导读:本文包含了氯代硝基苯论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:硝基苯,苯胺,电化学,阴极,吡唑,氮化物,电势。
氯代硝基苯论文文献综述
陈辉[1]（2019）在《生物电化学系统-厌氧污泥耦合工艺强化处理含氯代硝基苯有机废水研究》一文中研究指出氯代硝基苯类化合物是一种常见的卤代芳香烃,由于其具有遗传毒性和“叁致”效应,被许多国家列为优先控制持久性有毒难降解有机污染物。基于生物电化学系统-厌氧生物反应耦合工艺强化难降解污染物厌氧降解是当前研究热点之一,但污染物生物毒性对电极生物膜的抑制、耦合工艺长期稳定运行的工艺调控、耦合工艺强化机制等相关研究仍较匮乏。鉴此,论文以2,4-二氯硝基苯(DCINB)为目标污染物,开展了生物电化学系统生物阳极生物膜耐毒驯化以及电极间距、电极面积(反应器体积/电极面积比)、电极浸没比例(电极在污泥中的浸没比例)等结构参数优化研究;构建了生物电化学系统-上流式厌氧污泥床(UASB)耦合工艺,探究了外加电压、盐度、DCINB浓度等工艺参数对耦合工艺性能的影响,提出了间歇加电耦合工艺运行模式,初步揭示了生物电化学系统-UASB耦合工艺强化DCINB废水厌氧生物处理机制。主要研究结果如下:1.构建了分批操作的无离子交换膜生物电化学系统,采用梯度提高DCINB浓度策略驯化生物阳极生物膜,发现生物阳极耐毒驯化后电极生物膜活细胞比例由47.3%上升至66.1%,表明其在高浓度DCINB环境暴露下仍保持高电化学活性,为无离子交换膜生物电化学系统构建提供重要保障。同时与有膜系统相比,无离子交换膜生物电化学系统电荷传递阻力由244.6 Ω下降至49.9Ω2,DCINB去除率从73.3%上升至91.3%,推测部分DCINB可直接通过厌氧生物途径去除,因此整体污染物去除效率进一步提高。2.构建了分批操作的生物电化学系统-厌氧污泥耦合工艺,探究电极间距、电极面积、电极浸没比例等结构参数对生物电化学系统性能的影响,发现电极浸没比例对系统性能影响最显着。当电极浸没比例为50%时,电极生物膜厚度适中(40μm),系统内阻由240.5 Ω下降至138.3 Ω,系统电流由4.4 mA上升至6.6 mA,对应DC1NB去除率上升至75.5%。获得耦合工艺优化参数为电极间距2.3 cm、反应器体积/电极面积比40、电极浸没比例40%,在此条件下DCINB去除速率为1.82±0.04 mg L-1 h-1,Cl-生成量为11.89±0.18 mg L-1。3.构建了连续运行的生物电化学系统-UASB耦合工艺,研究外加电压、DCINB浓度、盐度等工艺参数对工艺性能的影响,发现生物电化学系统-UASB耦合工艺稳定性明显高于传统UASB反应器,一定电压范围内(0-1.5 V)耦合工艺性能随外加电压升高而提升,但外加电压过高(2.0V)耦合工艺性能下降。外加电压与厌氧污泥间存在协同作用,刺激微生物分泌胞外多聚物并保持较高脱氢酶活性,促进DCINB去除,因此工艺参数变化时耦合工艺稳定性更高。间歇加电生物电化学系统-UASB耦合工艺研究表明,高污染物负荷下(150 gDCINB m-3d-1)间歇加电工艺与连续加电工艺苯胺最大生成速率均达12.1 gn-3 d-1,而间歇加电模式耗电量仅为连续加电模式的50%(0.02 kWh g-1AN)。