金属络合催化论文_杨帆

导读:本文包含了金属络合催化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:催化剂,金属,络合,羰基,甲基丙烯酸,机理,环氧化物。

金属络合催化论文文献综述

杨帆[1](2019)在《手性Salan-金属原位络合催化β-酮酸酯不对称α-羟基化研究》一文中研究指出具有光学活性的化合物在医药、材料等领域中的需求日益增长,推动了不对称催化科学的蓬勃发展。手性α-羟基-β-酮酸酯结构单元广泛地存在于生物活性物质和天然产物中,并且也是许多手性药物的重要合成前体。目前,构建该结构单元的主要途径是对β-酮酸酯化合物进行直接不对称催化羟基化,但现有的不对称催化方法仍然存在催化剂效率低、结构复杂、成本高、制备难,氧化剂原子经济性、安全性低以及反应规模不易扩大等局限。针对上述科学问题,本论文设计开发具有高活性、高选择性、低成本,反应过程绿色低碳的催化体系。首先,本论文设计并合成了一系列具有C2或C1对称性的Salan配体为手性控制源,以该类Salan配体与过渡金属原位络合形成的催化剂应用于催化β-酮酸酯不对称α-羟基化反应中,优化得到Salan-Zr(ⅣV)催化剂,以75%过氧化氢异丙苯为氧化剂,在50℃下反应2小时,其中5-氯-1-茚酮-2-羧酸甲酯的羟基化产物经柱层析分离,可得98%收率和96%ee。该反应进行克级放大,产物经低温结晶分离提纯,具有收率91%和对映选择性98%ee;过滤回收催化剂并再利用,第二轮反应经低温结晶分离,产物获得91%收率和91%ee。同时,通过对照实验、1H-NMR分析以及理论计算探究了该羟基化反应的机理和手性诱导模型。随后,将可见光活化分子氧的策略引入β-酮酸酯不对称羟基化反应中,使不对称催化和可见光催化两种策略结合,依然用手性Salan配体和过渡金属Lewis酸形成的手性催化剂,发现Salan-Cu(Ⅱ)催化剂有最高的催化活性和对映选择性。在25W白光照射及-15℃反应条件下,15小时完成反应,其中5-氯-1-茚酮-2-羧酸甲酯的羟基化产物经柱层析分离,可得95%收率和96%ee。通过还原、缩合及酯化反应化,该羟基化产物可进一步制备手性1,2-二羟基羧酸酯化合物、α-羟基-β-腙羧酸酯化合物及α-酰氧基-β-酮酸酯化合物,并且这些衍生物的立体中心构型不变。通过实验推测,该转化过程是单线态氧参与不对称手性羟基化反应。实现了可见光和Salan-金属络合催化的β-酮酸酯不对称α-羟基化反应的绿色、高收率和高选择性、低成本,极具规模放大的前景。最后,本论文在间歇反应最优条件的基础上,将连续流动反应策略应用于可见光催化分子氧参与不对称羟基化反应中。30 mol%原位络合的Salan-Cu(Ⅱ)为手性催化剂,2.5 mol%四苯基卟啉为光催化剂,在康宁的Lab Reactor流动光反应器中,光强100 mW/cm2可见光作为光源,5 bar压力的氧气,室温25℃下停留时间2.68分钟,该连续流动可见光反应经柱层析得到的产物具有99%收率和70%ee。间歇条件下需要15个小时完成的羟基化反应,利用连续流动光反应策略可缩短至2.68分钟,极大地提高了该反应的转化速率,但对映选择性与间歇反应相比下降了 26%。通过高分辨液质联用分析确认了连续流动反应进程中α-过氧化氢关键中间体的存在,进一步阐明了光催化羟基化的反应机理。(本文来源于《大连理工大学》期刊2019-03-01)

