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三元二氧化钛基磁性复合纳米材料的制备及其降解废水研究

2020-12-03阅读(605)

三元二氧化钛基磁性复合纳米材料的制备及其降解废水研究

论文摘要

随着人类社会的发展和生活水平的提高,越来越多的污染物排放到人类生活的自然环境中,能源紧缺和环境污染变成人类亟待解决的问题。由于水资源污染等原因,人类赖以生存的水成分变得十分复杂,水中的污染物成分也不断增加,这使得水污染的净化处理难度也越来越大,而且传统处理方法的设备较多、管理复杂、设备维修费用高等,而光催化技术的不断创新与发展为处理水污染提供了新的契机。近年来,二氧化钛基材料已经成为光催化技术研究的热门。由于其材料具有稳定的化学性质、安全、廉价易得等优点,广泛应用于废水处理。但二氧化钛在实际应用过程中存在一些不利因素,如光催化效率低,对目标污染物吸附能力差,分离难度大等。本文针对以上问题以二氧化钛为基体,采用溶剂热法合成三元二氧化钛基磁性复合纳米材料,并研究三元磁性复合纳米材料在可见光下光催化协同处理废水中的甲基橙和环丙沙星。本论文主要包括以下三个方面:（1）三元磁性复合纳米材料Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4的制备采用溶剂热法合成Ag和N共掺杂TiO2（Ag-TON）、Ag-TON/g-C3N4、Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4光催化复合材料,通过XRD、SEM、EDS、DRS、VSM等对其进行表征,研究不同N掺杂量,以及g-C3N4、Fe3O4和TiO2不同配比对复合材料光催化降解模拟废水的影响。实验结果表明,N的最佳掺杂量为25%（与TiO2的摩尔比）,g-C3N4的最佳配比为40wt.%（与TiO2的质量比）,Fe3O4的最佳配比为1%（与TiO2的摩尔比）。Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4三元磁性复合纳米材料的可见光吸收最好,具有较好的分散性和稳定性,在外加磁场的作用下极易回收,其最大饱和磁化强度可达到29.6733 emu·g-1,可见光照射180 min后对甲基橙降解率为71.4%,其主要活性物种为空穴和超氧自由基。（2）三元磁性复合纳米材料Ag-TON/FAC/Fe3O4的制备采用溶剂热法合成Ag-TON/FAC、Ag-TON/FAC/Fe3O4光催化复合材料,通过XRD、SEM、FT-IR、DRS、VSM等对其进行表征,研究不同掺杂量的Ag,FAC、Fe3O4和TiO2之间不同的配比对复合材料光催化降解模拟废水的影响。实验结果表明,Ag的最佳掺杂量为15%（占TiO2的摩尔比）,TiO2与FAC配比为2:1,Fe3O4的最佳配比为10%（与TiO2的摩尔比）,三元复合纳米材料Ag-TON/FAC/Fe3O4的电子-空穴复合率最低,表现出良好的超顺磁性,可见光照射180 min后对甲基橙和环丙沙星降解率分别为71.8%和63.9%,经过5次循环实验后,对模拟废水的降解率依旧保持在60%以上,其主要活性物种是空穴、超氧自由基和电子。（3）三元磁性复合纳米材料Ag@AgX-TON/FAC/Fe3O4的制备采用溶剂热法和光致还原法合成Ag@AgX-TON/FAC、Ag@AgX-TON/FAC/Fe3O4光催化复合材料,通过XRD、DRS等对其进行表征,研究不同卤素和不同配比的Fe3O4对复合材料光催化降解模拟废水的影响。实验结果表明,当X=Br、Fe3O4的掺杂量为1%时所得的样品降解模拟废水的效果最好,可见光照射60 min后对甲基橙的降解率达到96.9%,是TiO2的4.8倍。通过活性物种捕获实验,得出其主要活性物种是空穴和电子。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文章综述
  •   1.1 前言
  •   1.2 我国水资源概况
  •     1.2.1 水资源危机
  •     1.2.2 水污染现状及危害
  •   1.3 水污染处理技术
  •     1.3.1 物理处理方法
  •     1.3.2 化学处理方法
  •     1.3.3 生物处理方法
  •     1.3.4 高级氧化法
  •   1.4 光催化氧化法
  •     1.4.1 光催化氧化法概述
  •     1.4.2 半导体光催化氧化法
