液滴微流控制备与分裂倍增的流体动力学行为机理及调控

论文摘要

微液滴广泛应用于制药、化妆品、食品、生物和化学等领域,液滴制备是上述工程应用的首要前提。由于微流控技术可实现对多相流体的有效组织和精确操控,因此其已成为精确可控制备微液滴的一种有效手段。而另一方面,微流控装置尺寸小、流动阻力大、工质流速低的特点使其液滴制备效率仍有待进一步提升,故液滴产率倍增技术也已引起学界的广泛关注。因此,当今液滴微流控制备与分裂倍增均已成为微流控多相流领域的研究热点。深入开展液滴制备与分裂过程机理研究,不仅具有实际工程应用价值,还具有重要科学意义。目前,由于微流控液-液多相流动及其界面演化的动力学行为较为复杂,液滴（特别是具有嵌套结构的多重乳液液滴）微流控制备和分裂倍增过程中典型流型产生及其界面演化机理尚未被充分揭示,通道结构、操作条件和体系物性对液滴制备和分裂倍增行为及液滴制备品质的影响规律有待进一步阐明,具有重要工程应用指导意义的液滴制备尺寸预测公式和液滴分裂倍增的临界准则亟需建立。为了系统且深入地研究上述问题,本文采用数值模拟、实验观测与理论分析研究方法,分别建立了微流控装置中液-液多相流及其界面演化的非稳态理论模型,数值模拟研究了交叉式、流动聚焦式微流控装置中单乳液、多重乳液液滴生成过程以及Y型微流控装置中双重乳液分裂倍增行为,设计搭建了交叉式微通道中单乳液生成实验平台并开展了可视化实验观测。本文的研究内容和主要结论概括如下:（1）开展不同交叉角度下交叉式微通道中单乳液生成的数值模拟研究,重点分析典型流型产生及其界面演化机理,阐明交叉角度对典型流型动力学行为特性的影响,揭示流动参数和交叉角度对液滴制备品质的影响规律,提出考虑交叉角度的液滴尺寸预测公式。研究结果表明:交叉式微通道中存在挤压式、滴式、喷式和丝状式四种流型,当Cac为定值时,随着Q*增加,四种流型依次出现;当Cac较大时,连续相粘性剪切与拖曳作用随之增大,流型转变所需的分散相惯性力随之减小;θ的变化对挤压式和滴式流型下交叉区域及其附近的相界面演化产生影响,而对喷式流型影响很小且其不足以从根本上改变液滴生成流型;流型由挤压式转变为滴式时,液滴制备频率增加而尺寸减少,此现象在θ偏离90°时更为明显;挤压式流型下液滴制备尺寸的无量纲预测公式为l*=（ε（exp|cosθ|）n+（ωQ*）/（2sinθ）+λωcotθ）Cacm。（2）开展不同交叉角度下交叉式微通道中单乳液生成的实验研究,分析交叉角度对典型流型和液滴制备品质的影响,进一步验证液滴制备尺寸预测公式的可靠性。研究结果表明:当θ=90°、30°、150°时,颈缩阶段内颈部收缩速率和膨胀阶段内分散相伸长速率依次减小;在滴式流型下,θ=30°时颈部收缩速率和分散相伸长速率最小;挤压式流型下θ对l*的影响更为显著,在滴式流型下,分散相头部和颈部的相界面演化过程发生在交叉区域出口处甚至下游,θ对l*的影响较小;当挤压式向滴式流型转变时,θ=150°、30°和90°时l*下降幅度依次减小并且流型转变的临界Q*依次增大;液滴制备尺寸预测公式的预测值与实验值的相对误差在±30%以内。（3）开展流动聚焦式微通道中三重乳液制备数值模拟研究,重点分析典型流型产生及其界面演化机理,阐明单、双、三重乳液制备过程的特异性,定量揭示工况参数（流量、粘度以及界面张力系数）对液滴制备品质的影响规律,基于外相和中间相的毛细数绘制单、双、三重乳液的流型图。研究结果表明:观察到滴式、喷式和丝状式流型;在滴式流型下,聚焦孔的流动聚焦效应促进分散相颈部出现并且加速分散相伸长;液滴进入聚焦孔时,对其外部液滴的颈部产生径向扩张作用,使颈部收缩速率下降;在喷式流型下,液滴脱离的驱动力为外相粘性力且远离聚焦孔,故各液滴颈部演化近似一致;由于内液滴脱离促进外液滴脱离,因此同一工况下单、双、三重乳液的制备周期、液滴尺寸和流型发生变化;某相流量增大使得外部液滴尺寸增大而内部液滴尺寸减小;界面张力系数增大或粘度减小,流型由喷式转变为滴式并且液滴尺寸减小;随着界面张力系数增大,相界面抵抗形变的能力增强,故液滴尺寸增大;液滴尺寸随外相、中间相和内相粘度增大而减小;由于内液滴脱离能促进外界面破裂,故促进外界面断裂所需的粘性剪切力减少,因此流型转变所需临界外相毛细数随着乳液重数增加而增大。（4）开展Y型微通道中双重乳液分裂倍增数值模拟研究,详细分析双重乳液流经Y型微通道时的流场信息以及双重乳液形变参数演化特性,定量给出双重乳液破裂的驱动以及阻碍作用,揭示了双重乳液破裂与不破裂流型内在机理,基于连续相毛细数Ca和乳液长度l*绘制单、双重乳液的流型图。研究结果表明:观察到隧道破裂、阻塞破裂和不破裂流型;流经Y型微通道时,双重乳液受上游压力驱动产生形变,形变过程中乳液两端界面张力差阻碍双重乳液形变破裂,两者正相关;隧道的出现将减缓双重乳液外液滴颈部收缩速率以及沿流向拉伸速率,并减缓内液滴沿流向拉伸速率,而对于内液滴颈部收缩速率影响不大;隧道破裂和不破裂流型临界线可以采用幂律关系式l*=βCab进行预测,隧道破裂和阻塞破裂流型临界线可以采用线性关系l*=α描述;与单乳液流型图相比,双重乳液流型图各流型的分界线关系式系数α和β均相应增大。本文研究结果深化了对液滴微流控制备与分裂倍增过程中液-液多相流及其界面演化动力学行为的认识,这对进一步丰富微流控多相流及其调控理论具有重要的学术意义。同时,本文研究所获得的液滴制备尺寸的理论预测公式以及微流控装置中液滴能否成功分裂倍增的理论判据,还将为工程上液滴微流控制备和分裂倍增的装置设计、工艺调控及产品性能优化提供必要的理论及关键技术支撑。