刘芮华[2](2018)在《凹凸棒土负载金属氧化物催化氧化—加碱沉淀去除络合态铜研究》一文中研究指出重金属污染可以对人类带来巨大危害,重金属进入人体在体内发生反应后,可致使蛋白质以及各种酶失活。铅、镉、铜等重金属进入水、土壤、大气后可对环境造成严重破坏,如重金属随工业废水排放至水体后,可被水生植物或动物吸收,随后经植物链的传递而造成公害。在水处理中对于重金属的去除一般采用加碱沉淀法,然而随着络合剂在工业生产中的广泛应用,大量的络合剂随污水排放至水体,重金属离子与络合剂反应后可生成易溶且化学性质稳定的络合态重金属,使得去除废水中重金属离子的难度大大增加。凹凸棒土作为一种储量丰富、成本低廉的优质矿物质,具有比表面积大、热稳定性强以及化学性质稳定等优点,可作为良好的催化剂载体。本次研究是以凹凸棒土为载体,分别合成ATP-TiO_2、ATP-Fe_2O_3、ATP-Fe~0叁种催化剂,研究了UV/ATP-TiO_2、ATP-Fe_2O_3/H_2O_2、ATP-Fe~0/H_2O_2体系在不同初始条件下对络合态Cu(II)的去除性能,从而得出络合态Cu(II)去除的最佳条件,具体分为以下叁个实验:(1)以凹凸棒土为载体,酞酸丁酯为钛源,采用溶胶凝胶法成功制备出ATP-TiO_2光催化剂,将ATP-TiO_2/UV与加碱沉淀法结合使用,从而去除水中络合态Cu(II)。首先采用XRD、EDS、XPS对ATP-TiO_2进行表征;随后考察了UV/ATP-TiO_2体系中络合态Cu(II)的初始浓度、初始pH、ATP-TiO_2的投加量、ATP-TiO_2的煅烧温度对络合态Cu(II)去除率的影响,从而得出络合态Cu(II)去除的最佳条件。得出当络合态Cu(II)的初始浓度为30 mg/L,pH=5,ATP-TiO_2的煅烧温度为510 ~oC,ATP-TiO_2投加量为1 g/L时,反应270 min后进行加碱沉淀处理,可得络合态Cu(II)的去除率为99.5%;对反应后的ATP-TiO_2进行XPS表征,结果表明反应后ATP-TiO_2的表面存在Cu~0,可以说明反应在去除络合态重金属的同时也可回收溶液中的重金属铜。(2)以凹凸棒土为载体,通过六次甲基四胺的作用将Fe_2O_3固定至凹凸棒土表面合成ATP-Fe_2O_3催化剂,通过将ATP-Fe_2O_3/H_2O_2的反应体系与加碱沉淀法结合使用,从而去除水中的络合态Cu(II)。首先对ATP-Fe_2O_3进行了XPS、XRD、FTIR表征;随后分别考察了单独使用H_2O_2、ATP-Fe_2O_3、ATP/H_2O_2以及ATP-Fe_2O_3/双氧水对络合态Cu(II)去除效率的对比;考察了不同初始条件对络合态Cu(II)去除效率的影响,包括ATP-Fe_2O_3投加量、初始pH值、双氧水投加量以及反应时间,从而得出去除络合态Cu(II)的最佳条件;最后考察了ATP-Fe_2O_3的重复利用性能。结果表明:若只用H_2O_2,络合态Cu(II)仅去除13.39%;只用ATP-Fe_2O_3,络合态Cu(II)去除率仅为7.07%;使用ATP和H_2O_2,络合态Cu(II)去除率达40%;而使用ATP-Fe_2O_3/H_2O_2时,在H_2O_2投加量为0.36 mol/L,ATP-Fe_2O_3为16 g/L,初始pH=3的条件下,反应1 h后加碱沉淀,络合态Cu(II)的去除效果高达98.99%;ATP-Fe_2O_3重复使用五次后,ATP-Fe_2O_3/H_2O_2体系结合加碱沉淀对络合态Cu(II)的去除率仍然可达90.58%。(3)以凹凸棒土为载体,以NaBH_4为还原剂将Fe~(2+)还原为Fe~0而负载至凹凸棒土表面,合成ATP-Fe~0催化剂,接着将ATP-Fe~0/H_2O_2体系与加碱沉淀法结合,从而去除水中络合态Cu(II)。首先对ATP-Fe~0进行了FTIR、XRD表征;随后考察了分别使用H_2O_2、ATP-Fe~0以及ATP-Fe~0/H_2O_2对络合态Cu(II)去除能力的对比;然后考察了pH值、H_2O_2浓度、ATP-Fe~0投加量、反应时间、温度对络合态Cu(II)去除率的影响,得出ATP-Fe~0/H_2O_2对络合态Cu(II)去除的最佳条件;最后研究了络合态Cu(II)去除过程中,ATP-Fe~0的重复利用性能。结果表明:单独使用H_2O_2时,络合态Cu(II)的去除率为20.6%;单独使用ATP-Fe~0时,去除率为13.4%;在室温条件下,对于40 mg/L络合态Cu(II),去除的最适条件为双氧水20 mmol/L,ATP-Fe~0投加量2 g/L,初始pH=5,反应45 min后加碱沉淀,络合态Cu(II)的去除率达98.9%;ATP-Fe~0经过重复使用四次之后,ATP-Fe~0/H_2O_2结合加碱沉淀对络合态Cu(II)的去除率依然可达76.55%。研究表明,ATP-TiO_2/UV、ATP-Fe_2O_3/H_2O_2以及ATP-Fe~0/H_2O_2分别与加碱沉淀法结合对水溶液中低浓度的络合态铜具有较好的去除效果。(本文来源于《陕西科技大学》期刊2018-03-01)

