超声强化零价铁-催化过硫酸钾降解磺胺嘧啶

超声强化零价铁-催化过硫酸钾降解磺胺嘧啶

论文摘要

近年来磺胺类抗生素在人类医疗、牲畜、水产养殖和农业中广泛使用,导致其在水环境中频繁检出。因此研究其降解方法和技术非常必要。本论文基于硫酸根自由基氧化,硫酸根自由基为氧化剂,商品纳米铁和海绵铁为催化剂,考察超声强化零价铁催化过硫酸盐对磺胺嘧啶的氧化效果,论文的主要内容如下:(1)超声/商品纳米铁/过硫酸钾能够有效降解磺胺嘧啶,25℃、溶液初始pH=9.2、商品纳米铁投加量0.6g/L、过硫酸钾浓度0.4g/L、超声功率56W、磺胺初始浓度15mg/L,60min磺胺的去除率达到69.1%。磺胺嘧啶与无机氮及COD共存时,无机氮及COD也得到有效去除;75.0mg/L的NO3、NO2-和NH4+的去除率分别为55.72%、65.04%和9.2%。CCOD在0.0~150mg/L范围,其去除率随浓度增加而降低。NH4+对磺胺嘧陡的降解几乎无影响,NO3-具有一定促进作用,NO2-抑制了磺胺嘧定的降解。自由基抑制结果表明,磺胺嘧啶的去除是硫酸根和羟基自由基协同作用的结果,其中硫酸根自由基起主导作用。(2)与商品纳米铁相比,超声/海绵铁/过硫酸钾氧化磺胺嘧啶更为有效。在超声/商品纳米铁/过硫酸钾相同反应条件下,30min,磺胺嘧啶的去除率达到93.73%。通过比表面积测试、Fe2+浓度、重复性能和XRD分析,海绵铁的比表面积随使用次数的增加而增大;海绵铁体系中释放出更高浓度的Fe2+,Fe2+活化过硫酸钾产生更多的自由基;重复使用四次后,海绵铁仍维持一定的催化活性;重复使用后产生Fe(OH)3沉淀,对磺胺嘧啶具有一定的吸附作用。小球藻和蓝藻的毒性实验表明,随着反应时间延长,磺胺嘧啶的毒性逐渐减弱。(3)以腐殖酸作为代表考察了溶解性有机质(DOM)对磺胺嘧啶降解过程的影响。磺胺嘧啶的去除率随腐殖酸浓度增大而增大,自由基抑制结果表明,腐殖酸对磺胺嘧啶的促进作用是羟基自由基和单线态氧的协同作用。本文研究对处理含有磺胺类抗生素的污水处理提供了数据参考。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1 绪论
  •   1.1 背景研究
  •   1.2 水环境中抗生素污染现状
  •     1.2.1 抗生素简介
  •     1.2.2 磺胺类抗生素现状
  •   1.3 抗生素的处理技术
  •     1.3.1 生物去除法
  •     1.3.2 物理去除法
  •     1.3.3 高级氧化法
  •   1.4 研究内容及技术路线
  •     1.4.1 研究内容及目标
  •     1.4.2 技术路线
  • 2 超声强化纳米铁催化过硫酸钾降解磺胺嘧啶研究
  •   2.1 引言
  •   2.2 实验药品与方法
  •   2.3 超声强化纳米铁粉催化过硫酸钾降解磺胺嘧啶
  •   2.4 磺胺嘧啶的测定
  •     2.4.1 磺胺嘧啶的测定
  •     2.4.2 标准曲线绘制
  •   2.5 无机氮浓度的测定
  •   2.6 铁离子的测定
  •   2.7 COD的测定
  •   2.8 自由基的测定及贡献度
  •   2.9 结果与分析
  •     2.9.1 不同反应条件下磺胺嘧啶的降解
  •     2.9.2 不同磺胺嘧啶初始浓度的影响
  •     2.9.3 纳米铁投加量的影响
  •     2.9.4 pH值的影响
  •     2.9.5 过硫酸钾投加量的影响
  •     2.9.6 温度的影响
  •     2.9.7 重复利用率实验
  •     2.9.8 自由基种类鉴别及贡献度
  •     2.9.9 无机氮的与目标污染物间的相互作用
  •     2.9.10 COD与磺胺嘧啶降解间的相互作用
  •     2.9.11 有机酸的影响
  •   2.10 本章小结
  • 3 超声/海绵铁/过硫酸钾体系降解磺胺嘧啶
  •   3.1 引言
  •   3.2 实验部分
  •     3.2.1 X射线衍射检测方法
  •     3.2.2藻类毒性实验
  •   3.3 结果与讨论
  •     3.3.1 海绵铁投加量的影响
  •     3.3.2 过硫酸钾投加量对磺胺嘧啶去除率的影响
  •     3.3.3 溶液初始pH的影响
  •     3.3.4 不同温度的影响
  •     3.3.5 自由基种类及贡献度
  •     3.3.6 毒性实验研究
  •   3.4 本章小结
  • 4 溶解性有机质对磺胺嘧啶降解的影响
  •   4.1 引言
  •     4.1.1 腐殖酸添加量的影响
  •     4.1.2 自由基种类鉴别
  •     4.1.3 铁离子的影响
  •     4.1.4 pH的影响
  •   4.2 本章小结
  • 5 结论与展望
  •   5.1 结论
  •   5.2 展望
  • 参考文献
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 张佳桐

    导师: 魏红,景立明

    关键词: 磺胺嘧啶,超声,过硫酸钾,海绵铁

    来源: 西安理工大学

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 环境科学与资源利用

    单位: 西安理工大学

    分类号: X703

    总页数: 76

    文件大小: 5207K

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