白质或者RNA,对催化环境要求比较高,同时提取纯化也比较困难,所以很难大规模实际利用。人造模拟酶由于具有易制备、低成本、稳定性高、催化活性好等优点而成为有潜力的生物酶替代品,其中过氧化物模拟酶因在检测过氧化氢、葡萄糖等方面具有十分重要的意义而受到了广泛的关注。本研究通过水热合成法,采用不同反应条件,制备了Fe_2(MoO_4)_3-F(花状)、Fe_2(MoO_4)_3-P(片状)、Fe_2(MoO_4)_3-B(蝴蝶状)和Fe_2(MoO_4)_3-S(球状)四种形貌不同的钼酸铁纳米材料和CeVO_4-1.5(pH为1.5)、CeVO_4-2(pH为2)、CeVO_4-2.5(pH为2.5)和CeVO_4-3(pH为3)四种形貌不同的钒酸铈纳米材料,并使用TEM、FESEM?XRD?XPS、EDX、BET、Zeta电位测定等技术和手段对制备材料的形貌、组成、比表面积、Zeta电位等进行了表征,发现Fe_2(MoO_4)_3-F和CeVO_4-2具有相对最大的比表面积;酶活性实验表明Fe_2(MoO_4)_3-F和CeVO_4-2具有较好的过氧化物模拟酶性质并具有很好的重复利用性;通过对影响材料过氧化物酶活性的影响因素的研究,我们发现其酶活性与材料浓度、底物过氧化氢的浓度、反应的温度、pH等因素有关,其催化反应机制为乒乓机制;Fe_2(MoO_4)_3-F的最适反应条件为:Fe_2(MoO_4)_3-F 300μg/m L,H_2O_2 2.0 mM,反应温度25°C,反应pH4.0;CeVO_4-2的最适反应条件为:CeVO_4-2 300μg/mL,H_2O_2 2.0 mM,反应温度25°C,反应pH4.0;基于两种材料良好的过氧化物酶活性,我们建立了可视化检测过氧化氢的系统,对过氧化氢的检测限最低分别可达0.7和0.07μM,本研究不仅提供了一种快速、价廉、简便、灵敏的新型可视化H_2O_2检测方法,也为开发新型高效的模拟酶材料提供了基础。(本文来源于《国家海洋局第一海洋研究所》期刊2017-06-06)
郑坤坤[8](2017)在《铈有机框架负载Pt模拟过氧化物酶的性能及其应用研究》一文中研究指出由于过氧化物酶对溶液pH、温度以及底物浓度的要求较为苛刻,因而过氧化物酶的应用受到限制。纳米金属颗粒具有过氧化物酶的性质,且性质稳定,因而纳米金属颗粒的制备及其模拟酶的性能得到了广泛的研究。大多数纳米金属颗粒易于团聚,因而影响颗粒的催化活性。本文以结构稳定、比表面积较大的Ce有机框架材料(CeMOF)为载体,在强力超声和CeMOF表面基团的作用下,制备了 CeMOF@Pt复合材料。.所制备的CeMOF@Pt表面Pt纳米颗粒分布均匀。所负载的Pt纳米颗粒为面心立方晶体。随着Pt负载量的增加,Pt纳米颗粒的粒径也随之增大。所制备的CeMOF@Pt具有过氧化物酶的性质。实验结果表明,较小尺寸的Pt纳米颗粒有利于提高CeMOF@Pt的过氧化物酶活性。CeMOF@Pt 在溶液 pH=4,[TMB](3,3,5,5-四甲基联苯胺)=0.832 mM,T=35℃,[H_2O_2]=0.8 M的条件下具有最大过氧化物酶活性。CeMOF@Pt的稳态动力学参数测试说明CeMOF@Pt对TMB的亲和性比对H_2O_2的亲和性要好。与文献报道的过氧化物模拟酶结果进行比较,CeMOF@Pt具有相对较高的催化活性。利用CeMOF@Pt过氧化物酶的活性,构建了CeMOF@Pt+H_2O_2+TMB+MNA的反应体系,应用于硝基苯胺浓度的检测。在溶液pH=4,T=25℃,H_2O_2浓度为10mM,TMB浓度是0.4mM的条件下,随着硝基苯胺浓度在(3.125× 10-4~1×10-2)mg/mL范围内不断增加,反应溶液在652 nm处的吸光度随之线性地减小,检测下限是3.125 X 10-4mg/mL。以CeMOF@Pt为催化剂,在较为温和的条件下催化5-羟甲基糠醛(HMF)需氧氧化制备FDCA。在NaOH浓度0.1M,反应介质为水,催化剂质量40 mg时,CeMOF@Pt催化氧化HMF制备FDCA的性能最好。在此条件下,70℃反应12h后,HMF转化率接近100%,FDCA收率为95%。循环实验表明CeMOF@Pt有着良好的稳定性。(本文来源于《北京化工大学》期刊2017-05-25)