张鹏,刘定华[3](2016)在《双金属氰化络合催化剂催化环氧烷烃与二氧化碳共聚研究进展》一文中研究指出针对CO_2与环氧烷烃共聚制备脂肪族聚碳酸酯反应体系,本文在综合分析脂肪族聚碳酸酯应用前景的基础上,着重介绍了双金属氰化络合催化剂在该工艺中的研究进展,并对不同种类活性中心金属的组合在不同反应体系中的催化效果进行了分析。共沉淀法制得的Zn-Co双金属氰化络合催化剂在CO_2与环氧烷烃的催化体系中,通过改变制备方法、配体等条件可以实现对催化剂形貌的控制,有利于催化活性的提升。Zn-Fe双金属氰化络合催化剂对于环氧丙烷开环活性较好。同时还介绍了采用其他活性中心金属组合制得的双金属氰化络合催化剂,发现对于CO_2与环氧烷烃共聚活性受中心金属及配体的影响较大。最后,对该共聚反应的机理进行了分析,为双金属氰化络合催化剂的设计研究指明了方向。(本文来源于《化工进展》期刊2016年07期)

张健强,彭永胜,冷文光,高艳安,徐斐斐[4](2016)在《二维共价有机框架材料中引入含氮配体用于络合金属催化(英文)》一文中研究指出共价有机骨架材料(COF)也被称为"有机分子筛",具有孔道结构开放有序、易于进行化学修饰改性、化学/热稳定性好等优点,是一种新型的有机聚合物多孔材料.近年来,以COF材料为催化剂载体负载金属化合物用于制备多相反应催化剂已经成为材料领域研究的热点,表现出高活性和高选择性.但是到目前为止,仍未找到简单有效地控制骨架中金属负载量和分散性的方法,这已成为该领域一个具有挑战性的课题.本文以2,2’-联吡啶-5,5’-二甲醛作为其中一个结构基元,成功把联吡啶配体引入到二维材料中.除此之外,由于COF是以亚胺键联接构筑形成的,因此框架中同时存在联吡啶和亚胺键两种含氮配体.我们通过红外光谱、结构模拟、元素分析、热失重分析、透射电镜(TEM)、X-射线光电子能谱、电感耦合等离子体色谱等手段详细表征了所制备的二维共价有机框架材料对醋酸钯(Pd(OAc)_2)分子的络合负载行为.研究发现,联吡啶和亚胺键均可参与配位Pd(OAc)_2,与亚胺键配位的Pd(OAc)_2分布于框架的层与层之间,而与联吡啶配位的则部分占据了框架的孔道,导致孔径减小.另外,由于框架中的联吡啶配体含量可通过加入2,2’-联吡啶-5,5’-二甲醛含量的变化实现线性调控,因此也可调节与其配位的Pd(OAc)_2含量,其负载量可控制在14.3–18.7 wt%,是目前已报道的二维COF中的最高值;另外,COF材料中调控金属负载量尚未见报道.TEM结果显示,负载在框架中的催化剂分子没有发生团聚,框架的孔道仍处于开放状态,因而反应底物可以自由地出入一维孔道并与络合的催化剂充分接触.另外,由于催化剂在框架内部可以达到分子级别的分散,而且其负载量和负载位置都易于控制,因而对有机反应表现出了优异的催化性能.我们尝试了以不同Pd负载量的COF为多相催化剂催化Heck反应.结果发现,Pd(Ⅱ)@75%BPy COF(Pd负载量为最高值18.7 wt%)的催化活性最高,对不同底物均表现出优异的催化性能,产率达73–96%,反应速率遵循一级动力学曲线.且催化剂经多次循环利用仍能保持高活性,框架的有序结构也未被破坏,因此该材料有望用于各种类型优异的多相反应催化剂.(本文来源于《催化学报》期刊2016年04期)