  •   1.5 二氧化钛光催化材料的研究进展
  •     1.5.1 二氧化钛的结构与性质
  •     1.5.2 二氧化钛光催化反应原理
  •     1.5.3 二氧化钛光催化存在的问题和解决方法
  •   1.6 选题意义和研究内容
  • 第二章 实验材料与研究方法
  •   2.1 主要试剂与仪器
  •   2.2 催化剂的表征
  •     2.2.1 X射线衍射分析
  •     2.2.2 扫描电子显微镜分析
  •     2.2.3 固体紫外-可见漫反射光谱分析
  •     2.2.4 热重分析
  •     2.2.5 荧光发射光谱分析
  •     2.2.6 红外光谱分析
  •     2.2.7 光电化学性能测试
  •     2.2.8 比色测量
  •   2.3 催化剂性能分析
  •     2.3.1 甲基橙溶液
  •       2.3.1.1 甲基橙标准溶液的配制及绘制其标准曲线
  •       2.3.1.2 甲基橙溶液的降解实验及其降解曲线的绘制
  •       2.3.1.3 循环利用实验分析
  •     2.3.2 环丙沙星溶液
  •       2.3.2.1 环丙沙星标准溶液的配制及绘制其标准曲线
  •       2.3.2.2 环丙沙星溶液的降解实验及其降解曲线的绘制
  •       2.3.2.3 循环利用实验分析
  • 3N4/Fe3O4的制备及其光催化降解模拟废水'>第三章 Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4的制备及其光催化降解模拟废水
  •   3.1 引言
  •   3.2 实验部分
  •     3.2.1 实验仪器与试剂
  •     3.2.2 样品的制备
  •     3.2.3 降解模拟废水的光催化性能测试
  •   3.3 实验结果与讨论
  •     3.3.1 Ag-TON的性能评价
  •       3.3.1.1 样品的X-射线衍射分析
  •       3.3.1.2 Ag-TON的形貌和微观结构分析
  •       3.3.1.3 Ag-TON的固体紫外-可见漫反射分析
  •       3.3.1.4 Ag-TON的荧光发射光谱分析
  •       3.3.1.5 Ag-TON降解模拟废水
  • 3N4的性能评价'>    3.3.2 Ag-TON/g-C3N4的性能评价
  • 3N4的热重分析'>      3.3.2.1 g-C3N4的热重分析
  • 3N4的X-射线衍射分析'>      3.3.2.2 Ag-TON/g-C3N4的X-射线衍射分析
  • 3N4的固体紫外-可见漫反射分析'>      3.3.2.3 Ag-TON/g-C3N4的固体紫外-可见漫反射分析
  • 3N4的荧光发射光谱分析'>      3.3.2.4 Ag-TON/g-C3N4的荧光发射光谱分析
  • 3N4降解模拟废水'>      3.3.2.5 Ag-TON/g-C3N4降解模拟废水
  • 3N4/Fe3O4的性能评价'>    3.3.3 Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4的性能评价
  • 3N4/Fe3O4的X-射线衍射分析'>      3.3.3.1 Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4的X-射线衍射分析
  • 3N4/Fe3O4的荧光发射光谱分析'>      3.3.3.2 Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4的荧光发射光谱分析
  • 3N4/Fe3O4的磁性能分析'>      3.3.3.3 Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4的磁性能分析
  • 3N4/Fe3O4降解模拟废水及动力学分析'>      3.3.3.4 Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4降解模拟废水及动力学分析
  •       3.3.3.5 活性物种的捕获
  •   3.4 本章小结
  • 3O4的制备及光催化降解废水'>第四章 Ag-TON/FAC/Fe3O4的制备及光催化降解废水
