变渗透性粘性土弱透水层中砷的迁移转化机制 ——以江汉平原为例

论文摘要

粘性土弱透水层与含水层相伴而生,是地下水系统的重要组成部分。虽然粘性土弱透水层渗透性差,但越来越多的研究认为粘性土弱透水层与下伏相邻含水层之间存在密切的水力联系。相较于含水层而言,粘性土弱透水层的渗透系数随埋深不断减小,且其中富含有机碳、微生物及多种有害组分（如重金属、砷等）,这些化学组分可以随孔隙水的垂向渗流和压实作用（例如受上伏地层压力作用或地下水超采引起的弱透水层压密）进入含水层中。高砷地下水的成因问题一直是国际水文界关注的焦点,已有研究显示高砷含水层往往与黑色淤泥质粘性土弱透水层伴生,那么高砷含水层中的砷是否有部分来自于伴生的变渗透性粘性土弱透水层,以及变渗透性粘性土弱透水层中的砷如何迁移转化和释放的,相关认识尚不明确。针对“变渗透性粘性土弱透水层中砷是如何迁移转化和释放”这一科学问题,本研究依托国家自然科学基金重点项（项目编号:41630318）,以我国独特的内陆冲湖积型高砷区-江汉平原为典型区,在系统国内外文献调研和研究区水文地质资料收集的基础上,通过野外调查（系统水文地球化学调查、沉积物地球化学调查、多水平孔隙水化学调查）和室内实验（压实模拟实验）的方法揭示了粘性土弱透水层中砷的迁移转化机制,定量评价了研究区弱透水层对下伏高砷含水层的贡献量。本研究不仅丰富了高砷地下水成因机理研究,同时为江汉平原这一典型高砷区的砷污染防治提供理论支撑。本研究开展的主要研究工作包括:1.对江汉平原典型高砷区（仙桃地区）进行了详细的水文地球化学调査,采集了弱透水层（0-18m）、弱透水层和含水层交界层（18-20m）和下伏孔隙含水层（18-50m）水样共190余组。通过分析水样的各项水化学指标,查明了弱透水层中砷的垂向分布规律及其水文地球化学特征,并揭示了弱透水层中砷的潜在迁移释放过程。2.采集JH016、HJ006和HJ007典型钻孔弱透水层沉积物样品共50件,并压榨获取相应的沉积物孔隙水样品;围绕3个钻孔分别布设不同深度弱透水层孔隙水监测孔,进行了水位测量和水样采集。通过分析典型钻孔弱透水层沉积物和监测孔孔隙水样品,并采用PHREEQC-3模拟弱透水层孔隙水化学组分的迁移组分,揭示了弱透水层对含水层砷富集的影响机制。3.由于近地表弱透水层（0-18m）中的温度基本不随深度发生变化,因此压力可能是控制弱透水层沉积压实过程（即渗透系数不断减小）中地球化学反应的主要因素。本研究采集粘性土弱透水层的初始状态-即近地表的淤泥质沉积物,以压实速率为主要考察指标,利用本人已研发的沉积物压实装置开展室内动态压实实验,采集孔隙水和沉积物样品并进行相关分析,揭示了粘性土弱透水层沉积物压实释水过程中砷的释放机制。另外研究了压实速率（0.1Mpa/12h、0.1Mpa/24h和0.1Mpa/48h）和压实模式（加速压实、匀速压实和减速压实）对弱透水层沉积物中砷释放的影响。4.根据室内实验结果来估算弱透水层底部1m沉积物（埋深为18m左右）压实过程中砷的释放量,另外评估研究区弱透水层中总砷储量（孔隙水中砷储量和沉积物中离子交换态砷储量）,共同来定量评价变渗透性粘性土弱透水层对高砷含水层中砷富集的贡献量。本研究取得的主要认识包括:1.在江汉平原典型高砷区（仙桃地区）,垂向上As浓度在弱透水层中随深度逐渐增大,在弱透水层和含水层界面处达到最大,在含水层中随深度逐渐减小,呈现出“钟形”的变化曲线。水化学数据暗示了弱透水层沉积物中的砷在还原条件下转化为水溶态的砷后会垂向迁移进入下伏含水层中,从而影响含水层中砷的浓度。2.在局部水文地质条件下弱透水层对含水层砷富集存在2种不同的影响机制,主要受有机质含量及降解速率控制:当弱透水层附近有地表水时,弱透水层对含水层砷富集的影响显著;当弱透水层附近无地表水时,弱透水层对含水层砷富集影响较小。另外弱透水层沉积物中的砷及相关组分会在压实作用的诱导下随着孔隙水垂向迁移到含水层中,从而影响含水层的水质。3.弱透水层沉积物压实释水（压力为0-0.9MPa）的整个过程可分为3个阶段,在阶段1（0-0.2MPa）中主要发生了铁氧化物的还原性溶解（为主）以及砷从铁氧化物上的解吸;在阶段2前期（0.2-0.5MPa）,铁氧化物/氢氧化物的还原性溶解是导致砷释放的主要原因,而后期（0.5-0.7MPa）铁氧化物的解吸反应占主导;在阶段3（0.7-0.9MPa）中主要发生了As从碳酸盐矿物表面的解吸反应。4.当压实速率较大（0.1Mpa/12h）时,沉积物中砷的释放受含水率和时间控制;当压实速率较小（0.1Mpa/24h和0.1Mpa/48h）时,压实速率对沉积物中砷释放的影响较小,且砷释放量大于压实速率为0.1Mpa/12h时的释放量。不同压实模式下砷的总释放量表现为:加速压实?匀速压实?减速压实。5.计算得到江汉平原研究区内弱透水层底部1m厚的沉积物在压实过程释放的砷对下伏含水层砷富集的贡献量约为1/9,说明弱透水层沉积物压实过程释放的砷是含水层砷富集的重要来源。研究区弱透水层总砷储量大约是含水层总砷储量的1.2倍,暗示着弱透水层中的砷在未来仍对含水层中砷富集有不可忽视的贡献。6.本研究说明局部水文地质条件和压实作用共同控制着弱透水层中砷向含水层的迁移富集,其中压实作用下弱透水层中砷的迁移使区域内含水层中砷具有一定浓度的本底值,而在局部水文地质条件下弱透水层中砷的迁移是决定含水层中砷含量高低的关键因素。本文的创新之处在于:（1）将原生高砷地下水成因的研究对象由含水层拓展到弱透水层,揭示了弱透水层对含水层砷富集的迁移机制;（2）从变渗透性的角度来研究粘性土弱透水层压实释水过程中砷的释放机制,初步明确了弱透水层压实作用对高砷地下水的贡献量。

