高临界电流密度11型铁基超导体的制备与低维材料探索

论文摘要

铁基超导体是2008年发现的新的高温超导体系。和铜氧化物超导体类似,其具有层状的四方结构,超导层Fe2X2（X=As、Se等）主要由Fe元素和磷族或者硫族元素构成。铁基超导体的母相为金属,其各向异性比铜氧化物超导体小,同时其上临界场(Hc2)和不可逆场(Hirr)远高于传统合金超导体,这使得其在高场应用中有着独特的优势。本论文以无毒性且不含活泼元素的11型铁基超导体为对象,以多种不同合成手段以及微量的元素添加等方法研究了对Fe（Te,Se）的成相、微观结构以及超导性质的影响。另外还在几种低维体系中进行了一些新超导材料的探索工作。固相反应合成的Fe（Te,Se）多晶中通常会存在间隙铁和FeTe2等杂质,这导致其超导线临界电流密度（Jc）非常之低。为了改善固相合成的Fe（Te,Se）多晶的超导性能,我们首先通过微量的元素添加研究了其成相、微观结构以及超导性质。在被研究的十余种元素之中,Ca和Bi的微量添加对Fe（Te,Se）多晶超导性能的提升非常明显。多晶X射线衍射（XRD）分析表明Ca能进入FeTe0.5Se0.5的晶格,但Ca的添加会导致FeTe2杂质含量减少,同时改善样品的晶粒连接,形成大小均匀致密的晶粒,这有利于减小样品中的弱连接效应。此外,Ca添加样品M-H曲线的磁性背景明显减弱,这可能是由于间隙铁的减少。得益于此,适量的Ca添加可将FeTe0.5Se0.5多晶样品的Jc提高至无添加样品的23倍。对于微量Bi添加的样品,多晶XRD分析表明Bi没有进入到FeTe0.5Se0.5的晶格中,同时其FeTe2杂质要比无添加的样品明显减少。另外由于Bi的液相辅助生长作用,Bi添加样品的晶粒尺寸很大,连接紧密且具有层状特征,这显著地减小了FeTe0.5Se0.5多晶样品中的弱连接效应。?-T曲线表明Bi的微量添加能够提高FeTe0.5Se0.5多晶的Tczero,对于绝大多数Bi添加的样品,其在2 K下的Hc2超过50 T。由于FeTe2杂质的减少,弱连接效应的改善,Bi的添加可将FeTe0.5Se0.5的Jc提升数十倍,其在零场下的Jc可达28000 A/cm2（2 K）。接下来我们通过多种方法合成了Fe（Te,Se）多晶,其中气相合成和微波合成可以明显提升Fe（Te,Se）多晶的超导性能。气相合成的样品晶粒大且连接紧密,不过XRD分析表明其一直存在成分不均的问题。气相合成的样品在M-T曲线上有着比固相反应的样品更高的Tc,但成分不均使得其很容易在低温下出现两个超导转变。由于气相合成的Fe（Te,Se）晶粒间连接较好,我们得到了高场Jc为固相反应合成样品十余倍的Fe0.95Te0.5Se0.5多晶,不过成分不均限制了其Jc进一步提高。微波合成的FeTe0.6Se0.4多晶致密,晶粒取向一致,这有利于弱连接效应的改善。与固相合成的FeTe0.6Se0.4多晶相比,微波合成的样品的c轴更小,M-T曲线上的Tc更高,M-H曲线上没有磁性背景,这些结果预示其晶格中可能不存在间隙铁,这对Jc的提高十分有利。此外,微波合成的样品需要退火来改善其超导性能。与固相合成相比,微波合成可以将FeTe0.6Se0.4多晶的高场Jc提升约30倍,达到12000 A/cm2（7 T,2 K）。K2Cr3As3是最近报道的具有准一维晶体结构的超导体,我们发现同结构的K2Mo3As3中同样存在超导电性。为了了解这两种超导体之间的联系,我们合成并研究了一系列的K2(Cr1-xMox)3As3掺杂样品。电阻率和磁化强度数据表明Mo掺杂会压制K2Cr3As3的超导电性,在掺杂量为0.2时,其超导被完全压制。而对于K2Mo3As3而言,仅需0.05的Cr掺杂即可完全压制其超导。在K2Cr3As3和K2Mo3As3的超导电性被压制之后,其正常态电阻由超导样品的金属行为转变为半导体行为。此外,通过对K2(Cr1-x-x Mox)3As3进行脱K处理,还可以得到x?0.6的K(Cr1-xMox)3As3多晶,其?-T曲线表现出半导体行为。此外,我们在LaRe2Si2样品中发现了超导电性,其Tc为3.2 K,Hc2为1.35T。发现了新相LaSSb,其空间群为P4/nmm（No.129）,与LiFeAs空间群相同,其?-T曲线表现出半导体行为。还发现了ZrCuSiAs结构的SrFRuAs,其?-T曲线表现出金属行为。综上,我们分别研究了元素的微量添加和不同合成方法对Fe（Te,Se）多晶超导性能的影响,其中Ca和Bi的微量添加对Fe（Te,Se）多晶超导性能的提升效果明显。与固相反应相比,气相合成和微波合成的Fe（Te,Se）多晶的超导性能更好。此外,我们还研究了Mo掺杂对K2Cr3As3超导电性的影响。在新超导体的探索的过程中发现LaRe2Si2样品存在超导电性,合成了LaSSb和SrFRuAs两种新材料。

论文目录

文章来源

类型: 博士论文

作者: 潘伯津

导师: 任治安

关键词: 超导,微波合成,临界电流密度

来源: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 物理学

单位: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)

分类号: O511.3

总页数: 137

文件大小: 8727K

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