导读:本文包含了水煤气变换论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:AuCu合金,负载,水滑石,水煤气变换反应
水煤气变换论文文献综述
沈显荣,孟跃,夏盛杰[1]（2019）在《水滑石负载AuCu合金催化水煤气变换反应:催化性能与结构组成》一文中研究指出以ZnAl水滑石(ZnAl-LDHs)为载体,合成了负载Au和AuCu合金的水滑石(Au/LDHs和AuCu/LDHs)用于催化水煤气变换反应(WGSR)。利用X射线粉末衍射(XRD)、高分辨率透射电镜(HRTEM)及扫描透射电子显微镜(STEM)表征了负载型催化剂的结构与组成。探讨了不同的Au和Cu物质的量之比(nAu∶nCu)对AuCu/LDHs催化WGSR性能的影响并与Au/LDHs的活性进行了对比。结果表明,负载Au纳米颗粒可明显的提升LDHs催化WGSR的活性,而负载AuCu合金后其活性又进一步的提升。当nAu∶nCu=2∶1时具有最佳的催化效率:活性为207.1μmol·gcat-1·s-1,TOF值为1.79 s-1,活化能为31.1 kJ·mol-1。通过分析对比不同样品的物理化学性质参数,探讨了不同的nAu∶nCu对Au的粒径、分散度、覆盖度及反应活性的影响。此外,X射线光电子能谱(XPS)分析表明,加入第二金属Cu形成合金后增大了Auδ+组分在体系中的含量(nAu∶nCu=2∶1时含量最高),这可能是负载体系催化WGSR具有高活性的原因。(本文来源于《无机化学学报》期刊2019年07期）
薛继龙,方镭,罗伟,孟跃,陈涛[2]（2019）在《Cu-Pt-Au叁元合金催化水煤气变换反应的密度泛函研究》一文中研究指出利用密度泛函理论(DFT)研究了不同掺杂量的Cu-Pt-Au催化剂性质及水煤气变换反应(WGSR)在催化剂表面上的反应机理。首先对Cu-Au和Pt-Au二元催化剂的稳定性和电子活性进行研究,发现Pt-Au催化剂的协同效应较优,稳定性更优,结合能为77. 15 e V,d带中心为-3. 18 e V。当将Cu继续掺杂到Pt-Au合金中构成Cu-Pt-Au叁元催化剂时,Cu_3-Pt_3-Au(111)结合能为77.99 e V,且d带中心为-3. 05 e V,表明其具有较优的稳定性和电子活性。探讨了WGSR在Cu_3-Pt_3-Au(111)上的反应历程,氧化还原机理因CO氧化的能垒达到4.84 e V而不易进行。CHO和COOH两个中间体为竞争关系,且形成CHO中间物时的能垒较小,因此,反应相对容易按照甲酸机理进行。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2019年06期）
王秀玲[3]（2019）在《二氧化铈纳米金催化剂催化CO氧化和水煤气变换反应的性能研究》一文中研究指出自从1987年,日本科学家Haruta发现纳米级别的金负载于金属氧化物上对CO氧化表现出一个极好的催化性能后,负载型纳米金催化剂就受到了人们的广泛关注。随着不断深入的研究,对于金催化剂高活性的来源大家争论不休。其中金物种的价态对催化活性有着不可忽视的重要影响,大家有关各种金物种对催化反应的贡献各持一词,因此对于真正活性位点的确定仍是模糊不清的。前人对此开展了大量的工作,但仍然难以达成共识,究其原因主要有两点:一、研究体系本身的复杂性,在真正的制备中往往无法制得具有单一物种的负载型纳米金催化剂,在同一个催化剂中也可能存在着各种状态的金物种;此外,即使是同一种催化剂,由于制备条件,反应条件等不同,也很难进行有效的比较,因此找到一个最优体系以供研究就至关重要;二、催化剂结构表征不够详细完善,以往的一些常规表征手段难以就反应条件下真正的催化活性中心进行实时监测。这就需借助一些原位测试手段加以辅助研究。另一方面,载体氧化物的性质也是影响催化活性的一个重要因素。氧化铈作为一种比较常见的稀土氧化物,具有独特的变价性质,因此具有很强的储存和释放氧的能力,从而被广泛应用于催化领域。在本课题中,我们选用CeO2纳米颗粒作为载体,并通过沉积沉淀法选择合成了不同金负载量的催化剂,详细内容如下:1.