姜浩[5](2014)在《N-甲基咪唑配体络合金属催化剂对水中芳香卤代烃的催化还原脱卤研究》一文中研究指出本论文以N-甲基咪唑配体络合金属为催化剂,对其催化水中芳香卤代烃还原脱卤反应进行了研究。研究表明:该催化还原反应可在较为温和条件进行,优化的反应条件为:常压,反应温度60-80℃,以水溶性氢供体(水合肼)为还原剂。在此类反应中,芳香卤化物有较好的还原脱卤效果,且产物单一。本论文主要研究内容如下:1.以3-氯丙基叁甲氧基硅烷为偶联剂,以N-甲基咪唑为配体,合成了Pd为活性中心的络合金属多相催化剂Pd(II)-NHC-SBA-15。通过1H-NMR、13C-NMR、有机元素分析和FTIR对各步合成反应产物结构经行了鉴定;用SEM、N2吸附脱附等方法对催化剂进行了表征;用ICP测定了催化剂Pd含量。2.研究了芳香卤代烃的分子结构对催化还原脱卤反应的影响。实验结果表明:芳香卤代烃的反应活性与分子的结构参数有关,这些参数包括碳-卤键的强度和位阻因子等,其中取代基的位阻因子是主要影响因素。芳香卤代烃中的吸电子基团,不但能使卤素原子的电子云向其偏移,同时还导致苯环上电子云密度降低,从而使苯环活化,有利于卤素的脱除。而供电子基团能使苯环上电子云密度升高,促进了卤素吸电子的诱导效应,使卤素稳定性增强而最终导致苯环钝化,不利于卤素的脱除。3.以3-氯丙基叁甲氧基硅烷为偶联剂,以N-甲基咪唑为配体,合成了Cu为活性中心的络合金属多相催化剂Cu(I)-NHC-SBA-15。通过1H-NMR、13C-NMR、有机元素分析和FTIR对各步合成反应产物结构经行了鉴定;用SEM、N2吸附脱附等方法对催化剂进行了表征;用ICP测定了催化剂Cu含量。对催化剂催化2,4-二甲氧基溴苯还原脱溴活性进行了测试,在反应时间为24小时,4.通过正交试验和单因素实验,对Cu(I)-NHC-SBA-15催化剂催化2,4-二甲氧基溴苯还原脱溴的最优反应条件进行确定。通过考察催化剂用量、反应温度、还原剂用量等因素对脱溴率的影响,最佳反应条件为:催化剂用量为0.05g、水合肼用量为2mL、反应温度为80℃,反应时间24小时,脱溴率达到98.5%,脱溴效果较好。5.对催化剂重复使用进行了初步研究,实验结果表明催化剂重复使用叁次仍具有催化活性。对催化反应动力学进行了初步研究,最佳实验条件下,2,4-二甲氧基溴苯催化脱溴反应的反应速度由催化剂表面反应控制,且符合Langmuir-Hinshelwood模型一级反应动力学规律,并探讨了该催化反应机理为:加成插入-消除机理。本论文的创新点:用过渡金属铜代替贵金属钯,降低了催化剂的使用成本;合成的Cu(I)-NHC-SBA-15多相催化剂,并首先应用于水相中芳香卤代烃催化脱卤,反应条件温和,反应产率高。(本文来源于《昆明理工大学》期刊2014-05-01)

