论文摘要
热电材料能够在热能和电能之间直接转换,同时还通过电力控制温度。热电器件在太空探索和半导体制冷领域都有广泛的应用,近年来也被认为在废热回收领域中具备潜力,得到了学术界的关注。氧化物热电材料因具有无污染,低成本,高温下稳定的优点,可视为有前途的绿色节能材料。热电材料的性质取决于无量纲的热电的品质因数ZT值。ZT值取决于三个参数:塞贝克系数（S）,电导率（σ）和热导率（κ）三个参数。为了获得高ZT值,必须具备高塞贝克系数,高电导率和低热导率。本论文研究了 SrTiO3和（Sr,Ba）Nb2O6基氧化物热电材料。SrTiO3材料是立方钙钛矿结构,其热电性能可以通过空位改变其传输性能来优化。（Sr,Ba）Nb2O6陶瓷具有钨青铜结构,其本征热导率较低,可以在其有空位的A位填充元素,调控电学性质,进而优化热电性质。本文主要是针对SrTi03材料,尝试Sr空位或者四种以上元素调控,烧结条件使用还原性气氛,探索不同Sr空位浓度,掺杂元素等因素对材料热电性质的影响。对于（Sr,Ba）Nb206基热电材料,采用镧系元素填充,当填充量为0.20时实现空位的满填充,并在还原性气氛下烧结,探索Sr0.7Ba0.3Nb2O6陶瓷的电学性质。取得的主要结果如下:（1）Sr空位调控SrTiO3陶瓷的热电性质:（A）固相反应法制备了有一定Sr空位的Sr1-xTi0.8Nb0.2O3样品,空位浓度分别为x=0、0.01、0.02、0.03、0.04,得到单相致密性较好的陶瓷。引入空位后,提高了样品的Seebeck系数的绝对值和电导率,促进功率因子的大幅度提高,Sr1-xTi0.8Nb0.2O3样品的性质显著提高,1073 K时ZT值由0.017（x=0）提高到0.236（x=0.03）。（B）固相反应法制备了有一定Sr空位的Sr0.9.xNd0.1Ti0.9Nb0.1O3样品,空位浓度分别为x=0、0.02、0.04、0.06、0.10、0.14,制备得到致密性好的陶瓷。引入空位后,载流子迁移率明显提高,改变了电子的输运机制,最终提高了功率因子。另外,Sr空位作为点缺陷可以散射声子,减小热导率,最终使ZT值得到显著提高。在1073 K时,Sr0.86Nd0.1Ti0.9Nb0.1O3样品的ZT值达到最大,最大值为0.32。（C）固相反应法制备了 Sr位和Ti位单掺杂的SrTiO3陶瓷,并且引入一定空位作对比。发现Sr位单掺杂的情况下,引入Sr空位,迁移率降低,最终降低了电导率;反之,Ti位单掺杂的情况下,引入空位,迁移率升高,电导率随之升高。（2）多元调控SrTiO3陶瓷的热电性质:固相反应法制备了掺杂了四种不同元素的SrTi03陶瓷,并制备了有空位的对比样品,在还原性气氛下烧结得到致密性好的陶瓷。发现掺杂种类最多的情况下,即Sr0.86Nd0.05Y0.05Ti0.9Nb0.05Ta0.05O3样品的电导率和Seebeck系数都相对较大,热导率较低,当温度为927 K时,ZT值达到最大,最大值为0.24。（3）空位La元素填充Sr0.7Ba0.3Nb2O6陶瓷的热电性质:固相反应法制备了Sr0.7Ba0.3LaxNb2O6样品,烧结气氛选择还原气,填充浓度分别为x=0.05、0.10、0.15、0.20。当x=0.20时,实现了空位的满填充。还原性气氛烧结生成的氧空位提高了载流子浓度。随着La元素含量的增加,Seebeck系数绝对值整体表现出减小的趋势,而电导率则呈现先增加后减小的趋势。部分填充的时候,电导率升高,而满填充的情况下,电导率降低。最终在填充量为0.15的情况下得到最大功率因子473μWm-1K-2。
论文目录
文章来源
类型: 硕士论文
作者: 陈宇飞
导师: 刘剑
关键词: 热电材料,热电性质,空位
来源: 山东大学
年度: 2019
分类: 基础科学
专业: 物理学
单位: 山东大学
基金: 国家自然科学基金(11374186,51231007和51202132)
分类号: O482
总页数: 80
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