耦合工艺中富集了与电子传递和还原脱氯相关的功能菌属,其中间歇加电工艺污泥中Syntrophomonas和Dehalobacter丰度分别为8.2%和2.6%,阴极生物膜对应丰度分别为4.7%和3.3%。连续加电工艺污泥中Syntrophomonas和Dehalobacter丰度分别为6.4%和3.0%,阴极生物膜对应丰度分别为6.4%和8.4%。本研究结果表明生物电化学系统-UASB耦合工艺能够长期稳定处理DClNB废水,间歇加电具有电能消耗低、处理效果好的特点,有望取代传统连续加电模式,为后续氯代硝基苯类有机废水深度处理提供思路和借鉴。(本文来源于《浙江大学》期刊2019-06-01）
梁晋榕[2]（2018）在《氯代硝基苯原位加氢体系构建与性能研究》一文中研究指出以可再生的生物质醇为氢源,实现“非外加分子氢”条件下的催化加氢具有重要意义。本文以间氯硝基苯(m-CNB)加氢反应为探针,构建水/乙醇/m-CNB催化反应体系,研制Pt/碳纳米管(CNTs)和Ni/TiO_2催化剂,将乙醇液相重整得到的活性氢直接用于m-CNB催化加氢,实现了m-CNB原位液相加氢。Pt/CNTs催化m-CNB原位液相加氢体系。考察Pt粒子负载方式、还原方式及过渡金属离子改性的影响,并确定催化反应条件。结果表明,采用CNTs管内负载Pt制备的Pt/CNTs催化剂,受到纳米管限域效应的影响,其m-CNB加氢活性明显高于CNTs管外负载方式的催化剂,相应催化剂前驱体的最佳还原方式为氢气还原法。采用Fe~(3+)改性的CNTs管内负载方式的Pt-Fe/CNTs催化剂中,形成Pt-Fe合金和Fe_xO_y物种,促进m-CNB加氢反应和乙醇液相重整制氢反应,从而显着增强m-CNB原位液相加氢活性。Co~(2+)和Ni~(2+)也表现出类似的改性作用。Ni/TiO_2催化m-CNB原位液相加氢体系。考察催化剂形貌(颗粒状、片状、管状和球状)、水热处理时间及Cu~(2+)改性的影响,并确定催化反应条件。结果表明,采用一步水热法制备的具有纳米管结构的Ni/TiO_2催化剂比表面积大、孔径小且分布均匀,具有较多的Lewis酸,相应m-CNB原位液相加氢活性最高。延长水热处理时间,Ni/TiO_2催化剂形貌从纳米管状逐渐转变到纳米线状,相应m-CNB原位液相加氢活性下降。采用Cu~(2+)改性制备的Ni-Cu/TiO_2催化剂能进一步提高其催化反应活性。(本文来源于《东北石油大学》期刊2018-06-12）
吴彤彤[3]（2017）在《负载型Ni催化剂上氯代硝基苯选择加氢合成氯代苯胺的研究》一文中研究指出氯代苯胺是化学工业生产过程中一类重要的有机中间体,被广泛应用于医药,农药,染料,颜料等精细化工原料的合成。在众多合成路线中,采取氯代硝基苯选择加氢合成氯代苯胺的方法可以有效的缩短反应进行的时间、降低生产过程中的消耗成本、提高产物的收率、减少对生态环境造成的污染,被认为是制备氯代苯胺的一条有效的工艺路线。因此,开展对性能优良、环境友好型加氢催化剂的研制具有十分重要的现实意义。负载型镍基催化剂因其资源丰富、性质活跃等特点被认为是最具商业应用前景的加氢催化剂。然而,迄今为止在氯代硝基苯选择加氢过程中对该类催化剂的应用却很少见。因此,研制和开发在氯代硝基苯选择加氢过程中具有高活性和高选择性的负载型镍基催化剂是本课题研究的重点。本篇论文利用沉积沉淀法制备了一系列的负载型镍基催化剂,然后将其应用于氯代硝基苯选择加氢合成氯代苯胺的反应中,系统考察了制备条件对负载型镍基催化剂的物化性质及氯代硝基苯选择加氢效果的影响。