霍素芳,李福祥[6](2012)在《过渡金属羰基络合催化剂在有机合成中的应用及催化机理》一文中研究指出过渡金属羰基络合物作为一种绿色、高效催化剂,在羰基化反应过程中起到了很好的催化作用。综述了几种主要的过渡金属羰基络合催化剂在羰基化反应中的主要应用及其催化机理。羰基化反应主要包括不饱和烃、有机卤代物、醇、杂环化合物等有机物的羰基化反应。(本文来源于《山西化工》期刊2012年04期)

张新涛[7](2007)在《金属有机络合聚合物的合成及其催化性质的研究》一文中研究指出酶模拟催化体系一直是科学家研究的热点,按照生物化学、分子生物学、无机生物学、聚合物化学、配位化学、计算机模拟化学的基本原理,一些催化特性的人工酶已经被设计出来了。论文就近几年出现的一种新的酶模拟体系-金属有机络合聚合物(MOCPs)就其合成表征以及催化特性进行研究。MOCP作为一种新颖的酶模拟体系,在催化方面展示出一种诱人前景。由于目前这一领域的工作者研究的焦点主要集中在MOCP合成上,很少研究其催化特性,对模拟酶这个概念还未涉及。至于MOCP的合成方法,目前主要集中在高压高温反应釜中水热合成法,由于其反应时间长,且产率太低,因此在实际中研究其在合适温度下合成MOCP是非常重要的。论文应用低温水热合成法,用叁种不同的多齿羧酸配体和Cd(Ⅱ)配位合成MOCP,结果发现合成出了叁种不同结构的MOCP晶体。在实验和理论上研究分析了构建分子浓度、pH值、NH3·H2O用量、温度及降温速率对晶体形成影响规律。用红外光谱法确认了骨架中的有机官能团;用粉末和单晶的X射线衍射分析法测定了MOCP的晶体结构,并确定其骨架的组成;通过低温氮气吸附等温线测定了其比表面积和孔径分布;以热重分析(TGA)和差热分析(DTA)测定材料骨架的热稳定性。此外,还测定了晶体的溶解性能,并筛选了其中一种晶体对其进行光催化特性探索。研究发现,MOCP能在低于100℃氨水作为溶剂的水热反应条件下大约8个小时左右被合成出来,同时我们通过大量实验发现了控制晶体合成的规律。合成的MOCP能作为一种耐热,耐酸碱,以及部分溶剂的良好材料。其中经过活化的MOCP(镉离子与异烟酸合成的)具有光催化特性是一种半导体催化剂,经过修饰有望成为一种废水处理的催化剂。(本文来源于《重庆大学》期刊2007-04-01)

张新涛,杨明莉[8](2006)在《一种新的酶模拟体系——催化性金属-有机络合聚合物》一文中研究指出综述了近来出现的一类新的多孔材料——金属-有机络合聚合物(MOCP)催化功能的设计策略及合成途径。通过配体结构的选择或修饰可得到催化性的孔环境或采用适当的合成策略使过渡金属离子保留不饱和位点,结合MOCP孔道对分子的择形和筛分作用,赋予MOCP以酶样催化功能,从而得到一种新的酶模拟体系——催化性金属-有机络合聚合物(cMOCPs)。cMOCPs在择形催化,尤其在不对称催化应用方面具有诱人前景,也给设计新型催化剂提供了一个新的思路。(本文来源于《材料导报》期刊2006年12期)

