导读:本文包含了超临界催化反应论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:超临界,二氧化,催化剂,木质素,体系,骨架,负载。
超临界催化反应论文文献综述
王亚琦,尹强,郭墩,韩利民,孙琪[1]（2019）在《超临界二氧化碳中羰基钴催化的端基炔烃环叁聚反应研究》一文中研究指出原子经济性良好的炔烃[2+2+2]环加成反应与绿色溶剂超临界二氧化碳相结合,是一个符合绿色化学原则的环境友好反应过程.建立了一个纯超临界二氧化碳介质中八羰基二钴催化的端基炔烃环叁聚反应体系,在优化的反应条件下,以较高产率选择性地制备1,2,4-叁取代苯衍生物.优化了催化剂用量、二氧化碳压力、反应温度及时间等反应条件,讨论了反应物料及催化剂在超临界二氧化碳介质中的溶解性和相行为,提出了端基炔烃环叁聚反应机理,并将反应底物从C≡C键拓展至C≡N键,对超临界二氧化碳介质中炔-腈环加成反应进行了初步探索.优化出的炔烃环叁聚催化反应体系无需使用有机助溶剂和各类助剂,底物适应性好,产物选择性高,为合成1,2,4-叁取代苯衍生物提供了一种绿色合成方法.(本文来源于《有机化学》期刊2019年10期）
万晓峰,毛建拥,梅珺,陈志荣,李浩然[2]（2018）在《超临界反应自催化合成3-甲基-3-丁烯-1-醇的机理与应用研究》一文中研究指出超临界流体具有特殊的理化性质,以超临界流体作为溶剂或反应物的超临界态反应有着广泛的应用。3-甲基-3-丁烯-1-醇是一种重要的有机合成中间体,在混凝土聚羧酸外加剂和仿生农药合成中应用广泛。目前较先进的合成工艺是Prins反应,即异丁烯在超临界状态下与甲醛反应制备3-甲基-3-丁烯-1-醇。以超临界状态的异丁烯为溶剂和反应物,在反应釜中对异丁烯和甲醛无催化合成3-甲基-3-丁烯-1-醇的反应进行了系统研究。通过GC-MS和核磁共振波谱(NMR)确定了反应的主要副产物为甲酸甲酯、甲酸3-甲基-3-丁烯-1-醇酯、3-亚甲基-1,5-戊二醇、(E)-3-甲基-2-戊烯-1,5-二醇、(Z)-3-甲基-2-戊烯-1,5-二醇。考察了不同进料速率对反应的影响,发现进料速率越大,由甲醛产生的副反应越多,3-甲基-3-丁烯-1-醇的选择性越低;同时通过动力学实验数据拟合,得到了不同温度下异丁烯和甲醛反应以及3-甲基-3-丁烯-1-醇和甲醛反应的速率常数,并由此得到了相应的反应活化能。数据表明,提高反应温度有利于提高3-甲基-3-丁烯-1-醇的选择性。(本文来源于《第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会论文摘要集》期刊2018-09-15）
杨静[3]（2017）在《超临界醇/水体系中碱木质素的催化液化反应研究》一文中研究指出化石能源是一种储备有限且不可再生的资源,世界范围内不断增长的人口以及不断加快的经济发展加剧了化石能源的消耗,能源枯竭不可避免;化石能源在使用过程中会释放大量的温室气体,对全球生态造成威胁。生物质能源因具有储量高、可再生、无二氧化碳排放等优点,被认为是一种潜在的化石替代能源。大力发展生物质能源已成为许多国家的重要发展战略。木质素是生物质能源的重要组成部分,是世界上仅次于纤维素的第二丰富的有机物,然而在造纸工业中木质素往往作为副产物被大量浪费,因此,如何将木质素转化为人类可利用的能源成为了摆在科学家们面前的难题。相比于传统的木质素转化方法(热解和气化),超临界降解是一种木质素转化的有效且快捷的方法。该方法不需要对木质素进行前处理,液化获得的生物油品质较高,还可得到芳烃和单酚类等高附加值化学品。但目前关于在超临界水/醇体系中降解木质素的研究大多局限于提高液态生物油的产率,而对液化获得的主要产物的形成途径、高附加值化学品选择性提升、气态产物分析以及气液产物分布关系鲜有涉及,亟待深入研究。