碘化氢论文-徐少杰

碘化氢论文-徐少杰

导读:本文包含了碘化氢论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:制氢,硫碘循环,流程模拟,碘化氢的分离

碘化氢论文文献综述

徐少杰[1](2018)在《硫碘循环制氢中碘化氢的分离及电化学碘化氢分解特性试验研究》一文中研究指出氢能是未来实现能源革命的中坚力量,而氢经济最有可能成为未来人类社会发展的必经阶段,大规模、低成本、高效、可持续地制则氢是这一切实现的基础。硫碘热化学循环水分解制氢利用叁个简单的热化学反应实现水的分解,具备多重优点,被公认为热化学水分解领域内最具有应用前景的制氢方式之一。硫碘循环包含了叁个基本化学反应,因此通常将其分为叁个子部分,即Bunsen反应子部分、HI分解子部分以及H2SO4分解子部分。HI分解子部分包含了 HIx溶液的纯化除杂、预浓缩、精馏和最终的分解环节,是硫碘循环中实现制氢的关键组成部分。因此,本学位论文将对HIx溶液的纯化、预浓缩、精馏以及新型的电化学HI分解展开详细的研究。本文首先利用Aspen Plus软件根据吉布斯自由能最小原理,对HIx溶液的纯化进行了模拟计算,研究了硫酸转化的产物分布以及不同水含量对于纯化反应的影响。增加进料中水的含量提高了硫酸完全转化的温度,增加了 S02生成反应的比例,减少了 S单质形成的比例。纯化反应器气相产物中所占比重最高的是H2O、HI、I2叁种物质,S02或者H2S的比例相对较低。当纯化进料的HIx溶液为超恒沸状态时,常规冷凝难以实现HI气体与SO2和H2S的完全分离。鉴于HIx溶液中碘单质对于HI的预浓缩和精馏有明显的消极影响,本文采用降温冷却的方式使HIx溶液中的碘单质结晶析出,然后进行分离回收再循环。以此为基础提出了叁种HI分离流程路径,找到了既能减少输入物料又能够降低系统能耗的流程路径。为了减少EED浓缩HIx溶液的时间和能耗,研究了非对称条件下温度和电流密度对EED浓缩性能的影响。提高操作温度导致表观质子传输数降低而电渗析系数升高,但是有利于减少EED电解池电压;提高电流密度可以增大EED对氢碘酸相溶液的浓缩速度,同时电压也随之升高,其对于表观质子传输数和电渗析系数的影响则与操作温度相同。为研究实验室填料精馏塔对HIx溶液的精馏效果,分别研究了进料位置和进料温度以及回流比对于HI分离效果的影响,进料分为低共沸和超共沸溶液两种。超共沸HIx溶液和低共沸HIx溶液都能通过精馏塔在塔顶产物中基本实现HI与I2的分离。低共沸HIx溶液精馏时塔顶产物中HI浓度相对于进料HI浓度是减少的;超共沸进料时可在塔顶获得更高浓度的HI,此时塔顶出料基本为气相。传统的HI热分解方式受到热力学平衡分解率的限制,通常情况下在450℃时仅为20%,这是硫酸分解率的1/3。由于HI和H2SO4两个子部分的分解率不同、且HIx溶液的精馏受到共沸因素的限制,导致系统内部会出现多个内循环,影响系统热效率的提高。为了摆脱热力学平衡分解率的限制,可采用非均相的分解方式,于是提出了电化学分解HI的方法。围绕电化学HI分解实验展开了基础研究,探究了电解工艺参数和不同质子交换膜对碘的渗透率和电流效率的影响。随着阳极液中碘单质的浓度升高,质子交换膜两侧碘的浓度差增大,碘的渗透率逐步增高。升高温度对于碘的渗透率也有促进作用。对比在相同条件下的两种质子交换膜Nafion115和Nafion117,发现Nafion117更能抑制碘分子的渗透。阳极液中碘浓度的减少和HI浓度的增加都能增大电解池的电流效率,且阳极液中HI浓度的升高使得电流效率随着碘浓度增加而减少的趋势变缓。增加操作温度则会导致电流效率不断下降,在低温操作区Nafion115的电流效率高于Nafion117膜,但是这一优势在高温操作区会被逆转。对HI电解池的电压进行了详细地研究,包括电解工艺参数对电压极化曲线的影响。阳极液中碘单质浓度的升高,增大了电解池电压,使电压极化曲线出现上移。阳极液中HI浓度的增加,有助于减少电解池的电压。采用计时电势法利用电化学暂态测量技术测量电解池电压的欧姆电压和传荷与传质电压以及开路电压,分析各个不同类型的电压对于总电压的贡献,欧姆电压和传荷与传质电压是电解池电压的主要组成部分,在用电压中所占的比例分别为35%和57%。此外建立了开路电势的理论模型,开展了开路电势实验,通过实验数据结合回归得到了开路电势的经验发成模型。为了降低HI电解池的电压,提高循环系统的制氢效率,以自制的两种膜电极组件为研究对象,两种MEA的区别在于阳极催化层中是否含有催化作用的Ru/C。通过改变电解过程工艺参数,研究了采用两种MEA对于电解池电压和电流效率的影响。最后根据实验结果计算HI电解池产生单位摩尔氢气的能耗,算出采用电化学方式分解HI的SI循环系统的热效率。未来可以进一步优化电解池结构,使用电解性能更好的膜电极材料,并对硫酸浓缩与分级过程优化设计,系统循环热效率还有望得到不断地提高,为大规模制氢奠定基础。(本文来源于《浙江大学》期刊2018-06-01)