并且利用BET,XRD,HR-TEM,H2-TPR,SEM等多种表征手段对催化剂的物化特性进行了探究。研究结果表明,对于以γ-Al2O3为载体的镍基催化剂而言,粒径及载体与金属之间的相互作用力是影响其催化效果的主要因素。其中,平均粒径为23.7 nm的Ni/γ-Al203催化剂加氢效果最佳,在邻氯硝基苯完全转化的情况下目标产物邻氯苯胺的选择性达到了 99.27%。对于二氧化钛负载的镍基催化剂而言,当NiO与二氧化钛载体之间具有较弱的相互作用力时,载体中金红石和锐钛矿的比例是影响其催化效果的主要原因。其中,二氧化钛载体中金红石的含量为4.71%时,催化剂的催化效果最佳,在邻氯硝基苯完全转化的情况下目标产物邻氯苯胺的选择性达到了 99.66%。(本文来源于《西北大学》期刊2017-06-30）
施陆凯[4]（2017）在《季胺化聚苯乙烯微球负载纳米铁/镍降解氯代硝基苯类的物质研究》一文中研究指出氯代硝基苯是一类典型的具有“叁致”效应和遗传毒性的化合物,是医药、农药、燃料生产中必要的中间体,氯代硝基苯物质具有化学性质稳定、生物降解性难的特点,容易在水体、土壤等环境中长期累积,并容易经过生物富集影响到生物的健康。由于我国氯代硝基苯生产规模快速增长、应用范围不断扩大,导致我国许多河流、湖泊甚至地下水均检测到不同浓度的氯代硝基苯,严重威胁到了人体健康和生态环境安全,因此对该类物质降解的研究具有较强的实际意义。近年来,人们发现零价纳米铁及纳米铁系双金属可以有效降解氯代硝基苯类物质,但是因为纳米Fe/Ni粒子固有的磁性,使它易团聚、易氧化、稳定性差,从而制约了其在实际应用中的效果。因此,选择合适的载体材料和负载方法,制备性能稳定、反应活性高的负载型纳米Fe/Ni材料,成为人们关注的热点。本文采用自由基聚合法制备得到PS微球、高度氯甲基化的PS微球(PS-CH_2-Cl),然后将高度氯甲基化的PS微球和叁乙胺反应得到季胺化PS微球(PS-CH_2-N+(C_2H_5)3Cl-);分别考察这叁种微球对硝基苯和对硝基氯苯的吸附能力,发现季胺化微球(PS-CH_2-N+(C_2H_5)3Cl-)对硝基苯和对氯硝基苯都具有较好的吸附能力(吸附率在35%左右),且吸附过程中底物分子稳定性较好。以季胺化微球作为载体,采用液相还原负载纳米Fe/Ni,制备出负载型纳米Fe/Ni(PS-NZVFe/Ni),并用SEM扫描电镜、EDS能谱分析、X射线衍射(XRD)、BET比表面积分析等对纳米材料微球进行了表征;以对硝基氯苯为目标物,考察了PS-NZVFe/Ni对目标物的催化还原脱氯效果;通过Ni/Fe质量比、PS-NZVFe/Ni用量、温度、溶液pH对降解反应的影响,确定最佳反应条件;并考察了PS-NZVFe/Ni在最佳条件下,降解其他四种不同的氯代硝基芳烃(2,4-二氯苯酚、邻氯硝基苯、四氯硝基苯、五氯硝基苯),比较四种不同物质的降解效率及反应速率,结果表明:(1)季胺化的PS微球(PS-CH_2-N+(C_2H_5)3Cl-)作为负载纳米Fe/Ni的载体,可以很好的解决了纳米Fe/Ni易团聚的问题,且负载型纳米Fe/Ni材料具有较大的比表面积,更好将物理吸附作用和还原脱氯作用起到协同作用,提高了对目标物的去除效率。