基于以上想法,本论文尝试选取不同的催化剂在不同的超临界体系中催化碱木质素降解,对影响液态产物分布的因素进行探讨。依据获取液态产物的分布,推测主要产物的形成过程,提出碱木质素在超临界体系中的催化降解路径;选择适合于超临界体系的高效催化剂以获取高产率与高选择性的高附加值化学品;通过对液态产物组份随气态产物中氢气选择性和产量的变化趋势的分析,探究液态产物分布与气态产物选择性之间的对应关系。主要研究内容及成果如下:1、超临界异丙醇体系中碱木质素的醇解反应研究。探讨了碱木质素在超临界异丙醇体系中的醇解反应,考察了反应温度(270-350℃)、反应时间(1-5 h)、碱木质素与异丙醇的质量比(1-5wt%)对醇解反应过程的影响,得到了获取最高生物油产率及热值的反应条件为350 ℃反应温度、4 h反应时间和1 wt%木质素加入量。在探究反应温度对液态产物分布的影响规律中发现,高温条件有助于生物油中含两个或两个以上氧原子的愈创木酚和儿茶酚类化合物转化为含有单个氧原子的烷基酚类化合物,为进一步分析高效催化剂对碱木质素降解的催化活性奠定良好的实验基础。2、超临界异丙醇体系中贵金属催化剂催化碱木质素的醇解反应研究。采用正交试验的方法考察了反应温度(270-350 ℃)、反应时间(1-5 h)、碱木质素与异丙醇的质量比(1-3wt%)、贵金属催化剂(Pd/C、Pt/C、Ru/C、Rh/C)、催化剂/碱木质素质量比(10-50 wt%)对碱木质素在超临界异丙醇体系中醇解反应的影响。结果表明,反应温度与催化剂的种类是影响生物油产率及热值的最主要因素。在330 ℃和350 ℃两个反应温度条件下对五种催化剂催化碱木质素降解过程进行了进一步分析,依据催化条件下溶剂异丙醇的稳定性、对含氧链状化合物形成的抑制作用和酚类化合物的加氢脱氧效果判断Rh/C是获得高热值生物油的最优催化剂;通过对比液态生物油与超临界异丙醇热解液态产物组分的区别,推测了含氧链状化合物和环己醇/酮类化合物的形成过程,提出了碱木质素在超临界异丙醇体系中的催化降解路径。3、超临界醇/水体系中多功能负载型催化剂Rh/La2O3/CeO2-ZrO2催化碱木质素的降解反应研究。采用多功能负载型催化剂Rh/La2O3/CeO2-ZrO2催化碱木质素在超临界乙醇体系中的降解,分析了催化剂对液态产物和气态产物分布的影响,实验获取了高选择性的芳香醇类化合物(57%)和氢气(82%);考察了该催化剂催化降解木质素的循环使用性,对比使用前后的催化剂发现,载体团聚、贵金属的流失和积碳率的升高均有可能导致催化剂的失活。测试了催化剂在超临界水/甲酸、甲醇、异丙醇中的催化性能,研究发现在前两种体系中液态产物无苯环加氢饱和现象出现,而在超临界异丙醇体系中得到的液态产物中苯环发生加氢饱和形成了大量的加氢环状化合物;与超临界乙醇体系获得的氢气选择性相比,超临界水/甲酸和甲醇体系中氢气选择性较低,而超临界异丙醇体系中氢气选择性最高。综合考虑液态产物与气态产物,负载型催化剂在超临界乙醇体系中活性最大。4、超临界醇/水体系中碱木质素催化降解的液态产物分布与气态产物选择性的对应关系研究。选取超临界异丙醇/水作为介质进行碱木质素的液化,通过调节异丙醇与水的体积比来达到调节气态产物选择性与产量的目的,实验发现液态产物分布随氢气选择性(93%-77%)和产量(48.95-0.44mmol)呈现有规律变化。为了进一步扩大氢气选择性的可调变范围,在不同的异丙醇/水体积比的体系中引入甲酸,将氢气选择性范围扩大至35%-90%,而氢气的产量调变范围变化不大(38.63-0.65 mmol)。通过对液态产物分布随气态产物选择性的变化趋势分析,发现气态产物中氢气的选择性与液态产物分布之间存在对应关系。考察不同温度、溶剂以及催化剂条件下碱木质素降解获得的液态产物与氢气选择性,发现上述对应关系具有良好的普适性。(本文来源于《华东师范大学》期刊2017-05-01）
