导读:本文包含了氯丙烯环氧化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:丙烯,环氧,分子筛,丙烷,催化剂,疏水,氢氧化铵。
氯丙烯环氧化论文文献综述
侯旭,刘猛,温贻强,王向宇[1]（2019）在《TS-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化反应工艺条件的优化》一文中研究指出以纳米硅分子筛(S-1)悬浮液为晶种,在水热体系中合成TS-1分子筛。经过碱后处理和成型,得到成型的TS-1分子筛催化剂。通过XRD、ICP和XPS等表征手段研究了催化剂的性能。采用固定床反应器考察了该催化剂对低n(CH_3OH)/n(H_2O_2)比下丙烯环氧化反应的条件及运行稳定性的影响。结果表明:经过碱后处理的TS-1分子筛表面具有较好的疏水性,且成型前后催化剂的性能不变,进而成型的碱后处理TS-1分子筛,在n(CH_3OH)/n(H_2O_2)=4.9、反应温度为43℃、丙烯的质量空速为0.64 h~(-1)、反应液pH值为9.10、n(C_3H_6)/n(H_2O_2)=2.1的条件下,H_2O_2的转化率和有效利用率均达到98%,并且此反应过程连续稳定的运行超过了1700 h。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2019年06期）
胡庆明,杜诗画[2]（2019）在《空心钛硅分子筛催化丙烯环氧化制备环氧丙烷》一文中研究指出围绕市场对环氧丙烷的大量需求,中国石化石科院从绿色化学角度出发,突破传统氯醇法生产模式,开发了采用丙烯和双氧水生产环氧丙烷的清洁生产技术(HPPO法),该技术无污染、能耗低、原子利用率高,打破了国外技术垄断。(本文来源于《石油石化绿色低碳》期刊2019年04期）
张倩倩[3]（2019）在《负载型Au/TiO_2催化剂结构调控及其丙烯环氧化催化活性的理论研究》一文中研究指出环氧丙烷作为重要的化工原料被广泛应用,其生产主要采用氯醇和共氧化的方法,但操作复杂且污染环境。因此,研究者们一直在寻找绿色高效的方法来制备环氧丙烷,而分子氧环保、“原子经济性”高,利用氧气环氧化丙烯直接生成环氧丙烷成为最具前景的方法。然而,反应过程的复杂性和测试方法的局限性,使丙烯环氧化反应机制尚不明确。理论研究可以从微观角度分析得到一些实验上难以获取的数据,对化学反应中微观结构的调控和反应机理的探索具有重要意义。在本论文中,我们采用密度泛函理论计算系统地研究了负载型Au/TiO2催化剂结构调控与丙烯环氧化活性之间的联系,为丙烯环氧化反应绿色高效催化剂的设计提供指导。首先使用负载Au7团簇的完美和缺陷的锐钛矿TiO2(001)作为催化剂模型,研究了金属/氧化物界面和反应气氛对丙烯环氧化的影响。在此基础上,基于实验上有争议的反应机理,研究了 C3H6在Au3/TiO2催化剂上不同位点的环氧化反应。主要研究内容和结论如下:第一章总述了论文的研究背景和意义,包括环氧丙烷的生产工艺、氧气直接氧化法的研究动态和现状、负载型催化剂结构调控方法及在丙烯环氧化中的应用。随后提出当前研究的问题及我们的研究思路,并简要概括了本论文的研究内容。第二章描述了密度泛函和广义梯度近似等理论方法,介绍了 VASP计算软件包的相关内容。第叁章采用密度泛函理论研究了界面和反应气氛对Au7/锐钛矿TiO2-x(001)催化剂上丙烯环氧化反应的影响。研究结果表明:在完美Au7/TiO2(001)催化剂上,丙烯环氧化主要发生在Au7的顶端Au原子上。在纯O2气氛下,环氧化能垒高,放热少,不利于C3H6的环氧化反应;而当反应体系中有H2存在时,反应能垒降低且反应过程放热较多,从动力学和热力学两方面证实了 O2在Au原子上被H还原成OOH物种可以提高C3H6的环氧化活性。在缺陷的Au7/TiO2-x(001)-Vo催化剂上,氧空位改变了金属/载体界面位点的几何和电子结构,使反应位点从Au7团簇的顶端Au原子转移至催化剂界面。