二氧化铈负载金催化剂的结构演变对催化CO氧化的影响原子级分散的金催化剂对低温(L-T)CO氧化的本征活性仍然是一个模糊的问题。在此,我们通过沉积沉淀(DP)法制备了两种不同含量的金催化剂用于评价其在L-T CO氧化中的反应性。我们从其表现的不同催化行为中发现:这些存在于1%Au/CeO2催化剂中的弱锚定的金原子在反应条件下显示出了增加的反应性,而在0.5%Au/CeO2催化剂中,这些强键合的金原子反应性并无变化。原位(in-situ)漫反射红外光谱(DRIFTS)证明在反应过程中金结构发生了转变,并且球差校正的扫描透射电子显微镜(ac-STEM)图像也证实了 1%Au/CeO2催化剂活性的增加是由于原子级分散的金变成金团簇。CO吸附光谱结合动力学测量表明,在室温条件下金团簇吸附CO分子的能力要强于金单原子。因此,捕获CO分子能力的差距是造成1%Au/Ce02和0.5%Au/CeO2催化剂活性差异的主要因素。2.二氧化铈负载金催化剂在催化水煤气变换反应(WGSR)中本征活性的探索负载型Au催化剂具有高低温活性、宽活性温区、良好的抗氧化性和抗水性,因而,被认为是最适合用于苛刻操作环境下的质子交换膜燃料电池(PEMFC)催化剂之一。这里我们同样采用上述的方法制备了叁个可比的不同金载量的催化剂用于水煤气变换反应的研究。通过高倍透射电子显微镜(HRTEM)、程序升温氢气还原(H2-TPR)、X光电子能谱(XPS)和原位DRIFTS等一系列表征手段对催化剂进行表征。我们通过水煤气变换催化行为发现,随着金负载量的不断增大,WGSR催化活性提高;H2-TPR结果说明不同负载量的Au/CeO2样品中,金与载体间的相互作用力不同。原位DRIFTS结果说明在催化反应过程中,叁个催化剂中原子级分散的金阳离子均被还原为金团簇。催化剂之间活性上的差异可能是由于随着金含量的增加,催化剂表面分散均匀的催化活性中心增多,从而导致CO的有效吸附和水的解离增强的缘故;定量处理的程序升温表面反应(TPSR)实验初步证实反应机制为协同机理。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-30）
唐元亭,刘潇,稂耘,陈蓉,单斌[4]（2019）在《Au/TiO_2在低温水煤气变换中的构效关系研究》一文中研究指出水煤气变换反应一直在工业合成氨、工业制氢等方面有着广泛的应用。目前商用的水煤气变换反应催化剂,主要分为两类一类是以Cu基催化剂为主的低温水煤气变换催化剂,另一类是Fe-Cr基催化剂为主的高温水煤气变换催化剂。其中Cu基催化剂尽管对低温水煤气变换表现出不俗的催化能力,但是却存在着易自燃、前处理工艺复杂等问题。相比于Cu基催化剂,Au纳米催化剂比如Au/TiO_2, Au/CeO_2等不但具有更好的低温水煤气变换活性,而且在使用过程中,更加安全、方便。研究Au纳米催化剂在水煤气变换反应中的催化机理,不仅可以加深我们对Au纳米催化剂本征催化行为的理解,更有助于我们设计更为合理高效的催化剂。本实验我们利用水热法合成了形貌规整的叁种暴露不同主晶面的TiO_2:TiO_2-(001),TiO_2-(100),TiO_2-(101)。然后利用沉积沉淀法将Au纳米颗粒分别负载到叁种TiO_2上。XRD结果表明叁种TiO_2均为锐钛矿相。高分辨TEM表明所制备的叁种TiO_2形貌规整,分别为纳米片,纳米棒和纳米八面体。Au的负载没有对叁种TiO_2的形貌产生影响。对上述叁种Au/TiO_2催化剂在水煤气变换反应中的催化性能测试结果显示,Au/TiO_2-(101)表现出最好的低温水煤气变换催化能力,Au/TiO_2-(001)面在低温水煤气变换反应中的表现差。我们利用Insitu-Drifts, TPSR, Raman spectrum, UV-vis spectrum等测试手段探明了叁种Au/TiO_2在低温水煤气变换反应中表现出不同活性的原因。TiO_2的不同晶面对H20的吸附解离能力不同,是导致叁种Au/TiO_2催化剂在低温水煤气变换中催化性能差异的根本原因。(本文来源于《第九届国际稀土开发与应用研讨会暨2019中国稀土学会学术年会摘要集》期刊2019-05-15）