王思乾[9](2004)在《天然生物高分子金属络合催化剂在水合与加氢催化性能研究》一文中研究指出本论文主要研究了天然生物高分子络合物催化剂的合成、表征,及其在水合和氢化反应中的催化性能。 我们选择了多种天然生物高分子(如羊毛,甲壳质,甲壳胺,明胶等)作为配体,与金属Pd,Co,Ni等金属离子络合,制备了一系列的高分子催化剂,并通过XPS,IR对催化剂进行了表征。首先,以羊毛-金属络合催化剂对反式-2-丁烯酸,α-甲基丙烯酸的不对称水合催化性能进行了研究。实验结果表明羊毛与Pd,Co金属络合的催化剂对不饱和酸的催化性能较优,通过优化反应条件,获得最佳的催化效果,其光学收率达90%e.e以上,同时对其催化水合反应的机理进行了探讨。其次,我们合成了羊毛—Pd—Ni催化剂,用于芳硝基化合物的催化加氢,均以或近乎100%的产率获得目标产物。另外,本论文还对不饱和聚酯的水合作了研究,取得了较好的效果。 研究表明,天然生物高分子金属络合物催化剂具有制备简单,很好的催化活性、立体选择性、稳定性。对于这类催化剂的研究具有很好的应用价值和广阔前景。 本论文具有系统性、科学性、新颖性。 1、系统性 本论文系统地研究了以羊毛为配体的生物高分子金属催化剂的合成、表征及不对称水合和氢化的催化性能。首先以对不对称聚酯的一般性水合入手,联想到对小分子不饱和酸的不对称水合,并系统地对实验现象给予理论上的解释。 2、科学性 本文以高分子催化剂的高分子效应为理论基础;通过大量的实验数据和实验现象:运用图表等手段对其催化性能给以合理解释;借助大量实验数据准确全面地讨论了影响催化性能的各种因素。 3、新颖性 首次将羊毛-金属催化剂用于不饱和酸和醇的不对称水合;并首次对其反应机理进行系统探讨:对碱性、中性芳香化合物的催化氢化中的催化剂中毒也有新的认识和见解。(本文来源于《山西大学》期刊2004-06-01)

吴立传,余爱芳,张敏,陈立班[10](2004)在《调节剂存在下双金属氰化络合催化剂催化环氧丙烷聚合的动力学》一文中研究指出研究了双金属氰化络合催化剂DMC催化环氧丙烷调节聚合的动力学 .通过测定反应过程体系压力的变化来决定聚合的起始速率 ,发现聚合反应速率与分子量调节剂浓度Tr的线性函数的 - 1次方成正比 .考察了DMC催化剂在反应不同阶段的远红外吸收变化 ,提出了聚合反应可能的反应历程 ,并推导出调节聚合的动力学方程 .研究结果表明调节聚合的动力学特点在于链引发是发生在催化剂与单体之间 ,而不是催化剂与调节剂之间(本文来源于《高分子学报》期刊2004年01期)