在O2气氛下,虽然氧原子填补氧空位降低了整个反应体系的能量,但对丙烯环氧化的动力学方面并没有明显的促进作用;而有H2存在时,OOH中O-O键的适度活化以及金属/载体界面的协同作用,极大地降低了丙烯环氧化的反应能垒。研究工作表明:在Au7/Ti02体系中,通过氧化物表面氧空位的调控,并结合反应气氛的优化,可以为C3H6的环氧化提供更多的界面位点,提高环氧化活性。此工作可为丙烯环氧化高效催化剂的开发提供指导依据。第四章采用密度泛函理论研究了 Au3负载的TiO2(101)、(110)和(201)不同位点处的丙烯环氧化反应并以实验过程中可能存在的各类氧物种(如OOH、02、O和OH)为考察对象,探究了不同氧物种对环氧化反应的影响。研究结果表明:复合催化剂表/界面结构以及反应中氧物种的类型,对丙烯环氧化的反应位点和反应活性具有重要影响。Au3/Ti02(101)催化剂上,C3H6倾向于吸附在Au原子上,C3H6的环氧化反应仅发生在界面,OOH和O作为氧化剂时活性较高;Au3/TiO2(110)催化剂上,C3H6在Au原子和(110)表面均可以稳定吸附,导致界面和(110)表面上都有发生丙烯环氧化反应的可能性,但只有在界面处,以O2为氧化剂时,丙烯环氧化才有最高活性;Au3/Ti02(201)催化剂上,C3H6在Au和(201)表面也有很强的吸附能力,使丙烯环氧化在界面和(201)表面均可发生,但最有利的反应位点为(201)表面,最佳氧化剂为OOH。本工作表明反应物的吸附(尤其是C3H6)有较强的结构依赖性,导致丙烯环氧化在不同催化剂上有不同的反应位点。此外,在不同的反应位点处,最适宜氧物种也不相同。本工作揭示了负载型催化剂不同位点及氧物种种类对丙烯环氧化反应的影响机制,可为相关实验研究提供具有参考价值的理论依据。第五章对论文进行总结概括,阐述了主要创新点,并对未来的研究工作进行了展望。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-30）
李巍[4]（2019）在《双金属催化剂在丙烯环氧化中的应用研究》一文中研究指出制备和考察了一系列银催化剂、金催化剂和银-金双金属催化剂,通过系列结构表征及其在丙烯直接环氧化制环氧丙烷反应中的性能评价研究,发现单金属银催化剂对目标产物的选择性较低,而双金属催化剂能够显着提高反应选择性,在丙烯直接环氧化反应中表现出良好的应用潜力。(本文来源于《广东化工》期刊2019年07期）
王梅[5]（2019）在《TiO_2基催化剂解水及丙烯环氧化性能和构—效关系》一文中研究指出Ti02基催化剂广泛用于光催化分解水制氢反应和丙烯环氧化反应。本论文制备并研究了TiO2基催化剂在光催化分解水制氢反应和丙烯环氧化反应的催化性能,取得的主要结果如下:1.以H2PtCl6水溶液为前驱体,用光沉积的方法在Cu2O-TiO2复合材料表面负载Pt,发现在光沉积Pt的过程中,氧化物的等电点起着关键的作用。在光沉积条件下,Pt金属颗粒易于沉积在TiO2载体上;在Cu2O-TiO2复合载体上,Cu2O表面带正电荷并富含光激发的空穴,而TiO2表面带负电并富含光激发的电子,Pt的前驱体PtCl62-阴离子优先吸附在Cu2O-TiO2复合材料的带正电的Cu2O表面上,最终形成Pt氧化物颗粒,而少量吸附在TiO2表面上的Pt前驱体最终形成Pt金属颗粒。Cu2O-TiO2复合材料中Pt氧化物的比例随Cu2O量的增加而增加,导致Pt/Cu2O-TiO2复合光催化剂在光催化水还原反应中的活性降低。这些结果加深了对氧化物复合材料表面光沉积过程的理解。2.以HF(aq)作为封端剂,通过调节水热方法的水热温度以及加入的HF(aq)的量,制备出具有不同厚度和{001}晶面比例的TiO2纳米片。加入同样量HF(aq)制备的TiO2纳米片{001}晶面所占比例越大,光解水产氢活性越高;同一水热温度制备的TiO2纳米片尺寸越小,光解水产氢活性更高。3.以上述TiO2纳米片为载体,用氨水作为沉淀剂,用沉淀沉积方法制备的1%-Au/TiO2{001}催化剂在丙烯环氧化反应中,具有更高{001}晶面比例的1%-Au/TiO2(001}催化剂表现出更高的环氧丙烷产率,表明{001}晶面有利于丙烯环氧化反应。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-04-01）