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摘要

Abstract

主要符号表

第一章绪论

1.1 课题研究背景及意义

1.2 液滴微流控技术

1.2.1 液滴微流控制备技术概述

1.2.2 液滴微流控分裂倍增技术概述

1.3 液滴微流控制备国内外研究现状

1.3.1 液滴微流控制备装置

1.3.2 液滴微流控制备流体动力学行为及其机理

1.3.3 液滴微流控制备影响因素分析

1.3.4 液滴微流控制备尺寸预测公式

1.4 液滴微流控分裂倍增国内外研究现状

1.4.1 液滴微流控分裂倍增流体动力学行为

1.4.2 液滴微流控分裂倍增机理及影响因素

1.4.3 液滴破裂临界准则

1.5 本文研究内容

1.6 本章小节

第二章不同交叉角度下交叉式微通道中液滴制备数值模拟研究

2.1 引言

2.2 数学模型

2.2.1 计算区域

2.2.2 控制方程

2.2.3 边界条件

2.2.4 数值方法

2.2.5 网格结构及独立性检验

2.2.6 模型验证

2.3 结果分析与讨论

2.3.1 典型流型

2.3.2 交叉角度对液滴制备的影响

2.3.3 不同交叉角度下挤压式液滴长度预测公式

2.4 本章小结

第三章不同交叉角度下交叉式微通道中液滴制备实验研究

3.1 引言

3.2 实验芯片设计与研制

3.2.1 芯片设计

3.2.2 芯片研制

3.3 实验系统与实验方法

3.3.1 实验系统

3.3.2 实验试剂与仪器

3.3.3 实验方法

3.4 实验结果与讨论

3.4.1 典型流型

3.4.2 流型图

3.4.3 交叉角度对液滴制备的影响

3.4.4 不同交叉角度下挤压式液滴长度预测公式验证

3.5 本章小结

第四章流动聚焦式微通道中三重乳液制备数值模拟研究

4.1 引言

4.2 数学模型

4.2.1 计算区域

4.2.2 控制方程

4.2.3 边界条件

4.2.4 数值方法

4.2.5 网格划分及独立性检验

4.2.6 模型验证

4.3 结果分析与讨论

4.3.1 典型流型

4.3.2 单、双、三重乳液制备过程对比

4.3.3 影响因素分析

4.3.4 单、双、三重乳液的流型图

4.4 本章小结

第五章 Y型微通道中双重乳液分裂倍增数值模拟研究

5.1 引言

5.2 数学模型

5.2.1 控制方程

5.2.2 边界条件

5.2.3 数值方法

5.2.4 模型验证

5.3 结果与讨论

5.3.1 阻塞破裂

5.3.2 隧道破裂

5.3.3 不破裂

5.4 本章小结

第六章结论与展望

6.1 结论

6.2 主要创新点

6.3 展望

致谢

参考文献

攻读博士学位期间取得的主要学术成果

文章来源

类型: 博士论文

作者: 俞炜

导师: 陈永平

关键词: 液滴,多重乳液,微流控,制备,分裂倍增

来源: 东南大学

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 力学

单位: 东南大学

基金: 国家杰出青年科学基金项目(51725602),NSAF联合基金项目(U1530260)

分类号: O35

DOI: 10.27014/d.cnki.gdnau.2019.003860

总页数: 143

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