(2)通过PS-NZVFe/Ni对水中对氯硝基苯进行降解实验:1.0gPS-NZVFe/Ni(Ni/Fe比为2.0%)25℃下,处理pH为3-7,250m L、浓度为250.3mg/L的p-CNB水溶液,振荡速度为110r/min,反应20min时,p-CNB转化率可达99.0%以上,90min后p-CNB完全还原成易生物降解的苯胺;其降解速度快、降解效率高,体现出PS-NZVFe/Ni较好的降解能力。(3)PS-NZVFe/Ni降解其它氯代硝基苯类物质,在最佳条件下,2-4二氯苯酚、邻氯硝基苯、四氯硝基苯、五氯硝基苯都能完全降解;降解反应都符合伪一级反应动力学模型,其反应速率大小比较:五氯硝基苯>四氯硝基苯>2-4-二氯苯酚>邻氯硝基苯。反应速度与载体吸附量相关,且与苯环上的取代基种类有关系,氯代硝基苯类物质随着氯代程度升高,变得越容易降解。(本文来源于《江苏大学》期刊2017-06-01）
朱元元[5]（2017）在《基于GC和Ag电极的单氯代硝基苯的还原机理研究》一文中研究指出氯代硝基苯类化合物是化工行业中的重要原料,主要用于染料、杀虫剂、橡胶助剂、药品、防腐剂等产品的生产。具有持久性、稳定性,对环境和人类的危害十分严重。氯代硝基苯类物质毒性很大,可引起高铁血红蛋白血症,具有微弱的致癌、致突变作用,已被世界上多个国家列为优先控制污染物。因此,如何有效去除氯代硝基苯类化合物已成为一个重要课题。本研究在N,N-二甲基甲酰胺溶液中,借助循环伏安技术,考察了不同电极材料(GC和Ag电极)对邻、间、对叁种单氯代硝基苯的电化学还原特性,初步探讨了氯代硝基苯的电化学还原机理。本研究进一步以Ag片电极为工作电极,分别在疏质子溶剂,以及有质子供体存在的条件下开展对氯硝基苯的电解实验研究。研究发现,对氯硝基苯在不同的溶剂条件下可基本完成全部转化,迅速生成对氯苯胺、偶氮苯等产物。电解产物取决于溶剂特性:疏质子条件不利于主产物生成,质子供体存在条件下有助于还原加氢产物对氯苯胺以及偶氮苯类物质的产生。通过对中间产物的分析,提出了对氯硝基苯的电化学还原机理。研究的主要内容包括:在N,N-二甲基甲酰胺溶液中,考察了邻、间、对叁种氯代硝基苯、硝基苯、对氯苯胺在GC和Ag电极上的电化学还原特性。通过循环伏安曲线分析,发现氯取代基的存在对硝基苯在电极上的催化存在一定影响,且氯取代基的位置不同,影响程度也不同。间氯硝基苯、对氯硝基苯,硝基苯叁种有机物在Ag和GC两个电极上各出现两个可逆的还原峰,推测为两组氧化还原电对。而且对同一种污染物,在Ag和GC两个电极上的还原峰电位几乎重合,因此,相比GC电极,Ag电极并没有显示出催化还原特性。邻氯硝基苯在GC电极上同样出现了两个可逆的还原峰,然而在Ag电极上却显示有叁个还原峰,推测是叁个还原过程。而对氯苯胺在两个电极上均没有出现任何还原峰,暗示脱氯反应超出了电势窗范围,这与氯硝基苯还原实验结果相吻合。通过控制电位在第一个还原峰之后,第二个还原峰开始之前,进行循环伏安扫描,可判断出与第一个还原峰相对的氧化峰位置。通过对每种污染物做多圈扫的循环伏安曲线,发现第二圈扫描时除了重复了第一圈的峰形,在原来第一个还原峰出现之前,还出现了一个新的还原峰。本研究进一步考察了在Ag电极催化下,对氯硝基苯在疏质子溶剂(DMF),弱质子供体存在(DMF+H2O),强质子供体存在(DMF+乙酸),叁种不同体系下的恒电位电解过程。研究发现,质子供体(乙酸,水)的存在,可进一步活化Ag电极对对氯硝基苯的催化还原活性,促使其还原电位正移(110 mV,225 mV),并对反应机理产生显着影响。