苏暐光,张策[6]（2019）在《Cu和Cu-Ag双金属催化丙烯环氧化反应研究进展》一文中研究指出简单介绍了工业化生产环氧丙烷的方法及其优缺点,对近年来Cu基和Cu-Ag双金属催化剂上丙烯氧气直接环氧化制环氧丙烷的研究进展进行了详细的总结,重点介绍了催化剂的微观结构、修饰剂选择、双金属协同作用等与环氧化反应性能之间的关联,初步探讨了丙烯环氧化的反应机理,并对该研究方向进行了展望。(本文来源于《现代化工》期刊2019年04期）
陈勇[7]（2018）在《TS-1分子筛的改性及其催化丙烯环氧化的研究》一文中研究指出环氧丙烷(PO)是一种十分重要的化工中间体,其下游产品包括聚醚多元醇、丙二醇及表面活性剂等,每年10%左右的丙烯产量都用于生产环氧丙烷。当前,环氧丙烷主要的生产工艺有氯醇法、共氧化法和过氧化氢直接氧化法(HPPO法)。氯醇法消耗资源多、腐蚀设备严重,同时还产生大量废水和废渣;共氧化法工艺流程长、副产物多、对生产设备要求高;HPPO法则存在催化剂寿命短、能耗高、溶剂量大、H_2O_2利用率低等问题。近年来,氧气直接氧化法由于其选择性高、反应过程简单等优点受到研究者越来越多的关注。因此,针对该种方法开发高效稳定的催化剂并优化其反应过程,对环氧丙烷绿色生产工艺的研究十分重要。本文通过水热法制备出形貌规整的钛硅分子筛(TS-1),接着采用浸渍(IMP)法、沉积沉淀(DP)法和溶胶固定(SEI)法制备了Au/TS-1催化剂,并通过不同手段表征了催化剂的物理化学性质。与IMP法和DP法制备的催化剂相比,采用SEI法制备出的Au颗粒粒径较小且分布均匀。考察不同制备方法、Au负载量、保护剂PVA用量和还原剂NaBH_4浓度对丙烯环氧化性能的影响,结果表明:当Au负载量为2.0wt%,PVA/Au~(3+)质量比和NaBH_4/Au~(3+)摩尔比分别为1.5/1和5/1时,采用SEI法制备的Au/TS-1催化剂表现出最佳的丙烯环氧化活性,丙烯转化率、PO选择性和PO生成速率分别为5.20%、84.83%和102.94 g_(PO)·h~(-1)·kg~(-1)_(cat)。在200℃下反应50 h后,其催化活性没有发生明显变化,说明制备的催化剂具有良好的热稳定性。催化机理分析表明,Au/TS-1催化剂的丙烯环氧化活性来自于Au物种和Ti物种的协同作用,且更小的Au颗粒尺寸和更高的金属分散度有助于提高PO生成速率。此外,本文通过添加其他贵金属组分的方法来改性上述Au/TS-1催化剂,采用SEI法合成出Au-Pd/TS-1、Au-Ag/TS-1、Au-Rh/TS-1、Au-Ir/TS-1四种双金属负载型催化剂,并对催化剂进行了相应的表征。丙烯环氧化性能测试结果表明:与Au/TS-1催化剂相比,Au-Ag/TS-1的丙烯转化率和PO选择性均有所下降,而Au-Ir、Au-Rh的改性则容易导致丙烯加氢反应的发生。对于Au-Pd/TS-1催化剂,其PO选择性虽有所下降,但PO生成速率略有增加。考察不同贵金属配比对丙烯环氧化性能的影响,结果发现当Au/Pd质量比为0.7:0.3时,制备的1.0wt%Au-Pd/TS-1催化剂表现出最佳的丙烯环氧化活性,PO生成速率从原来的49.06 g_(PO)·h~(-1)·kg~(-1)_(cat)增加到62.17 g_(PO)·h~(-1)·kg~(-1)_(cat)。在Au-Pd/TS-1催化剂中,Au是主要活性组分,对PO的生成起主导作用,而Pd有利于H_2的吸附和活化,从而促进反应过程中H_2O_2的形成。本文对TS-1分子筛的改性及其催化丙烯环氧化性能进行了详细研究,制备出的催化剂表面Au颗粒尺寸小且分散度高,用于丙烯气相环氧化效果显着。该研究克服了传统金催化剂中Au利用率较低及热稳定性不高等问题,有利于环氧丙烷绿色合成工艺的进一步开发。(本文来源于《东南大学》期刊2018-06-10）