郭雯静[9](2017)在《纳米二氧化铈模拟过氧化物酶活性调控研究》一文中研究指出天然酶虽然活性高、选择性好,但却易失活、不易保存,难以在工业生产中大规模使用,因此人们一直在寻找其替代品。纳米粒子作为一种新兴的具有类似天然酶催化活性的材料--纳米模拟酶,越来越受到人们的关注。受天然酶活性可调控的启发,研究人员希望找到方法来有效调控纳米模拟酶的活性以期获得更高催化效率的纳米模拟酶。二氧化铈(CeO2)纳米材料因其独特氧化还原特性,对其模拟酶活性的调控是纳米酶领域的研究热点之一。CeO2能够模拟过氧化氢酶、过氧化物酶、超氧化物歧化酶等多种天然酶,本论文重点考察它的过氧化物酶活性。为了提高它的催化活性,一般从两个方面着手,一种是掺杂其他元素,另一种是改变纳米CeO2的形貌。通过一锅煮水热合成的方式,我们在较低温度下制备出了纳米CeO2及其掺杂物纳米材料,成功实现了对纳米CeO2过氧化物模拟酶活性的调控。不同过渡金属元素(Mn、Fe、Co、Ni、Cu)掺杂CeO2铈材料中,锰元素的掺杂对纳米Ce02活性的提高最为明显。我们研究发现,Mn与Ce原子比为1:5时,形成了最大剂量Mn掺杂的纳米固溶体,该样品中Ce3+含量较少且活性氧Oβ含量最高,因而催化活性最佳。Ce3+减少促进双氧水转化为羟基自由基,活性氧Oβ增加促进反应物与催化剂之间的相互作用,Mn和Ce之间的协同作用都对其活性提高发挥着重要的作用。针对不同形貌对纳米Ce02的活性影响,我们用相同方法合成出的纳米颗粒和纳米树枝,虽然形貌不同,但晶体结构却保持一致。通过对纳米树枝生长过程的系统表征,发现该结构是由纳米颗粒的自组装而来,非成核生长,首先生成小颗粒,颗粒成串排列,再多串并排排列,这个过程中颗粒取向慢慢趋于一致,并经过再结晶过程,最终形成结构紧凑边缘清晰的纳米树枝主干。同时因其表面价态的影响,我们发现纳米颗粒的催化效果优于纳米树枝,这一点与前文的研究结果相一致。(本文来源于《南京大学》期刊2017-05-01)
马丽[10](2017)在《纳米粒子@MOFS复合材料模拟生物过氧化物酶的研究》一文中研究指出本文主要针对纳米粒子与金属-有机骨架材料衍生复合材料的制备及其过氧化物酶的性能进行研究。天然的过氧化物酶在生物界中是无处不在的,所有的生物都依赖于酶进行着生命活动。它是具有生物催化功能的高分子物质,其研究与应用历史已有200多年。作为一种特殊的催化剂,生物酶有着高催化效率和专一性,这使其在药学、化工制造和环境分析等领域内有着普遍的切实应用。然而天然酶本身也具有一定的缺点和局限性,例如分离提纯困难、结构稳定性低、价格昂贵、易失活和储藏使用不便。因此,具有生物过氧化物酶活性的微纳米材料便成为人们所追求的目标。近几年来,金属-有机骨架材料(MOFs)是成长快速的新型高孔隙材料,超高的比表面积、孔道结构可调、丰富的骨架构造等一些优良的特征,使其一跃成为模拟生物酶体系中的理想材料。本文合成了叁种 Fe(Ⅲ)-MOFs 材料 MIL-n(n=88A、88B、88B-NH2)和一种Cu(Ⅱ)-MOFs材料MOF-199,通过负载多种纳米粒子Fe_3O_4、Pt、Au等多种纳米粒子,成功制备出多种MOFs复合材料。对于Fe_3O_4@MOF-199材料,通过控制不同的煅烧条件,获得Fe_3O_4@Cu/C和Fe_3O_4@CuO/Cu_20两种衍生复合材料。本文以3,3',5,5'-四甲基联苯胺(TMB)为实验底物,研究了 Fe(Ⅲ)-MOFs、Cu(Ⅱ)-MOFs材料及其衍生复合材料的生物过氧化物酶活性,实验结果显示所制备的MOFs衍生复合材料具备优异的生物过氧化物酶活性。通过研究发现,Fe_3O_4@MOF-199的衍生复合材料Fe_3O_4@Cu/C和Fe_3O_4@CuO/Cu_20均具有较高的过氧化物酶活性,且前者高于后者,因此我们分析探讨了 pH、温度(T)以及H_2O_2浓度等因素对生物过氧化物酶活性的影响。研究结果显示出Fe_3O_4@Cu/C在pH=2.5、T=50℃、CH_2O_2=8 mM时酶具有最高的催化活性。模拟过氧化物酶动力学研究结果表明:Fe_3O_4@MOF-199的衍生复合材料催化反应符合典型的米氏方程动力学模型;Fe_3O_4@Cu/C对底物H_2O_2、TMB的米氏常数Km值均小于Fe_3O_4@CuO/Cu_2O的Km值,由此可知,Fe_3O_4@Cu/C对底物有着强的亲和力。将Fe_3O_4@MOF-199及其衍生复合材料用于有代表性的纺织染料物亚甲基蓝(MB)的催化降解,在80℃条件下0.05 mg/mL Fe_3O_4@Cu/C在5 min内完全降解亚甲基蓝,较其他MOFs材料有着更强的催化降解能力,在分析和检测环境有机污染物等领域有着巨大的应用远景。(本文来源于《天津工业大学》期刊2017-01-11)