[2](2016)在《M电化学方法制备碘化氢(续)》一文中研究指出(上接第5期第42页)半连续或连续方式操作。阳极电解室(46)装有阳极电极(48)和阳极电解液(50),典型的氧化剂水溶液,比如碘酸,其可以氧化任何对面迁移过来的碘离子,形成可溶性碘化物,同时还作为载流电解质。阴极电解室(52)装有阴极电极(54)以及含有碘的阴极电解液(56),例如叁碘化物在阴极电解室还原成碘离子。(本文来源于《乙醛醋酸化工》期刊2016年06期)

[3](2016)在《M电化学方法制备碘化氢》一文中研究指出采用电化学方法即离子交换膜制备高纯度的碘化氢,该方法氧化碘时在阳极上不会产生碘固体污泥。两室、叁室电化学电池含有阳极溶液,阳极溶液中的化学组分将碘氧化为溶解态的碘,从而防止碘固体固结在电池上。其他的设备包括含有去极化的氢电极电池,产生自身需求的能量同时,生成HI,或者是在阳极室内生产高纯度HI的同时,多相水溶液或非水溶液阳极液溶解固体碘。(本文来源于《乙醛醋酸化工》期刊2016年05期)

林祥东,张彦威,王智化,周俊虎,岑可法[4](2015)在《非氧化性酸处理活性炭催化分解碘化氢的实验研究》一文中研究指出将煤质活性炭应用于碘化氢(HI)催化分解,分别采用HCL和HF对其进行非氧化性酸处理改性,考察其HI分解活性,研究活性炭的物化性质与其催化活性关系。活性炭原样已是良好的HI分解催化剂,HI分解率随温度的上升而提高。经过非氧化性酸处理改性后,活性炭的催化活性明显提高。非氧化性酸处理可去除活性炭中绝大部分的碱金属、Al2O3及Si O2等杂质。活性炭表面含氧官能团含量变化不明显。HI分解率随碳含量的上升而提高。活性炭中微晶平面缺陷位和边缘碳原子可能是活性炭催化分解HI的活性位。(本文来源于《太阳能学报》期刊2015年03期)