张燕杰,陈崇启,詹瑛瑛,叶远松,娄本勇[5]（2019）在《CuO/ZrO_2催化水煤气变换反应制氢:ZrO_2载体焙烧温度的影响》一文中研究指出以经不同温度(120、250、350、450℃)焙烧处理的ZrO_2为载体,采用沉积-沉淀法制备了系列CuO/ZrO_2催化剂;考察了富氢气氛下催化剂的水煤气变换反应(WGS)催化性能。结果表明,CuO/ZrO_2催化剂的催化活性随ZrO_2载体焙烧温度的升高呈现先升高后降低的"火山型"变化趋势,在焙烧温度为250℃时取得最高值。采用X射线粉末衍射、N_2物理吸附-脱附、N_2O滴定、H_2程序升温还原和CO程序升温还原及质谱跟踪等技术研究了系列ZrO_2载体及CuO/ZrO_2催化剂的结构和还原性能。结果表明,随着ZrO_2焙烧温度的升高,一方面,CuO/ZrO_2催化剂的Cu分散度逐渐降低,与ZrO_2具有强相互作用的高分散活性Cu-[O]-Zr物种("[]"表示ZrO_2表面氧空位)逐渐减少;另一方面,Cu-[O]-Zr物种的还原能力逐渐增强,并诱导催化剂活性表面羟基的还原能力也相应增强(CO为还原剂),即降低了催化剂对WGS反应的起活温度。两方面的综合作用使得ZrO_2载体焙烧温度为250℃(中等温度)时,CuO/ZrO_2催化剂的WGS催化活性最高。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2019年04期）
苑慧敏,王天成,张永军,王凤荣,张志翔[6]（2019）在《Fe_2O_3对CuO/CeO_2水煤气变换催化剂的改性研究》一文中研究指出采用活性评价、BET、H_2-TPR研究了Fe_2O_3对CuO/CeO_2水煤气变换催化剂的活性、结构及还原性的影响。结果表明:添加适量Fe_2O_3有助于催化剂活性提高,Fe_2O_3的添加降低了催化剂的比表面积、孔容及平均孔径,Fe_2O_3的添加使催化剂的H_2还原性能发生了较大的变化,随含量增加从细微调变到明显的质变。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2019年01期）
刘万洲,霍秀春,赖伟坤,连奕新[7]（2019）在《负载液pH对Co-Mo/MgO-Al_2O_3催化剂水煤气变换性能的影响》一文中研究指出以MgO-Al_2O_3复合氧化物为载体,调节负载液的pH=3,7,10,负载Co-Mo活性组分制备了耐硫水煤气变换Co-Mo/MgO-Al_2O _3系列催化剂,并进行了催化性能评价实验。采用H_2-TPR和激光拉曼光谱(LRS)方法对系列催化剂进行了表征,考察了负载液的酸碱性对Co-Mo活性组分在MgO-Al_2O_3复合氧化物载体分散和表面物种形成的影响。实验结果表明,随着不同pH负载液的加入,载体表面的电化性质发生变化,从而影响载体与Co-Mo活性组分、Co和Mo组分之间的相互作用,改变了活性组分Co和Mo在载体表面的分散度和表面物种的形态;当负载液pH=3,7时,Mo与载体的相互作用较强,而当负载液pH=10时,在氧化态催化剂中有利于形成八面体结构Mo物种,经过升温硫化后,催化剂表面形成更多O_xMo S~(2-)_(4-x)和Mo S_2物种。(本文来源于《石油化工》期刊2019年01期）
梁晓宁,周峰,张亮[8]（2018）在《水煤气与焦炉气二气合一变换装置运行总结》一文中研究指出介绍了水煤气与焦炉气混合气变换装置的流程及运行中存在的问题,采取提高变换气水冷却器进口气相温度到70℃,排除气液分离器远传液位根部短管漏气原因,开大分离器排污阀门进行排液等措施后,通过控制合适的变换炉入口温度和水汽比,装置运行平稳。(本文来源于《氮肥与合成气》期刊2018年11期）