从疏质子溶剂(DMF)到弱质子供体存在(DMF+H20),反应向着对氯苯胺生成和偶氮苯类化合物生成两个方向同时进行,转化率分别为40%,55%。然后再到强质子供体存在(DMF+乙酸),明显表现出了向着偶氮苯类化合物方向生成,转化率高达85%。结合电解产物分析,研究提出了对氯硝基苯在Ag电极上的电化学还原机理。本研究首次探讨了氯硝基苯在惰性及催化电极表面的还原机理,研究有望为氯硝基苯类物质的电化学还原去除提供指导,同时也对对氯苯胺、偶氮苯类物质的电化学合成具有重要意义。(本文来源于《湖南大学》期刊2017-05-25）
孙玲[6]（2017）在《氯代叁硝基苯及其衍生物的合成与研究》一文中研究指出卤代多硝基苯通常为合成含能材料的中间体,与硝基吡唑缩合可生成能量高,感度低的含能化合物,因此将氯代叁硝基苯和硝基吡唑化合物相结合,在吡唑环上引入苦基,不仅增加其能量,还能降低感度。本文通过氯代叁硝基苯和3,4-二硝基吡唑(DNP)的C-N缩合反应以及氯代叁硝基苯之间的C-C偶联反应,制备得到了两种能量高、耐热性能好的含能化合物:3-(3,4-二硝基吡唑-1-基)-2,4,6-叁硝基苯酚和3-(3,4-二硝基吡唑-1-基)-2,4,6-叁硝基苯,并对其结构进行了表征。首先通过间二氯苯的硝化制备了1,3-二氯-2,4,6-叁硝基苯(DCTNB),对DCTNB合成条件进行了优化。当发烟硫酸为100 m L、硝酸钾为35.5 g、反应温度为160℃、反应时间为4 h时,DCTNB的产率可达75.4%。通过薄层色谱和熔点测试对DCTNB纯度进行初步鉴定,采用红外光谱、核磁共振光谱等对其结构进行了表征。其次以DCTNB和DNP为原料,在缚酸剂作用下发生C-N缩合生成3-(3,4-二硝基吡唑-1-基)-2,4,6-叁硝基苯酚,对其进行了分离提纯。运用薄层色谱、红外光谱、核磁氢谱、碳谱和高分辨质谱进行了表征。研究了缚酸剂、反应温度、反应时间和溶剂对缩合反应的影响,得出较佳条件:缚酸剂为叁乙胺,反应温度为60℃,反应时间为2 h,溶剂为二甲基亚砜,产率为62.4%。并对DCTNB和DNP缩合反应的可能机理进行了分析;以2,4,6-叁硝基氯苯(Pi Cl)和DNP为原料,在缚酸剂作用下发生C-N缩合生成3-(3,4-二硝基吡唑-1-基)-2,4,6-叁硝基苯,对其进行分离提纯,采用红外光谱、核磁共振光谱等对产物的结构进行了表征。其性能和应用前景有待进一步研究。再分别以DCTNB和Pi Cl/DCTNB为原料,铜粉为催化剂,高温下发生C-C缩合生成耐热炸药2,2′,2″,4,4′,4″,6,6′,6″-九硝基叁联苯(NONA);将铜粉用碘化亚铜替换,二甲基亚砜代替硝基苯为溶剂,进行Ullmann偶联反应,分离提纯产物,对产物进行表征,分析未成功获得NONA的原因。最后对新化合物3-(3,4-二硝基吡唑-1-基)-2,4,6-叁硝基苯酚的部分性能进行测试和计算。(本文来源于《中北大学》期刊2017-05-23）