王锐[5](2015)在《碳材料应用于碘化氢催化分解的实验及量子化学研究》一文中研究指出随着化石能源的枯竭及在利用过程中带来的污染,可再生能源开始受到人们的重视。氢能由于来源丰富、利用方式多样、能量密度高等优点,被视为最具发展潜力的清洁能源。如何大规模制取氢气是目前氢能发展中的障碍,而热化学硫碘循环分解水制氢将极有可能成为这一障碍的突破口。热化学硫碘循环分解水制氢过程主要包括下面3个反应:Bunsen反应:I2+SO2+2H2O=2HI+H2SO4H2SO4分解反应:H2SO4=SO2+H2O+1/2O2H1分解反应:2HI=H2+12HI的分解反应是循环中的关键步骤,然而HI均相分解率极低,因此对其催化剂的研究有着重要意义。在之前的HI催化分解研究中,研究人员开发出了一系列催化剂,并对其活性机理进行研究评价,主要包括贵金属负载型催化剂,过渡金属负载型催化剂,以及既能充当载体又能作为催化剂本身的活性炭。在活性炭的催化特性研究中,研究人员对其制备和改性方法做了大量工作,得到了较为完备的结论,但是在其机理方面仍然没有准确定论。本文通过实验以及量子化学模拟的方法,得到了HI在碳材料上的催化分解机理,并且对未来碳材料催化剂开发提出了改进方向。同时,在对碳材料的表征中提出了多种对炭结构进行量化分析的手段,在量子化学计算中得到了HI在炭结构上催化分解的完整过程。我们选取了活性炭、碳分子筛、炭黑、碳纳米管四种材料作为H1分解的催化剂,对其催化活性进行评价,同时对材料进行一系列表征实验。在催化剂活性评价中,活性炭的活性最高,然后依次是碳分子筛,炭黑,碳纳米管。在表征中,我们发现炭结构是能把碳材料的各种性质串联起来的重要特征因素,炭结构由微晶石墨与无序炭两种结构组成。通过多种表征方法,我们对炭结构进行了量化分析,发现碳分子筛中微晶石墨尺寸最小,但是其微晶石墨所占比也最小,因而其结构中的边缘碳原子数量少于活性炭中边缘碳原子数量。将表征与活性评价结果相结合,我们认为碳材料中的边缘碳原子数量与其催化活性存在着正相关关系,边缘碳原子数量越多,催化剂活性越高。边缘碳原子是HI催化分解中的活性位,并且其数量决定于微晶石墨的尺寸以及其在炭结构中所占比例。在量子化学研究中,首先对HI均相分解中的叁个基元反应进行量子化学计算,计算的结果同之前的模拟结果非常接近,证明了量子化学方法的适用性。接下来,我们对HI以及12在锯齿型和扶手型两种不同炭结构上的吸附特性进行了研究,结果证明,HI与12更容易吸附在锯齿型结构上。基于吸附特性的结果,我们对HI在锯齿型结构上的分解过程进行了模拟计算,得到了HI在锯齿型结构上的催化分解机理过程,并发现12与H2分子的脱附是整个催化反应速率的决定步骤。量子化学的结果也能很好的同实验结果相佐证,反应后催化剂的XPS表征结果证明了反应后炭结构发生了改变。Ni/MWCNT催化活性相比MWCNT有了很大程度提高,证明过渡金属的加入能降低H2脱附过程中的能垒,从而提高催化分解反应速率。(本文来源于《浙江大学》期刊2015-01-01)

王书婕,王智化,朱俏俏,张彦威,周俊虎[6](2014)在《硫碘制氢碘化氢分解和硫酸浓缩的模拟及优化》一文中研究指出利用流程模拟软件Aspen Plus对热化学硫碘闭路循环制氢系统中的碘化氢分解部分和硫酸浓缩部分进行设计和模拟,考察温度和压力变化对碘化氢均相分解率的影响,对比文献中的数据,计算碘化氢分解率对整个系统效率的影响,同时考察加压精馏、常压精馏、闪蒸3种不同浓缩方式对硫酸浓缩/分解部分能量平衡的影响。结果表明:碘化氢分解率对整个硫碘循环系统的效率有一定影响;比较3种浓缩方式,加压精馏所需热量最少,闪蒸浓缩所需热量最多;常压精馏浓缩时所需热量与加压精馏差异不大,但常压精馏在实际应用上更具可行性。(本文来源于《太阳能学报》期刊2014年10期)