曾雨薇,陈学君[4]（2016）在《超临界CO_2中的酶催化反应》一文中研究指出总结了超临界CO_2中脂肪酶催化反应的最新研究进展,主要介绍了超临界CO_2酶催化反应新的研究方向SC-CO_2IL体系,包括从分子水平上分析SC-CO_2IL体系中溶解度变化及IL熔融温度降低的原因,并列举了近来SC-CO_2IL体系在酶催化反应中的应用情况。(本文来源于《四川化工》期刊2016年06期）
张睿哲[5]（2016）在《超临界甲醇中负载型多孔金属氧化物催化剂催化分解木质素的反应研究》一文中研究指出木质素是一种广泛存在于自然界中的高分子化合物,是通过植物光合作用生成的,总量仅次于纤维素的有机化合物。全球木质素的产量可达数千亿吨/年,其中绝大部分被当做造纸工业的废弃物直接排放到自然环境中。这不仅造成了大量资源的浪费,还严重污染了环境。我国对石油及其衍生产物的需求量极大,但与此同时我国蕴藏的石油资源非常匮乏。因此,寻找可替代石油的可再生能源对解决我国所面临的能源问题具有重要意义。木质素的分子结构主要由氧代丙苯及其衍生物构成,同时含有大量羟基、醛基、羧基等官能团,可以通过裂解生成多种重要化合物,有望替代石油成为石油基化学品的来源之一。本论文采用自行设计的弹式高压反应装置,以水滑石煅烧形成的多孔金属氧化物为载体,通过负载具有催化加氢活性的金属颗粒对其进行功能化,在超临界甲醇中催化加氢分解木质素,以制备高附加值产品。1.超临界甲醇中Ni@PMOs催化剂催化分解木质素的反应研究本实验以共沉淀法合成Mg/Al水滑石,以此为前体通过煅烧法使其表面结构塌陷形成多孔金属氧化物(PMOs),再用浸渍法制备Ni负载量为3%、5%、7%、9%的Ni@PMOs催化剂。设计正交试验,在超临界甲醇环境中,于不同Ni负载量(m)、反应温度(T)、溶剂量(L)、反应时间(t)、催化剂量(w)反应条件下对0.15g木质素进行催化分解,根据实验结果分析了备反应因素对产率影响的大小顺序为：Ni负载量>溶剂量>反应温度>反应时间>催化剂量,并确定了该催化剂的最佳反应条件：为0.05g5 %Ni@PMOs催化剂与12ml甲醇在360℃下反应4小时。在最佳反应条件下进行试验,该反应的产率可达76%,并得到一种之前未见报道的高附加值主产物——环戊烯酮衍生物,其在产物中的占比可达31%。2.超临界甲醇中不同PMOs负载金属催化剂催化分解木质素的反应研究本实验旨在寻找催化效率高、选择性好的多孔金属氧化物及相应的负载金属。在实验一的基础上进行设计,主要可分为两部分：第一部分,通过在Mg/A1水滑石中引入不同的M2+金属离子取代水滑石中的Mg2+离子合成一系列组分不同的类水滑石化合物,通过煅烧使其表面结构塌陷形成PMOs后,用浸渍法制备负载5%Ni的多种Ni@PMOs催化剂。用这些催化剂与12 rml甲醇在360℃下对0.15g木质素催化分解,分析产物以研究不同组分的PMOs载体对该反应产率以及产物组成的影响。第二部分,选择第一步实验中催化效率最选择性最好的PMOs作为载体,分别用浸渍法负载5%Ni、5%Pd、5%La、5%Fe等具有加氢活性的金属,制备多种不同的负载型PMOs催化剂。用这些催化剂与12 ml甲醇在360℃下对0.15g木质素催化分解,分析产物以研究不同负载金属对催化分解木质素产率及产物组分的影响。实验结果表明,当负载金属不同时,负载型PMOs催化剂的催化活性与催化选择性都会有所改变。5%Pd@PMOs催化剂对苯酚类产物的选择性最好,5%Ni@PMOs催化剂对环戊烯酮类产物的选择性最好,而5%Fe@PMOs催化剂催化分解木质素的产率最高且热值最高,最适合直接作为燃料使用。(本文来源于《华东师范大学》期刊2016-05-01）