韩鑫鹏[8]（2018）在《钛硅分子筛后处理及催化丙烯环氧化性能研究》一文中研究指出环氧丙烷(PO)是重要化工中间体,基于氯醇法和共氧化法的PO生产工艺不能满足当今社会可持续发展的基本要求。钛硅分子筛(TS-1)催化丙烯环氧化生产PO(HPPO)的方法具有产物选择性高,工艺简单,环保等优点,引起各国企业及学术界的广泛关注。尽管HPPO法已成功实现工业化,但进一步提高TS-1使用寿命可显着减少PO生产成本。本论文工作采用混合碱对TS-1成型物进行处理,以期提高其使用寿命。首先,用四丙基氢氧化铵(TPAOH)/NH_3?H_2O混合碱处理TS-1成型物并研究了不同NH_3?H_2O浓度对TS-1物理化学性质和催化丙烯环氧化反应性能的影响。结果表明,用TPAOH-NH_3?H_2O混合碱处理TS-1,催化剂稳定性明显提高;随处理液中NH_3?H_2O浓度提高,催化剂介孔体积,比表面积和外表面积明显上升。但NH_3?H_2O浓度高到0.09 mol?L~(-1),TS-1晶粒出现明显刻蚀痕迹,骨架钛含量减少,催化剂稳定性明显降低。TPAOH/NH_3?H_2O溶液处理TS-1的最佳条件:TPAOH浓度为0.06 mol?L~(-1),NH_3?H_2O浓度为0.03 mol?L~(-1)。其次,研究了TPAOH和不同铵盐((NH_4)_3PO_4,(NH_4)_2SO_4,NH_4CH_3CH_2,NH_4Cl,NH_4F,(NH_4)_2CO_3,NH_4NO_3和(NH_4)_2TiF_6)混合物处理对TS-1物化性质和催化丙烯环氧化反应性能的影响。结果表明,TPAOH-不同铵盐(NH_4F和(NH_4)_2TiF_6除外)混合物处理能在保持原有骨架钛含量的同时降低再结晶过程中非骨架钛物种产生,从而提高催化剂稳定性。其中采用TPAOH和(NH_4)_3PO_4混合物处理的催化剂表现出低的非骨架钛含量,最高的骨架钛含量以及最高的催化剂稳定性(30 h)。催化剂稳定性的提高可能是由于后处理过程中铵盐延缓了TS-1再结晶过程,使处理液中钛置入骨架速率和再结晶速率较好匹配,降低了非骨架钛的产生。因此,在水热后处理中,适量添加铵盐对制备高性能TS-1催化剂至关重要。(本文来源于《天津大学》期刊2018-06-01）
韩鑫鹏,李昊阳,王骁,孟凡军,陈恒宝[9]（2018）在《TPAOH-NH_3·H_2O溶液处理TS-1/SiO_2对丙烯环氧化反应影响》一文中研究指出将SiO_2负载的钛硅分子筛(TS-1/SiO_2)用四丙基氢氧化铵和氨水混合溶液处理并用于催化丙烯环氧化制环氧丙烷反应。结果表明,混合溶液处理的钛硅分子筛比用四丙基氢氧化铵或氨水单独处理的样品具有更好的催化性能。随着混合碱中氨水浓度从0.01 mol·L-1增加到0.03 mol·L-1,附着在分子筛表面的二氧化硅载体消失,可能被溶解并再结晶到分子筛表面。同时,在此溶解再结晶过程中,分子筛内部产生许多介孔,使其催化性能显着提升,而二氧化硅表面酸性位被消除。四丙基氢氧化铵和氨水协同作用产生大的介孔,有利于高分子量副产物扩散出催化剂粒子,导致催化剂稳定性明显提升而催化活性和选择性不受影响。(本文来源于《工业催化》期刊2018年05期）