  •   4.1 引言
  •   4.2 实验部分
  •     4.2.1 实验仪器与试剂
  •     4.2.2 样品的制备
  •     4.2.3 光催化性能测试
  •   4.3 实验结果与讨论
  •     4.3.1 Ag-TON/FAC的性能评价
  •       4.3.1.1 样品的X-射线衍射分析
  •       4.3.1.2 样品形貌和微观结构分析
  •       4.3.1.3 Ag-TON/FAC的固体紫外-可见漫反射分析
  •       4.3.1.4 Ag-TON/FAC的荧光发射光谱分析
  •       4.3.1.5 Ag-TON/FAC的比色分析
  •       4.3.1.6 Ag-TON/FAC的瞬态光电流响应
  •       4.3.1.7 降解模拟废水
  •       4.3.1.8 15%Ag-TON/FAC-2:1的循环利用率分析
  • 3O4的性能评价'>    4.3.2 Ag-TON/FAC/Fe3O4的性能评价
  •       4.3.2.1 样品的X-射线衍射分析
  • 3O4的固体紫外-可见漫反射分析'>      4.3.2.2 Ag-TON/FAC/Fe3O4的固体紫外-可见漫反射分析
  • 3O4的荧光发射光谱分析'>      4.3.2.3 Ag-TON/FAC/Fe3O4的荧光发射光谱分析
  •       4.3.2.4 样品的红外光谱分析
  • 3O4的磁性能分析'>      4.3.2.5 Ag-TON/FAC/Fe3O4的磁性能分析
  •       4.3.2.6 ATFF降解模拟废水及动力学分析
  •       4.3.2.7 活性物种的捕获
  •   4.4 本章小结
  • 3O4的制备及光催化降解废水'>第五章 Ag@AgX-TON/FAC/Fe3O4的制备及光催化降解废水
  •   5.1 引言
  •   5.2 实验部分
  •     5.2.1 实验仪器与试剂
  •     5.2.2 样品的制备
  •     5.2.3 光催化性能测试
  •   5.3 实验结果与讨论
  •     5.3.1 Ag@AgX-TON/FAC的性能评价
  •       5.3.1.1 Ag@AgX-TON/FAC的X-射线衍射分析
  •       5.3.1.2 Ag@AgX-TON/FAC的固体紫外-可见漫反射分析
  •       5.3.1.3 Ag@AgX-TON/FAC的荧光发射光谱分析
  •       5.3.1.4 降解模拟废水
  • 3O4的性能评价'>    5.3.2 Ag@AgX-TON/FAC/Fe3O4的性能评价
  • 3O4的固体紫外-可见漫反射分析'>      5.3.2.1 Ag@AgX-TON/FAC/Fe3O4的固体紫外-可见漫反射分析
  • 3O4的荧光发射光谱分析'>      5.3.2.2 Ag@AgX-TON/FAC/Fe3O4的荧光发射光谱分析
  •       5.3.2.3 降解模拟废水及动力学分析
  •       5.3.2.4 活性物种的捕获
  •   5.4 本章小结
  • 第六章 结论与展望
  •   6.1 主要结论
  • 3N4/Fe3O4的主要结论'>    6.1.1 Ag-TON/g-C3N4/Fe3O4的主要结论
  • 3O4的主要结论'>    6.1.2 Ag-TON/FAC/Fe3O4的主要结论
  • 3O4的主要结论'>    6.1.3 Ag@AgX-TON/FAC/Fe3O4的主要结论
  •   6.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间发表的学术论文

    • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 马妍

    导师: 赵志换

    关键词: 二氧化钛,磁性复合纳米材料,光催化,甲基橙,环丙沙星

    来源: 太原理工大学

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学,化学,环境科学与资源利用

    单位: 太原理工大学

    分类号: O643.36;O644.1;X703

    总页数: 93

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