金属硫族化合物的高压相变及电子结构的第一性原理研究

金属硫族化合物的高压相变及电子结构的第一性原理研究

论文摘要

过渡金属二硫族化合物是一类新型的准二维材料,这类材料具有可调制的电学、光学性质、良好的化学稳定性和机械柔韧性等特点,因而在二维电子器件、储能材料、催化剂等领域具有广阔的应用前景。另一方面,高压技术是调制材料的晶体结构与电子态的有效手段,被广泛应用于凝聚态物理领域。在本论文中,我们以三种典型的层状金属硫族化合物为例,基于密度泛函理论,研究了层状材料在高压下的晶体结构相变与相关电子结构性质。首先,基于第一性原理计算与晶体结构搜索技术,我们预言了 WTe2在高压下的两种热力学稳定结构,晶型为1T’和2H,对应的热力学稳定压力区间分别为5~10 GPa和10~30 GPa。高压同步辐射XRD实验确认了 1T’-WTe2相的存在,对应的相变临界压力约为4 GPa。1T’结构具有空间反演对称性,因此在常压Td相变为1T’相的过程中伴随着一个电子拓扑相变,由Weyl半金属态变为普通半金属态。电声耦合计算表明,WTe2在高压下的超导相变可能与层间Te-Te原子耦合作用增强导致声子软化有关。同步辐射XRD实验中并没有观察到2H相,相变路径的计算表明这是因为1T’与2H相之间存在较大的相变势垒。紧接着,我们讨论了一种鲁棒的拓扑Weyl半金属态,这种Weyl半金属态受C2T对称性保护,可以在空间反演对称性破缺的非磁材料中实现。如果不考虑自旋轨道耦合,那么这种半金属态包含的Weyl点将携带两个单位的手征荷;在考虑自旋轨道耦合的情况下,这些Weyl点将劈裂为两个手征荷相同的自旋1/2 Weyl点。我们预言了一种原型实际材料——TiS2的高压相(空间群为P-62m),能够实现上述的Weyl半金属态。在TiS2体系中,相反手征的Weyl点距离很远(远远超过TaAs和MoTe2),因而这种Weyl半金属态具有鲁棒性。最后,我们讨论了著名的热电材料SnSe在高压下的物理性质的演变。前人的研究表明SnSe在高压下(~10 GPa)会发生连续的晶体结构相变,由常压α结构变为高压β结构。基于第一性原理计算与高压同步辐射XRD,我们发现SnSe在更高压力下(~27 GPa)会由β结构转变为CsCl结构。高压电输运实验表明,CsCl型SnSe存在超导电性,超导临界温度最大值约3.2 K(~39GPa)。此外,电子能带计算表明,CsCl型SnSe可能是一种拓扑节点线半金属,存在拓扑非平庸的表面态。另外,我们还在TaAs,TiS3,LaRu2P2,SrFe2As2等多个相关体系中系统地研究了由压力诱导的结构和超导相变,并得到了一系列有趣的结果。我们的研究表明,高压能有效诱导晶体结构相变与电子结构相变,是合成新材料、实现新奇电子态的重要手段。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  •   1.1 超导材料简介
  •   1.2 拓扑材料简介
  •     1.2.1 拓扑绝缘体
  •     1.2.2 拓扑半金属
  •   1.3 本论文的主要内容
  • 第二章 第一性原理计算方法介绍
  •   2.1 玻恩-奥本海默近似
  •   2.2 Hatree-Fock近似
  •   2.3 密度泛函理论
  •     2.3.1 Hohenberg-Kohn定理
  •     2.3.2 Kohn-Sham方程
  •     2.3.3 交换关联项
  •     2.3.4 赝势方法
  •   2.4 k·p微扰理论
  •   2.5 紧束缚近似
  •     2.5.1 Wannier表象
  •     2.5.2 能带插值
  •     2.5.3 Berry相位
  •     2.5.4 速度矩阵
  •   2.6 BCS-Migdal-Eliashberg理论
  •     2.6.1 标准BCS理论
  •     2.6.2 Eliashberg程
  • c的近似公式'>    2.6.3 Tc的近似公式
  • 2在高压下的晶体结构相变及超导相变'>第三章 WTe2在高压下的晶体结构相变及超导相变
  •   3.1 背景介绍
  •   3.2 计算方法和参数
  •   3.3 高压结构相变
  •     3.3.1 晶体结构
  •     3.3.2 焓值体积计算
  •     3.3.3 相变势垒计算
  •     3.3.4 同步辐射高压单晶XRD实验
  •   3.4 电子能带结构
  •   3.5 电声子耦合计算
  •   3.6 结论
  • 2六方高压相中的拓扑线性双重Weyl半金属态'>第四章 TiS2六方高压相中的拓扑线性双重Weyl半金属态
  •   4.1 偶然间并与手征荷
  •   4.2 计算方法和参数
  •   4.3 高压结构相变
  •   4.4 电子能带结构
  •     4.4.1 节点线半金属态
  •     4.4.2 Weyl半金属态
  •   4.5 拓扑表面态
  •   4.6 结论
  • 第五章 SnSe在高压下的超导相变与拓扑节点线半金属态
  •   5.1 背景介绍
  •   5.2 高压结构相变
  •   5.3 电子能带结构
  •   5.4 超导相变
  •   5.5 结论
  • 第六章 结论
  • 参考文献
  • 2体系NEB相变路径模拟所需的原子位置对应关系'>附录A 本文中涉及的WTe2体系NEB相变路径模拟所需的原子位置对应关系
  • 2体系的两个高压稳定相的晶体结构参数'>附录B 本文中预言的TiS2体系的两个高压稳定相的晶体结构参数
  • 简历与科研成果
  • 致谢
  • 文章来源

    类型: 博士论文

    作者: 陆鹏超

    导师: 孙建

    关键词: 第一性原理计算,金属硫族化合物,高压相变,拓扑半金属

    来源: 南京大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学

    专业: 物理学

    单位: 南京大学

    分类号: O469

    DOI: 10.27235/d.cnki.gnjiu.2019.000041

    总页数: 124

    文件大小: 7253K

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