SiO2负载Au-Pd双金属纳米颗粒催化甲醇选择性氧化合成甲酸甲酯（英文）

论文摘要

甲醇选择氧化制备甲酸甲酯（MF）是延伸甲醇产业链、开发高附加值下游产品的有效途径之一,负载型Au及Pd催化剂在这一反应中表现出优异的低温催化性能。为探索实用、高效和易再生的甲醇选择氧化催化剂,同时揭示双金属颗粒中Au和Pd的协同效应及甲醇氧化反应机理,本研究制备了一系列二氧化硅负载的Au-Pd催化剂（Au-Pd/SiO2）,详细研究了其对甲醇选择氧化制甲酸甲酯的催化性能。结果表明,Au和Pd总负载量为0.6%、且Au/Pd质量比为2时,所制备的Au2-Pd1/SiO2催化剂表现出优异的甲醇氧化催化性能;在130℃下,甲醇转化率达到57.0%,MF选择性为72.7%。多种表征结果显示,Au-Pd双金属纳米颗粒粒径为2-4 nm,高度分散于SiO2载体表面,倾向于生成孪晶结构并暴露（111）晶面,这些因素是AuPd/SiO2具有优异催化性能的主要原因。通过DRIFTS表征研究,提出了一个可能的MF生成机理:即甲醇首先与处于Au-Pd纳米粒子界面的表面氧作用,生成化学吸附的甲氧基;随后,甲氧基经去质子作用生成吸附的甲醛物种,后者与相邻的甲氧基物种亲核反应,并经β-H消除后得到目标产物MF。

论文目录

1 Expe rime ntal

1.1 Catalyst pre paration

1.2 Catalyst characte rization

1.3 Catalyst te st and analytic proce dure s

2 Re sults and discussion

2.1 Catalyst characte rization re sults

2.2 Catalytic pe rformance of Au-Pd/SiO2in me thanol oxidation

2.3 In situ DRIFTS for me thanol adsorption and oxidation on Au2-Pd1/SiO2

3 Conclusions

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 武建兵,师瑞萍,秦张峰,刘欢,李志凯,朱华青,赵永祥,王建国

关键词: 甲醇选择性氧化,甲酸甲酯,二氧化硅,双金属纳米粒子

来源: 燃料化学学报 2019年07期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 有机化工

单位: 山西大学教育部精细化学品工程研究中心,中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,中国科学院大学

基金: supported by the National Key R&D Program of China(2018YFB0604804),the National Natural Science Foundation of China(21603254,21703127,21703276),the Strategic Program of Coal-based Technology of Shanxi Province(MQ2014-11,MQ2014-10),the Key Research Program of the Chinese Academy of Sciences(KFZD-SW-410)

分类号: TQ426;TQ225.24

页码: 780-790

总页数: 11

文件大小: 2922K

下载量: 128

SiO2负载Au-Pd双金属纳米颗粒催化甲醇选择性氧化合成甲酸甲酯（英文）

论文摘要

论文目录

文章来源

相关论文文献

猜你喜欢