葛保敏[10]（2018）在《疏水TS-1分子筛的制备及其催化丙烯环氧化的研究》一文中研究指出TS-1分子筛在丙烯环氧化反应制备环氧丙烷(PO)中具有的良好催化氧化活性,这与它的表面疏水性有着密不可分的关系。研究者大多采取硅烷化试剂对分子筛表面实施改性处理以提高其疏水性,但表面的硅烷基在高温下易分解。本论文采用在合成TS-1的过程中加入碳源来提高TS-1分子筛的疏水性。首先,通过水热合成法制备疏水改性的TS-1分子筛,优化制备条件。实验优选出的钛源、碳源和模板剂分别是钛酸丁酯(TBOT),酚醛树脂前驱体,四丙基氢氧化铵(TPAOH)。采用X-射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FI-IR)、透射显微镜(TEM)、N_2物理吸脱附以及接触角测量等手段对不同硅碳比的改性TS-1分子筛(C-TS-1)进行表征。表征结果显示合成的C-TS-1分子筛依然保持平整的微孔有序结构,且保留了TS-1原有的MFI骨架结构,而C-TS-1分子筛的疏水性能得到了明显的提高。其次,以Si/C=5的比例制备C-TS-1分子筛过程中,分别考察了在N_2和空气气氛中焙烧对C-TS-1分子筛性能的影响。采用多种表征手段对不同气氛下焙烧的C-TS-1分子筛进行表征。孔道结构分析和TEM结果显示不同气氛焙烧的C-TS-1分子筛依然保持平均孔径为0.55 nm的微孔有序结构。XRD和FT-IR表征表明不同气氛焙烧的C-TS-1分子筛均保持了MFI拓扑结构。接触角测量证明在N_2气氛下焙烧的C-TS-1分子筛疏水性能比在空气气氛下焙烧的C-TS-1分子筛疏水性能强。热重分析(TGA)表明在0℃-550℃,在N_2和空气气氛中焙烧的C-TS-1分子筛的热稳定性相当。因此选择N_2气氛焙烧制备催化剂。最后,通过丙烯环氧化反应考察不同硅碳比的C-TS-1对分子筛的催化活性。结果表明Si/C=5(Si/C=5(N_2))的C-TS-1分子筛具有较佳的结构性质和催化活性。以Si/C=5(N_2)的C-TS-1分子筛为催化剂,分别考察了反应温度和反应压力对丙烯环氧化反应活性的影响。结果表明当搅拌速度为840 r·min~(-1),反应时间为1.5 h下,反应压力为0.4 MPa,反应温度为57℃时,分子筛的催化活性较好。催化活性高于疏水改性前的TS-1分子筛,此时H_2O_2的转化率达至62.79%,PO的选择性为100%,反应液中PO的浓度达到0.437 mol·L~(-1)。本课题的研究内容证明了构造高催化活性的疏水性TS-1分子筛用于催化丙烯环氧化的可行性,为新型高效疏水性分子筛的工业化应用提供了理论依据。(本文来源于《天津大学》期刊2018-05-01）
氯丙烯环氧化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
围绕市场对环氧丙烷的大量需求,中国石化石科院从绿色化学角度出发,突破传统氯醇法生产模式,开发了采用丙烯和双氧水生产环氧丙烷的清洁生产技术(HPPO法),该技术无污染、能耗低、原子利用率高,打破了国外技术垄断。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氯丙烯环氧化论文参考文献
[1].侯旭,刘猛,温贻强,王向宇.TS-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化反应工艺条件的优化[J].石油学报(石油加工).2019
[2].胡庆明,杜诗画.空心钛硅分子筛催化丙烯环氧化制备环氧丙烷[J].石油石化绿色低碳.2019
[3].张倩倩.负载型Au/TiO_2催化剂结构调控及其丙烯环氧化催化活性的理论研究[D].山东大学.2019
[4].李巍.双金属催化剂在丙烯环氧化中的应用研究[J].广东化工.2019
[5].王梅.TiO_2基催化剂解水及丙烯环氧化性能和构—效关系[D].中国科学技术大学.2019
[6].苏暐光,张策.Cu和Cu-Ag双金属催化丙烯环氧化反应研究进展[J].现代化工.2019
[7].陈勇.TS-1分子筛的改性及其催化丙烯环氧化的研究[D].东南大学.2018
[8].韩鑫鹏.钛硅分子筛后处理及催化丙烯环氧化性能研究[D].天津大学.2018
[9].韩鑫鹏,李昊阳,王骁,孟凡军,陈恒宝.TPAOH-NH_3·H_2O溶液处理TS-1/SiO_2对丙烯环氧化反应影响[J].工业催化.2018
[10].葛保敏.疏水TS-1分子筛的制备及其催化丙烯环氧化的研究[D].天津大学.2018
论文知识图