陈虎[7]（2017）在《负载Pt基催化剂的制备及其催化氯代硝基苯选择加氢研究》一文中研究指出氯代苯胺是重要的化工原料及有机中间体,在医药、农药、染料和日用化工等领域有着广泛的应用。氯代苯胺大多由氯代硝基苯还原制得。催化加氢还原法因工艺先进、目标产物收率高、环境污染小等优点备受关注。但氯代硝基苯催化加氢是硝基加氢和脱氯的竞争反应,脱氯不仅使氯代苯胺选择性降低,而且生成的盐酸对设备造成腐蚀。在已报道的催化剂中,虽然纳米Au催化剂对催化氯代硝基苯加氢制氯代苯胺具有高的选择性,可完全避免加氢脱氯,但其稳定较差,限制了它的应用。因此,迫切需要开发一种高性能的新型催化剂。本论文以活性炭(AC)为载体,采用浸渍还原法制备了Fe改性的Pt/AC催化剂(Pt-Fe/AC),考察了其催化氯代硝基苯选择加氢反应性能。发现添加适量的Fe可显着提高Pt/AC催化氯代硝基苯制氯代苯胺反应的活性和选择性,脱氯反应得到完全的抑制。制备条件对催化剂性能有较大影响。结果表明,在流动空气中473 K焙烧制备的0.3%Pt-4%Fe/AC对催化氯代硝基苯选择加氢有优异的性能。XRD、TEM结果显示,Pt-Fe粒子高度分散在AC载体上。XPS结果表明,0.3%Pt-4%Fe/AC在空气中焙烧,Fe被氧化为Fe_2O_3,电子从Pt迁移到Fe_2O_3,使纳米Pt处于缺电子态,活化N=O键的能力增强,催化活性得到提高,并且对氯苯胺苯环与Pt之间的电子反馈减弱,对氯苯胺的加氢脱氯受到了抑制。这可能是Pt-Fe/AC对催化氯代硝基苯加氢制氯代苯胺具有优异性能的原因。本论文还考察了氮掺杂改性的活性炭负载Pt-Fe催化氯代硝基苯加氢制氯代苯胺性能,发现氮掺杂改性的活性炭负载Pt-Fe催化氯代硝基苯加氢制氯代苯胺催化活性明显降低,但催化稳定性却明显增强。(本文来源于《重庆师范大学》期刊2017-05-01）
赵朝晖,邹汉波,陈胜洲,刘自力,梁红[8]（2017）在《CoMoN_x/CNTs催化剂氯代硝基苯选择性催化加氢反应性能》一文中研究指出采用等体积浸渍法结合程序升温还原技术制备出一系列负载型过渡金属氮化物催化剂,并利用XRD、BET、TG-DSC等手段对催化剂进行表征。将此催化剂用于邻氯硝基苯液相催化加氢。结果表明,单组分MoN/CNTs催化剂的活性较低,氯代硝基苯转化率为57.5%,双组份CoMoN_x/CNTs的活性较高,氯代硝基苯转化率为89.8%,添加了稀土La后CoMoN_x/CNTs催化剂活性改善不明显,但对o-CAN选择性达到了99.3%。(本文来源于《功能材料》期刊2017年03期）
赵朝晖,邹汉波[9]（2017）在《溶剂热合成氮化铁及其催化氯代硝基苯加氢反应的研究》一文中研究指出采用溶剂热法制备了氮化铁催化剂,并用于邻氯硝基苯加氢合成氯代苯胺反应,考察了合成温度、原料配比以及合成时间等制备条件对其催化性能的影响.通过XRD、TG-DTG、BET等方法对催化剂的结构和性质进行表征.结果表明:在合成温度400℃、m(NaN_3)∶m(FeCl_2)=4∶1以及反应时间为30h的条件下制备的氮化铁催化剂,在邻氯硝基苯加氢反应中,邻氯代硝基苯转化率为58.41%,邻氯苯胺选择性为100%.所制备的氮化铁催化剂具有较好的热稳定性;除了有介孔结构外,还有大孔结构的颗粒.提高合成温度,有利于提高所制备的氮化铁催化剂的结晶度和纯度.(本文来源于《材料研究与应用》期刊2017年01期）