邢世才[6]（2014）在《负载型固体碱催化剂催化超临界CO_2和CH_3OH直接合成DMC反应的研究》一文中研究指出本文主要研究了负载型固体碱催化剂对超临界CO2与CH3OH直接合成碳酸二甲酯反应的催化活性。在反应过程中,CO2既提供了超临界氛围,又作为一种基础原料参与反应。将超临界流体技术与传统的合成工艺路线联合应用,同时添加负载型固体碱催化剂,期望更大程度的活化CO2,从而提高DMC的合成产率。本研究首先以硅胶、氧化镁、活性氧化铝、活性炭为载体,分别以KOH为活性组分,采用等体积浸渍法,制备了四种负载型固体碱催化剂。重点考察了不同物质作为载体的负载型固体碱催化剂对超临界CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯反应催化活性的影响。活性评价结果表明：以活性炭为载体的KOH负载型催化剂的催化活性最高。采用比表面积测试(BET)、X-射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征等手段对催化剂进行结构测试表明：活性炭比表面积最大,能够提供较多的碱性活动中心；催化剂经高温焙烧后,在其表面形成K2O晶型,提高了催化剂活化CO2的能力；负载后的催化剂其孔道尺寸变大,K2O在催化剂载体的表面及孔道内壁上分散较好。以KOH/C为催化剂,考察了KOH负载量、不同助剂组成的反应体系、反应温度和压力等对催化剂活性的影响,获得了最佳条件下合成DMC的产率为7.13%。在前期实验的研究基础上,继续考察以椰壳炭、黄金炭、果壳炭以及空气净化炭四种不同规格的活性炭为载体,分别以KOH、K2CO3、KI为活性组分,等体积制备了一系列负载型固体碱催化剂。活性评价结果表明：K2CO3/果壳炭的催化活性最高。同样采用BET、XRD、SEM等手段对催化剂的表面性质结构进行测试。并通过NH3的程序升温脱附(NH3-TPD)以及CO2的程序升温脱附(CO2-TPD)测试手段,重点考察了负载型固体碱催化剂表面酸碱活性位和酸碱强度对催化剂活性的影响。考察结果表明：催化剂表面的弱酸活性位以及碱性位的强度对催化反应的影响较大。最后,考察了K2CO3负载量、催化剂的焙烧温度等工艺条件对催化剂活性的影响,获得最优条件下的DMC产率为15.5%,催化效果明显优于第一组实验。(本文来源于《西北大学》期刊2014-06-30）
于英民,郑小明[7]（2012）在《膦配体对固载化钌基配合物催化超临界二氧化碳加氢反应的影响》一文中研究指出将钌基配合物催化剂固载于氯甲基化后的交联聚苯乙烯树脂上,催化超临界二氧化碳加氢反应。结果表明,多种类型的膦配体均能够与过渡金属钌原子配位催化二氧化碳加氢反应,但由于各种膦配体物化性质的差异,形成的活性物种具有不同的结构和催化性能。双齿膦配体形成的钌基配合物的加氢活性均高于单齿膦配体。(本文来源于《应用化工》期刊2012年12期）
马小丹,吴恒,蔡建国[8]（2012）在《超临界条件下对苯二胺催化加氢合成1,4-环己二胺的反应研究》一文中研究指出1,4-环己二胺(1,4-diaminocyclohexane,简称DACH)存在顺式和反式两种异构体,是重要的精细化工中间体,在聚氨酯工业上有重要的应用。工业上一般用DACH先制成异氰酸酯,然后用异氰酸酯进一步聚合反应生成聚氨酯[1]。随着聚氨酯工业的发展,DACH的工业前景也越来越被看好。对苯二胺催化加氢合成环己二胺的反应,从目(本文来源于《化学世界》期刊2012年S1期）
马小丹,吴恒,蔡建国[9]（2012）在《超临界条件下对苯二胺催化加氢合成1,4-环己二胺的反应研究》一文中研究指出1,4-环己二胺(1,4-diaminocyclohexane,简称DACH)存在顺式和反式两种异构体,是重要的精细化工中间体,在聚氨酯工业上有重要的应用。工业上一般用DACH先制成异氰酸酯,然后用异氰酸酯进一步聚合反应生成聚氨酯[1]。随着聚氨酯工业的发展,DACH的工业前景也越来越被看好。对苯二胺催化加氢合成环己二胺的反应,从目(本文来源于《上海市化学化工学会2012年度学术年会论文摘要集》期刊2012-09-01）