张亚刚,任秀斌,王丽娜,段英峰,周安宁[9]（2018）在《水煤气变换反应化工综合实验改革与实践》一文中研究指出对前期的水煤气变换反应实验内容进行了改进,增加了CuO-MnOx复合氧化物催化剂的制备、表征及考察反应空速对催化活性影响等内容,将催化剂的制备、表征及性能测试等有机结合在一起;增加了实验项目的趣味性和研究性,调动了学生参与实验的积极性,激发了学生的学习热情和兴趣,对培养学生的应用能力、创新意识和科研素养具有很好的促进作用。(本文来源于《实验技术与管理》期刊2018年09期）
方镭,夏盛杰,薛继龙,孟跃,钱梦丹[10]（2018）在《金基二元合金团簇Au_(12)M(M=Cu,Pt,Ni)催化水煤气变换反应的理论研究》一文中研究指出利用密度泛函理论(DFT)对Au12M(M=Cu,Pt,Ni)3种合金团簇的结构稳定性、热力学稳定性和反应活性进行研究,并对金基二元合金团簇催化水煤气变换反应(WGSR)的反应机理进行探讨.研究发现,Au12Ni合金团簇的稳定性及电子活性最优.考察了WGSR在金基二元合金团簇上的氧化还原机理和羧基机理,表明Au12Cu合金团簇上WGSR按照氧化还原机理A进行,水解离后产生的OH*会继续解离为O*和H*(*代表吸附物质);Au12Pt及Au12Ni合金团簇上按照氧化还原机理B进行,2个OH*发生歧化反应.比较3种团簇上的最佳反应路径发现,Au12Cu团簇对WGSR表现出较好的催化活性.(本文来源于《高等学校化学学报》期刊2018年08期）
水煤气变换论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
利用密度泛函理论(DFT)研究了不同掺杂量的Cu-Pt-Au催化剂性质及水煤气变换反应(WGSR)在催化剂表面上的反应机理。首先对Cu-Au和Pt-Au二元催化剂的稳定性和电子活性进行研究,发现Pt-Au催化剂的协同效应较优,稳定性更优,结合能为77. 15 e V,d带中心为-3. 18 e V。当将Cu继续掺杂到Pt-Au合金中构成Cu-Pt-Au叁元催化剂时,Cu_3-Pt_3-Au(111)结合能为77.99 e V,且d带中心为-3. 05 e V,表明其具有较优的稳定性和电子活性。探讨了WGSR在Cu_3-Pt_3-Au(111)上的反应历程,氧化还原机理因CO氧化的能垒达到4.84 e V而不易进行。CHO和COOH两个中间体为竞争关系,且形成CHO中间物时的能垒较小,因此,反应相对容易按照甲酸机理进行。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
水煤气变换论文参考文献
[1].沈显荣,孟跃,夏盛杰.水滑石负载AuCu合金催化水煤气变换反应:催化性能与结构组成[J].无机化学学报.2019
[2].薛继龙,方镭,罗伟,孟跃,陈涛.Cu-Pt-Au叁元合金催化水煤气变换反应的密度泛函研究[J].燃料化学学报.2019
[3].王秀玲.二氧化铈纳米金催化剂催化CO氧化和水煤气变换反应的性能研究[D].山东大学.2019
[4].唐元亭,刘潇,稂耘,陈蓉,单斌.Au/TiO_2在低温水煤气变换中的构效关系研究[C].第九届国际稀土开发与应用研讨会暨2019中国稀土学会学术年会摘要集.2019
[5].张燕杰,陈崇启,詹瑛瑛,叶远松,娄本勇.CuO/ZrO_2催化水煤气变换反应制氢:ZrO_2载体焙烧温度的影响[J].燃料化学学报.2019
[6].苑慧敏,王天成,张永军,王凤荣,张志翔.Fe_2O_3对CuO/CeO_2水煤气变换催化剂的改性研究[J].天然气化工(C1化学与化工).2019
[7].刘万洲,霍秀春,赖伟坤,连奕新.负载液pH对Co-Mo/MgO-Al_2O_3催化剂水煤气变换性能的影响[J].石油化工.2019
[8].梁晓宁,周峰,张亮.水煤气与焦炉气二气合一变换装置运行总结[J].氮肥与合成气.2018
[9].张亚刚,任秀斌,王丽娜,段英峰,周安宁.水煤气变换反应化工综合实验改革与实践[J].实验技术与管理.2018
[10].方镭,夏盛杰,薛继龙,孟跃,钱梦丹.金基二元合金团簇Au_(12)M(M=Cu,Pt,Ni)催化水煤气变换反应的理论研究[J].高等学校化学学报.2018