论文目录

作者简介

摘要

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第一章绪论

1.1 研究背景和研究意义

1.2 国内外研究现状

1.2.1 粘性土弱透水层

1.2.2 粘性土弱透水层对下伏含水层水质的影响

1.2.3 粘性土弱透水层的压实

1.2.4 弱透水层与高砷含水层的伴生性及对高砷地下水形成的指示

1.2.5 砷的水文地球化学行为

1.2.6 江汉平原概况及高砷地下水现状

1.2.7 存在的问题

1.3 研究目标、内容及技术路线

1.3.1 研究目标

1.3.2 研究内容

1.3.3 技术路线

第二章江汉平原弱透水层的水文地球化学特征

2.1 概述

2.2 研究区概况

2.3 材料与方法

2.3.1 样品采集

2.3.2 样品分析

2.4 结果与讨论

2.4.1 弱透水层和下伏含水层的水文地球化学特征

2.4.2 弱透水层和下伏含水层中砷的垂向分布特征

2.4.3 弱透水层中砷的潜在迁移释放过程

2.5 本章小结

第三章江汉平原弱透水层对下伏含水层砷富集的影响

3.1 概述

3.2 材料与方法

3.2.1 沉积物采样点位置分布

3.2.2 沉积物样品采集

3.2.3 沉积物孔隙水样品获取

3.2.4 弱透水层孔隙水监测

3.2.5 沉积物砷含量和形态测定

3.2.6 样品分析

3.3 结果与讨论

3.3.1 多水平监测孔中砷的水文地球化学特征

3.3.2 沉积物地球化学特征

3.3.3 不同水文地质条件下弱透水层对含水层砷富集的影响

3.3.4 沉积压实作用下弱透水层对含水层砷富集的影响

3.4 本章小结

第四章弱透水层沉积物压实释水过程中砷的释放机制

4.1 概述

4.2 弱透水层沉积物压实释水过程中砷的释放机制

4.2.1 材料与方法

4.2.1.1 样品采集

4.2.1.2 实验方法

4.2.1.3 样品采集和分析

4.2.2 结果与讨论

4.2.2.1 压实释水不同阶段孔隙水化学特征

4.2.2.2 压实释水不同阶段沉积物中砷赋存形态特征

4.2.2.3 压实释水各阶段中砷的释放机制

4.3 压实速率对弱透水层沉积物中砷释放的影响

4.3.1 材料与方法

4.3.1.1 样品采集

4.3.1.2 实验方法

4.3.1.3 样品采集与分析

4.3.2 结果与讨论

4.3.2.1 不同压实速率对弱透水层沉积物的释水量影响

4.3.2.2 不同压实速率下弱透水层沉积物中砷的释放规律

4.3.2.3 不同压实速率下弱透水层沉积物中砷的释放量

4.4 压实模式对弱透水层沉积物中砷释放的影响

4.4.1 材料与方法

4.4.2 结果与讨论

4.4.2.1 不同压实模式下弱透水层沉积物的释水量

4.4.2.2 不同压实模式下弱透水层沉积物中砷的释放规律

4.4.2.3 不同压实模式下弱透水层沉积物中砷的释放量

4.5 本章小结

第五章粘性土弱透水层对含水层砷富集的定量评价

5.1 粘性土弱透水层对含水层砷富集的定量评价

5.1.1 弱透水层底部1m沉积物压实过程中砷释放量的估算

5.1.1.1 评估方法

5.1.1.2 评价结果

5.1.2 研究区弱透水层中砷储量的评估

5.1.2.1 评估方法

5.1.2.2 评估结果

5.2 弱透水层中砷向下伏含水层迁移的概念模型

5.3 本章小结

第六章结论与建议

6.1 结论

6.2 建议

致谢

参考文献

附录

文章来源

类型: 博士论文

作者: 肖骢

导师: 马腾

关键词: 弱透水层,氧化还原条件,压实作用

来源: 中国地质大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 地质学,地质学,环境科学与资源利用

单位: 中国地质大学

基金: 淤泥演化为粘土隔水层过程中的水-岩相互作用,国家自然基金重点项目,项目编号:41630318

分类号: P641;X143

DOI: 10.27492/d.cnki.gzdzu.2019.000179

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