秦康,王凯,王涛[10]（2011）在《超临界二氧化碳构成的两相体系及其在催化反应中的应用》一文中研究指出超临界二氧化碳(ScCO_2)作为一种新兴绿色溶剂是化工学科研究的热点,ScCO2参与构成的两相体系在催化反应中兼具均相和非均相过程的特点,可将反应与分离过程有效结合,即实现"均相反应、非均相分离"的过程强化目的。综述了由ScCO_2参与构成的两相体系(包括ScCO_2-H_2O、ScCO_2-有机液体及ScCO_2-离子液体)在催化反应过程中应用的最新进展,指出了这类体系的研究现状、存在问题和发展趋势,为制备和开发高效清洁的反应和分离介质提供借鉴。(本文来源于《石油化工》期刊2011年09期）
超临界催化反应论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
超临界流体具有特殊的理化性质,以超临界流体作为溶剂或反应物的超临界态反应有着广泛的应用。3-甲基-3-丁烯-1-醇是一种重要的有机合成中间体,在混凝土聚羧酸外加剂和仿生农药合成中应用广泛。目前较先进的合成工艺是Prins反应,即异丁烯在超临界状态下与甲醛反应制备3-甲基-3-丁烯-1-醇。以超临界状态的异丁烯为溶剂和反应物,在反应釜中对异丁烯和甲醛无催化合成3-甲基-3-丁烯-1-醇的反应进行了系统研究。通过GC-MS和核磁共振波谱(NMR)确定了反应的主要副产物为甲酸甲酯、甲酸3-甲基-3-丁烯-1-醇酯、3-亚甲基-1,5-戊二醇、(E)-3-甲基-2-戊烯-1,5-二醇、(Z)-3-甲基-2-戊烯-1,5-二醇。考察了不同进料速率对反应的影响,发现进料速率越大,由甲醛产生的副反应越多,3-甲基-3-丁烯-1-醇的选择性越低;同时通过动力学实验数据拟合,得到了不同温度下异丁烯和甲醛反应以及3-甲基-3-丁烯-1-醇和甲醛反应的速率常数,并由此得到了相应的反应活化能。数据表明,提高反应温度有利于提高3-甲基-3-丁烯-1-醇的选择性。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
超临界催化反应论文参考文献
[1].王亚琦,尹强,郭墩,韩利民,孙琪.超临界二氧化碳中羰基钴催化的端基炔烃环叁聚反应研究[J].有机化学.2019
[2].万晓峰,毛建拥,梅珺,陈志荣,李浩然.超临界反应自催化合成3-甲基-3-丁烯-1-醇的机理与应用研究[C].第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会论文摘要集.2018
[3].杨静.超临界醇/水体系中碱木质素的催化液化反应研究[D].华东师范大学.2017
[4].曾雨薇,陈学君.超临界CO_2中的酶催化反应[J].四川化工.2016
[5].张睿哲.超临界甲醇中负载型多孔金属氧化物催化剂催化分解木质素的反应研究[D].华东师范大学.2016
[6].邢世才.负载型固体碱催化剂催化超临界CO_2和CH_3OH直接合成DMC反应的研究[D].西北大学.2014
[7].于英民,郑小明.膦配体对固载化钌基配合物催化超临界二氧化碳加氢反应的影响[J].应用化工.2012
[8].马小丹,吴恒,蔡建国.超临界条件下对苯二胺催化加氢合成1,4-环己二胺的反应研究[J].化学世界.2012
[9].马小丹,吴恒,蔡建国.超临界条件下对苯二胺催化加氢合成1,4-环己二胺的反应研究[C].上海市化学化工学会2012年度学术年会论文摘要集.2012
[10].秦康,王凯,王涛.超临界二氧化碳构成的两相体系及其在催化反应中的应用[J].石油化工.2011
论文知识图