金属络合催化论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

重金属污染可以对人类带来巨大危害,重金属进入人体在体内发生反应后,可致使蛋白质以及各种酶失活。铅、镉、铜等重金属进入水、土壤、大气后可对环境造成严重破坏,如重金属随工业废水排放至水体后,可被水生植物或动物吸收,随后经植物链的传递而造成公害。在水处理中对于重金属的去除一般采用加碱沉淀法,然而随着络合剂在工业生产中的广泛应用,大量的络合剂随污水排放至水体,重金属离子与络合剂反应后可生成易溶且化学性质稳定的络合态重金属,使得去除废水中重金属离子的难度大大增加。凹凸棒土作为一种储量丰富、成本低廉的优质矿物质,具有比表面积大、热稳定性强以及化学性质稳定等优点,可作为良好的催化剂载体。本次研究是以凹凸棒土为载体,分别合成ATP-TiO_2、ATP-Fe_2O_3、ATP-Fe~0叁种催化剂,研究了UV/ATP-TiO_2、ATP-Fe_2O_3/H_2O_2、ATP-Fe~0/H_2O_2体系在不同初始条件下对络合态Cu(II)的去除性能,从而得出络合态Cu(II)去除的最佳条件,具体分为以下叁个实验:(1)以凹凸棒土为载体,酞酸丁酯为钛源,采用溶胶凝胶法成功制备出ATP-TiO_2光催化剂,将ATP-TiO_2/UV与加碱沉淀法结合使用,从而去除水中络合态Cu(II)。首先采用XRD、EDS、XPS对ATP-TiO_2进行表征;随后考察了UV/ATP-TiO_2体系中络合态Cu(II)的初始浓度、初始pH、ATP-TiO_2的投加量、ATP-TiO_2的煅烧温度对络合态Cu(II)去除率的影响,从而得出络合态Cu(II)去除的最佳条件。得出当络合态Cu(II)的初始浓度为30 mg/L,pH=5,ATP-TiO_2的煅烧温度为510 ~oC,ATP-TiO_2投加量为1 g/L时,反应270 min后进行加碱沉淀处理,可得络合态Cu(II)的去除率为99.5%;对反应后的ATP-TiO_2进行XPS表征,结果表明反应后ATP-TiO_2的表面存在Cu~0,可以说明反应在去除络合态重金属的同时也可回收溶液中的重金属铜。(2)以凹凸棒土为载体,通过六次甲基四胺的作用将Fe_2O_3固定至凹凸棒土表面合成ATP-Fe_2O_3催化剂,通过将ATP-Fe_2O_3/H_2O_2的反应体系与加碱沉淀法结合使用,从而去除水中的络合态Cu(II)。首先对ATP-Fe_2O_3进行了XPS、XRD、FTIR表征;随后分别考察了单独使用H_2O_2、ATP-Fe_2O_3、ATP/H_2O_2以及ATP-Fe_2O_3/双氧水对络合态Cu(II)去除效率的对比;考察了不同初始条件对络合态Cu(II)去除效率的影响,包括ATP-Fe_2O_3投加量、初始pH值、双氧水投加量以及反应时间,从而得出去除络合态Cu(II)的最佳条件;最后考察了ATP-Fe_2O_3的重复利用性能。结果表明:若只用H_2O_2,络合态Cu(II)仅去除13.39%;只用ATP-Fe_2O_3,络合态Cu(II)去除率仅为7.07%;使用ATP和H_2O_2,络合态Cu(II)去除率达40%;而使用ATP-Fe_2O_3/H_2O_2时,在H_2O_2投加量为0.36 mol/L,ATP-Fe_2O_3为16 g/L,初始pH=3的条件下,反应1 h后加碱沉淀,络合态Cu(II)的去除效果高达98.99%;ATP-Fe_2O_3重复使用五次后,ATP-Fe_2O_3/H_2O_2体系结合加碱沉淀对络合态Cu(II)的去除率仍然可达90.58%。(3)以凹凸棒土为载体,以NaBH_4为还原剂将Fe~(2+)还原为Fe~0而负载至凹凸棒土表面,合成ATP-Fe~0催化剂,接着将ATP-Fe~0/H_2O_2体系与加碱沉淀法结合,从而去除水中络合态Cu(II)。首先对ATP-Fe~0进行了FTIR、XRD表征;随后考察了分别使用H_2O_2、ATP-Fe~0以及ATP-Fe~0/H_2O_2对络合态Cu(II)去除能力的对比;然后考察了pH值、H_2O_2浓度、ATP-Fe~0投加量、反应时间、温度对络合态Cu(II)去除率的影响,得出ATP-Fe~0/H_2O_2对络合态Cu(II)去除的最佳条件;最后研究了络合态Cu(II)去除过程中,ATP-Fe~0的重复利用性能。结果表明:单独使用H_2O_2时,络合态Cu(II)的去除率为20.6%;单独使用ATP-Fe~0时,去除率为13.4%;在室温条件下,对于40 mg/L络合态Cu(II),去除的最适条件为双氧水20 mmol/L,ATP-Fe~0投加量2 g/L,初始pH=5,反应45 min后加碱沉淀,络合态Cu(II)的去除率达98.9%;ATP-Fe~0经过重复使用四次之后,ATP-Fe~0/H_2O_2结合加碱沉淀对络合态Cu(II)的去除率依然可达76.55%。研究表明,ATP-TiO_2/UV、ATP-Fe_2O_3/H_2O_2以及ATP-Fe~0/H_2O_2分别与加碱沉淀法结合对水溶液中低浓度的络合态铜具有较好的去除效果。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

金属络合催化论文参考文献

[1].杨帆.手性Salan-金属原位络合催化β-酮酸酯不对称α-羟基化研究[D].大连理工大学.2019

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论文知识图

硝基甲烷对二苯基磷酰亚胺的不对称Ni...络合催化机理图反应前后阳极的EIS谱图#金属铜络合物催化AP的TG-DTG曲线[3+3]Schiffbase大环SB-A和其自组装...实验技术路线图

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金属络合催化论文_杨帆
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