邵俊捷[10]（2016）在《基于电势调控的生物电极与厌氧工艺耦合系统强化氯代硝基苯还原转化研究》一文中研究指出氯代硝基苯类化合物(ClNBs)是化工、医药、染料等行业重要基础原料,具有叁致效应与遗传毒性、化学性质稳定、生物降解性差等特点,在生产与使用过程中因不合理处置导致大量进入环境,威胁生态安全与人类健康。目前,含ClNBs废水处理多以厌氧工艺为主,存在启动周期长、电子供体不足、还原性能待提升等问题。论文以2,4-二氯硝基苯(2,4-DClNB)为研究对象,构建了耦合生物电化学(BES)的厌氧生物处理装置,从阴极电势、电子供体、电极位置等方面开展生物电化学-厌氧污泥耦合工艺性能强化研究,通过目标污染物降解途径、污泥菌群结构分析初步揭示基于电势调控的生物电极与厌氧微生物耦合工艺的作用机制,取得如下研究成果:1、构建了双极室生物电化学装置,在外加电压0.6V、阴极室无电子供体,阳极室含有500mg/LCOD,目标污染物2,4-DClNB浓度为50mg/L的条件下,反应24 h后,2,4-DClNB在阴极室完全还原转化。而在开路对照实验装置中,2,4-DClNB还原转化停滞,证实阴极微生物可利用阴极作为唯一电子供体还原转化2,4-DClNB。构建多组生物电极-厌氧污泥耦合的单极室生物电化学装置研究生物电极与厌氧污泥协同还原转化2,4-DClNB过程发现,在初始COD浓度500mg/L,2,4-DClNB浓度50mg/L,污泥浓度3g/L的条件下,120h时,单独厌氧污泥反应器中4-氯苯胺(4-ClAn)的降解速率为2.24mg/L·d,而阴极电势为-450mV、-660mV、-870mV的耦合反应器中,4-ClAn的降解速率分别为3.51 mg·L~(-1)·d~(-1)、4.61 mg·L~(-1)·d~(-1)和4.84mg·L~(-1)·d~(-1),明显高于对照反应器,表明生物电极-厌氧污泥耦合体系可明显加快反应限速步骤4-ClAn的脱氯过程,且较低的阴极电势有更利于C-Cl键断裂,促进4-ClAn的还原脱氯。2、构建了MEC-UASB耦合反应器,研究阴极电势对耦合工艺处理2,4-DClNBs的影响。结果表明,在进水COD和2,4-DClNB负荷分别500 g·m~(-3)·d~(-1)和50g·m~(-3)·d~(-1)、水力停留时间24 h条件下,阴极电势为-660mV的耦合反应器中,4-ClAn的去除速率与苯胺(An)的生成速率分别为19.56±0.84mg·L~(-1)·d~(-1)和4.12±1.33mg·L~(-1)·d~(-1),高于阴极电势-450mV的耦合反应器的17.38±0.97mg·L~(-1)·d~(-1)和2.97±1.21mg·L~(-1)·d~(-1)。分析认为,阴极电势是驱动阴极生物化学反应的本征电化学参数,较低的阴极电势能够为脱氯微生物提供更多的能量用于脱氯反应,并通过析氢反应产生有效电子供体H2,强化氯代硝基苯还原脱氯。对反应器内电极空间布设影响研究发现,将电极位置由反应器底部抬升10cm至反应器中部,限速反应步骤4-ClAn的去除速率增至20.92±0.82mg·L~(-1)·d~(-1)。推测抬升电极位置可强化目标污染物中间产物在升流式反应器中上部进一步还原脱氯。此外,进水有机负荷由500gCOD·m~(-3)·d~(-1)降至200gCOD·m~(-3)·d~(-1)时,2,4-DClNB进水负荷仍保持50g·m~(-3)·d~(-1)时,耦合反应器的脱氯率为56.41±3.51%,高于传统UASB的43.25±2.88%,表明耦合工艺能够将有限的电子更高效地用于2,4-DClNB还原转化。