模拟过氧化物酶论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
天然酶对生物底物具有高度特异性,在温和反应条件下具有较高催化效率,广泛应用于生物传感、环境科学和食品工业等相关领域。然而,天然酶具有许多固有缺陷,在外部环境影响下易于丧失活性。此外,酶在制备、纯化和储存过程中耗时且昂贵。为了克服已知天然酶缺点,人们将研究方向转移到模拟酶上。MOFs具有较大比表面积、制备方便、成本低、回收性好、在恶劣条件下稳定性高、易于储存、组成可调以及在各种温度和pH值范围内具有模拟酶活性等优势,被广泛应用于生物传感、医学诊断、癌症治疗、食品加工、化学工业和环境监测。因此,基于MOFs的模拟酶被认为是模拟天然酶很有前景的候选者。染料,具有高色度强度、毒性大、合成来源、复杂的分子机构,使其稳定且难以被环境生物降解。有效降解和去除这些污染物已成为生物技术专家和环境科学家的主要关注点。目前,对工业废水中染料处理常采用物理、化学、生物等方法。物理方法操作简便,但仅对染料做集中收集,未能降解处理染料。化学法可以降解染料,但在反应过程中会生成其他对环境有害的产物。生物法,利用酶学性质,催化降解染料分子,具有环保、性价比高、污泥产量少、不生成有毒有害物质并可以完全矿化等优势。模拟酶是利用有机方法合成的具有酶学性质的非蛋白化合物,相对于天然酶自身受多种物理和化学因素影响的局限性,模拟酶化学性质稳定,催化能力局限性小,可广泛应用于工业生产中。在本文中,合成金属有机框架材料PCN-222(Fe),对其结构进行光镜、XRD分析、氮吸附分析。以经典过氧化物酶底物3,3,5,5-tetra-methyl-benzidine(TMB)研究PCN-222(Fe)的酶学性质,当pH=4.0、环境温度20℃时,模拟酶有最大催化活性,稳态动力学参数计算,PCN-222(Fe)以TMB为底物的Km值2.063mM,V_(max)值为1.25×10~(-6)。以H_2O_2为底物的Km值为0.58mM,V_(max)值为2.15×10~(-6),比HRP对H_2O_2催化的Km值小,PCN-222(Fe)对H_2O_2的亲和力较明显地高于HRP对H_2O_2的亲和力。在确定PCN-222(Fe)具有模拟过氧化物酶功效后,利用其催化性质降解水溶性染料,以具有代表性的亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)两种阳离子、阴离子染料作为研究对象。结果显示经PCN-222(Fe)催化降解的MB、MO,在反应48h左右时,完全脱色。当MB和MO用作底物时,在pH=4.0时获得最大酶活性。温度对降解MB、MO实验中发现,随着温度升高,MB、MO降解效率逐渐提高,MB最适降解温度在80℃,MO最适降解温度为70℃,符合工业染料废水的排放温度,利于工业染料废水的降解。在无H_2O_2存在条件下,PCN-222(Fe)显示出吸附能力,以具有代表性的亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)两种阳离子、阴离子染料作为研究对象。结果表明pH=5.0时,MO吸附量最大为803.664mg/g,pH=9.0时,MB吸附量最大为382.35mg/g,利用吸附柱来衡量PCN-222(Fe)重复使用性能,用0.1 M盐酸/甲醇(v:v=1:9)混合溶液洗脱,8次重复使用后,对MB、MO吸附效率仍分别达到93.4%和87.6%,XRD和光镜结果显示,8次重复使用后,结构保持稳定,未发生任何变化,可作为吸附剂反复使用。最后,设计吸附、降解联合应用处理染料的方法,为PCN-222(Fe)实际应用,提供理论依据。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
模拟过氧化物酶论文参考文献
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