论文摘要
随着信息化高速发展,存储器件的微型化是十分重要的。外延生长的单晶薄膜为其提供了一种途径。探究薄膜材料优异性能的微观机制,对设计下一代器件具有重要的指导作用。本文基于此目的,主要利用扫描透射电子显微学（STEM）,结合第一性原理计算进行了如下四方面的研究:1. 在SrTiO3（001）衬底上外延生长固定厚度LaMnO3与可变厚度LaCoO3组成的（LaCoO3/LaMnO3）5超晶格中,随着LaCoO3厚度的增加,测出了薄膜总饱和磁化强度的异常减弱。本文利用STEM对其进行了原子尺度上的研究。选区电子衍射与高角环形暗场像的结果显示,随着LaCoO3厚度的增加,LaMnO3通过与LaCoO3中的八（四）面体耦合发生了c轴从沿着面内方向到沿着面外方向的转变。同时,用Peakpairs analysis方法在环形明场像（ABF）中获得了精确的原子位置并得到氧八面体旋转的角度。结果表明:随着LaCoO3厚度的增加,MnO6八面体扭转程度增大,导致薄膜饱和磁矩的削弱。该工作为通过界面八面体工程来调控外延薄膜的磁性提供了一种途径。2. 组合不同过渡金属氧化物的界面工程是产生新现象的重要途径。La2/3Sr1/3MnO3单层膜具有面内的易磁化轴,但在LaCoO2.5/La2/3Sr1/3MnO3/LaCoO2.5中测出了垂直磁各向异性。利用ABF-STEM研究发现,界面处MnO6八面体与CoO4四面体发生耦合,致使MnO6八面体拉长。进一步的第一性原理计算结果表明界面处的MnO6八面体拉长导致eg电子倾向占据d3z2-r2轨道,自旋-轨道耦合导致薄膜的总磁矩朝着面外方向,因此表现出垂直磁各向异性。该工作在对称性工程按需设计人造材料中展现出了巨大潜力。3. 镧钴氧化物中因存在多种与磁性关联的条纹结构而引起人们的广泛关注。本文通过在透射电子显微镜中利用原位电子束辐照三种镧钴氧化物薄膜调控了两种条纹结构。通过记录其动态演化过程,发现一般的演化规律是无条纹的均一钙钛矿结构先转变为具有3a0周期的暗条纹结构（a0是贋立方的晶胞参数）,然后进一步演化为2a0周期的暗条纹结构（钙铁石结构）。为了探索形成这两种条纹结构的能量上的差异,通过第一性原理计算在LaCoO3-δ（0≤δ≤0.5）薄膜体系中进行了几何结构的优化。计算结果表明在LaCoO3-δ薄膜中,3a0周期暗条纹结构的薄膜体系中进行了几何结构的优化。计算结果表明在LaCoO3-δ薄膜中,3a0周期暗条纹结构的形成能要比2a0周期暗条纹结构的形成能低。该工作合理地解释了为何这两种暗条纹结构常常会共存于镧钴氧化物薄膜中,并且拓展了薄膜中与氧空位关联的应用。4. 利用原子尺度的显微成像研究新型多铁性材料的铁电反转机制对估计其在纳米电子学器件中的应用前景十分重要。此领域中,ε-Fe2O3薄膜因在室温下同时具备铁电性和铁磁性引起了人们的兴趣。本文中,通过原位高分辨STEM,结合第一性原理计算,研究了在外加电压条件下ε-Fe2O3薄膜中的离子位移和畴壁动力学。实验结果表明铁电反转是在外加250–500 kV cm-1的电场下通过非极性畴壁处局域位移来完成的。计算结果表明:经过畴界的铁电反转的激活势垒比经过相应体材料ε-Fe2O3铁电反转途径的激活势垒低,约为其1/4。另外,具有反向极性的畴壁,是该种铁电反转的必要条件。
论文目录
文章来源
类型: 博士论文
作者: 管翔翔
导师: 禹日成
关键词: 外延薄膜,氧八面体耦合,磁性调控,铁电机制
来源: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
年度: 2019
分类: 基础科学,工程科技Ⅱ辑
专业: 物理学,工业通用技术及设备
单位: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
分类号: O484
DOI: 10.27604/d.cnki.gwlys.2019.000036
总页数: 138
文件大小: 8475k