3、对耦合工艺生物阴极显微观察发现,生物阴极表面附着具有鞭毛状结构的球菌、杆菌、丝状菌等微生物;生物阴极生物膜荧光染色技术分析活细胞主要存在于阴极生物膜表层与中间层,而内层多为死细胞,推测可能存在类似纳米导线的长距离电子传递机制。应用Illumina高通量测序技术分析颗粒污泥菌群结构发现,耦合工艺运行过程污泥微生物菌群结构演替显着,在属水平上,耦合工艺中的Methanoregula、Methanolinea、Pseudomonas、Desulfovibrio、Longilinea、Dehalococcoides、Dehalobacter和Anaeromyxobacter的相对丰度显着增加,表明耦合系统中产甲烷微生物、厌氧发酵菌、脱氯微生物得到明显富集。进一步分析生物阴极表面生物膜微生物菌群结构发现,生物阴极作为催化还原反应的活性界面,定向富集了Dehalobacter、Dehalococcoides和Anaeromyxobacter等多种脱氯菌属,是耦合工艺强化还原脱氯的内在原因。相比,阴极电势为-660mV的生物阴极上,脱氯功能菌Dehalococcoides(5.2%)、Anaeromyxobacter(2.9%)和Dehalobacter(3.0%)占比较高,推测这些功能菌在电势较低的阴极上能够获得更多的能量用于还原脱氯与自身生长。(本文来源于《浙江大学》期刊2016-12-01）
氯代硝基苯论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
以可再生的生物质醇为氢源,实现“非外加分子氢”条件下的催化加氢具有重要意义。本文以间氯硝基苯(m-CNB)加氢反应为探针,构建水/乙醇/m-CNB催化反应体系,研制Pt/碳纳米管(CNTs)和Ni/TiO_2催化剂,将乙醇液相重整得到的活性氢直接用于m-CNB催化加氢,实现了m-CNB原位液相加氢。Pt/CNTs催化m-CNB原位液相加氢体系。考察Pt粒子负载方式、还原方式及过渡金属离子改性的影响,并确定催化反应条件。结果表明,采用CNTs管内负载Pt制备的Pt/CNTs催化剂,受到纳米管限域效应的影响,其m-CNB加氢活性明显高于CNTs管外负载方式的催化剂,相应催化剂前驱体的最佳还原方式为氢气还原法。采用Fe~(3+)改性的CNTs管内负载方式的Pt-Fe/CNTs催化剂中,形成Pt-Fe合金和Fe_xO_y物种,促进m-CNB加氢反应和乙醇液相重整制氢反应,从而显着增强m-CNB原位液相加氢活性。Co~(2+)和Ni~(2+)也表现出类似的改性作用。Ni/TiO_2催化m-CNB原位液相加氢体系。考察催化剂形貌(颗粒状、片状、管状和球状)、水热处理时间及Cu~(2+)改性的影响,并确定催化反应条件。结果表明,采用一步水热法制备的具有纳米管结构的Ni/TiO_2催化剂比表面积大、孔径小且分布均匀,具有较多的Lewis酸,相应m-CNB原位液相加氢活性最高。延长水热处理时间,Ni/TiO_2催化剂形貌从纳米管状逐渐转变到纳米线状,相应m-CNB原位液相加氢活性下降。采用Cu~(2+)改性制备的Ni-Cu/TiO_2催化剂能进一步提高其催化反应活性。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氯代硝基苯论文参考文献
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