林祥东[7](2014)在《硫碘循环中碘化氢催化分解、膜分离及纯化基础实验研究》一文中研究指出氢能作为一种高效、清洁的能源载体,在未来可以和可再生能源结合构成完整的能源系统,大规模低成本制氢是发展氢能经济的基础。热化学循环水分解制氢技术通过一系列相关联的化学反应,实现将水分解为氢气和氧气,所有的中间物料内部循环使用,每步反应能够在相对较低的温度下进行。其中,硫碘循环被认为是最优流程之一,主要包括以下叁个化学反应:Bunsen反应:SO2+I2+2H2O→290~390K2HI+H2SO4H2SO4分解反应:H2SO4→970~1270K H2O+SO2+1/2O2H1分解反应:2HI→570~770K I2+HH1分解反应是硫碘循环的关键产氢步骤,其分解率的高低直接影响到系统热效率及产氢速率。本学位论文对硫碘循环中HI催化分解、膜分离及两相酸纯化等方面展开了详细的系统研究。在不同碳材料负载镍对HI催化分解的影响研究中,负载镍后的催化剂活性按高低依次为Ni/AC>Ni/CMS>Ni/MWCNT>Ni/GNP,载体本身的催化活性顺序也类似;活性炭(AC)是最理想的载体,本身即是良好的催化剂,其孔径结构发达,与镍晶粒的相互作用更强,有利于镍晶粒的负载分散。在不同镍盐前驱体对Ni/AC催化分解HI的影响研究中,前驱体中阴离子对催化剂表面的镍晶粒尺寸及分布影响明显,硝酸镍与活性碳之间相互作用最强,催化活性最高,催化剂表面镍晶粒尺寸最小且分散均匀。在不同镍负载含量Ni/AC对HI催化分解的影响研究中,镍含量较低时催化剂的镍晶粒较小,均匀分散;当镍负载含量高于12%时,催化剂中的镍晶粒尺寸随着镍含量增加而增大,出现局部凝聚现象。当镍负载量为12%时,Ni/AC活性组分在活性炭表面均匀分散,镍晶粒较小,催化活性最佳。Ni/AC催化剂的主要催化活性中心为活性炭的边缘碳原子、微晶平面中缺陷和活性金属镍结晶,本文提出了Ni/AC催化分解HI反应的机理路径。在活性炭与水蒸汽损耗反应的热重分析研究中,温度低于700℃C时,本文采用的活性炭与水的损耗反应在实验湿度范围内并未发生;温度高于800℃C时,AC与H20的损耗反应开始发生;随着温度和湿度的提高,AC与H20的损耗反应明显加剧。在500℃时活性炭催化分解HI的24h连续测试实验中,改性后活性炭在HI催化分解中催化活性稳定,碳结构和表面官能团没有发生明显变化,实验后AC表面发生了一定碘吸附现象。在12%Ni/AC催化剂12h活性测试实验中,H1分解率保持在22%左右。测试后发现,12%Ni/AC催化剂孔径结构参数变差,表面的镍晶粒尺寸变大,并发生了团聚现象。考虑到活性炭价格低廉、来源丰富,易于大规模制备,其工作温度低于550℃,无论活性炭改性或作为载体都适宜作为大规模硫碘循环制氢中的H1分解催化剂。水量对12%Ni/AC催化分解HI的影响很小,而碘量对12%Ni/AC催化分解HI的影响很大。在硫碘循环中的HIx相精馏环节部分,应尽量提高HI浓度,降低水含量和碘含量,12:HI摩尔比应控制在0.01:1以下。对金属钯膜在HI-H2O气氛中的稳定性进行研究,实验前完好Pd膜的表面连续致密,没有缺陷;Pd膜经过2h稳定性测试实验后,表面被HI腐蚀剧烈,结构遭到破坏。在碳膜分离气体性能研究中,碳膜在实验温度范围内H2/Ar选择性约50~106,H2/Ar气体透过碳膜的传递方式为分子筛分机理;碳膜对混合气氛H2-H2O-HI中H1分子截留作用明显,H2渗透性能相对稳定,与单一H2气体组份测量结果一致,H2/HI选择性超过310,但对H20分子截留作用不明显;经6h的气体分离特性实验后,碳膜H2渗透性能相对于实验前略有增加,碳膜表面遭到了一定的腐蚀破坏。在硅膜分离气体性能实验研究中,相对于α-Al2O3支撑体直接化学气相沉积(CVD)方法制备硅膜,基于γ-Al2O3修饰基体而CVD制备的硅膜在保持较高选择性的同时,渗透性能大大提高,500℃C硅膜的H2/N2选择性达8.5,H2渗透速率为5.96x10-8mol·m-2·s-1·Pa-1,此时气体透过硅膜的渗透机理为分子筛分扩散机理;在H2-H2O-HI混合气体分离实验中,300~500℃范围内,H2渗透性能相对稳定,与单一H2气体组份测量结果一致。H20的渗透性能相对HI较高,大部分HI被碳膜截留,随着温度的升高,HI渗透性能提高,500℃时H2/HI选择性超过637。在HIx相和H2SO4相纯化实验研究中,温度对纯化效果的提升非常明显;进料量变小时会增加停留时间,从而提高了纯化效果;提高吹扫气浓度有利于反应生成物S02的携带脱除,从而促进了Bunsen逆反应的发生;采用氧气作为吹扫气时,可促进I-离子还原为I2单质,适用于H2SO4相纯化,但在HIx相纯化中会造成I-离子的损失。(本文来源于《浙江大学》期刊2014-09-01)

Shimizu,Masahiko[8](2014)在《抑制蒸馏塔内碘化氢的缩合的生产醋酸过程》一文中研究指出边有效地抑制蒸馏塔(第二蒸馏塔)内碘化氢的缩合,而此进一步蒸馏是为净化粗醋酸,边生产醋酸。生产醋酸的过程包括醋酸收集步骤,即将至少含有醋酸,醋酸甲酯,甲基碘,水和碘化氢的挥发性组分加入第一蒸馏塔分离第一低沸点组分作为塔顶物,收集主要含有醋酸的第一液体流,和醋酸净化步(本文来源于《乙醛醋酸化工》期刊2014年08期)

Shimizu,Masahiko[9](2014)在《抑制乙醛蒸馏塔内碘化氢和醋酸浓度上升醋酸生产的过程》一文中研究指出边抑制乙醛蒸馏塔内碘化氢和醋酸浓度上升边生产醋酸。醋酸生产过程包括甲醇与一氧化碳反应步骤;将反应混合物加入闪蒸器分离成挥发性组分(2A)和低沸点组分(2B);将挥发性组分(2A)加入蒸馏塔,分离成含有甲基碘,醋酸,醋酸甲酯,水,乙醛和碘化氢的塔顶物(3A),和含有醋酸的液流(3B),并(本文来源于《乙醛醋酸化工》期刊2014年08期)

Shimizu,Masahiko[10](2014)在《抑制羰基化反应器内碘化氢浓度上升的醋酸生产过程》一文中研究指出一边抑制羰基化反应器内碘化氢浓度的上升或生成或羰基化反应器的腐蚀,一边生产醋酸。醋酸生产过程包括在含有金属催化剂(如铑催化剂)催化剂系统,碘离子(碘化锂)和甲基碘存在下,在羰基化反应器中甲醇与一氧化碳接触连续反应的步骤;其中:(1)相对于反应器内总液体物质量而言,金属催化剂以质量计浓度保持不低于860×(本文来源于《乙醛醋酸化工》期刊2014年08期)

碘化氢论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

(上接第5期第42页)半连续或连续方式操作。阳极电解室(46)装有阳极电极(48)和阳极电解液(50),典型的氧化剂水溶液,比如碘酸,其可以氧化任何对面迁移过来的碘离子,形成可溶性碘化物,同时还作为载流电解质。阴极电解室(52)装有阴极电极(54)以及含有碘的阴极电解液(56),例如叁碘化物在阴极电解室还原成碘离子。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

碘化氢论文参考文献

[1].徐少杰.硫碘循环制氢中碘化氢的分离及电化学碘化氢分解特性试验研究[D].浙江大学.2018

[2]..M电化学方法制备碘化氢(续)[J].乙醛醋酸化工.2016

[3]..M电化学方法制备碘化氢[J].乙醛醋酸化工.2016

[4].林祥东,张彦威,王智化,周俊虎,岑可法.非氧化性酸处理活性炭催化分解碘化氢的实验研究[J].太阳能学报.2015

[5].王锐.碳材料应用于碘化氢催化分解的实验及量子化学研究[D].浙江大学.2015

[6].王书婕,王智化,朱俏俏,张彦威,周俊虎.硫碘制氢碘化氢分解和硫酸浓缩的模拟及优化[J].太阳能学报.2014

[7].林祥东.硫碘循环中碘化氢催化分解、膜分离及纯化基础实验研究[D].浙江大学.2014

[8].Shimizu,Masahiko.抑制蒸馏塔内碘化氢的缩合的生产醋酸过程[J].乙醛醋酸化工.2014

[9].Shimizu,Masahiko.抑制乙醛蒸馏塔内碘化氢和醋酸浓度上升醋酸生产的过程[J].乙醛醋酸化工.2014

[10].Shimizu,Masahiko.抑制羰基化反应器内碘化氢浓度上升的醋酸生产过程[J].乙醛醋酸化工.2014

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