基于光催化材料的微生物检测方法的基础研究

论文摘要

环境中微生物的快速检测对控制微生物造成的安全问题具有重要意义,但诸多微生物检测方法面临二次污染和敏感元件被污染的问题。开发具有杀菌功能的微生物检测方法则可很好的解决这些问题。本文以氧化锌（ZnO）纳米棒阵列和卤氧化铋（BiOX,X=Cl和I）半导体作为基础光催化材料,以海洋腐蚀微生物SRB和常见E.coli以及S.aureus作为模式菌,探索了光催化材料在构建微生物检测方法的技术手段。结合光催化材料的光电转换特性,通过贵金属修饰、原位生成量子点（QDs）敏化和生物侵蚀光催化材料构建了微生物快速检测方法。在此基础上,进一步研究了贵金属自身或半导体材料的光催化作用对微生物的杀灭性能,对开发具有俘获清除和杀灭微生物的集成多功能微生物检测方法具有重要的指导意义,具体研究内容如下所述:（1）构建了一种基于生物合成CdS QDs敏化ZnO纳米棒阵列的SRB光电化学检测方法。首先采用原电池法在FTO表面制备了ZnO纳米棒阵列,然后利用APTES对其进行硅烷化并借助APTES上的氨基引入Cd2+,利用Cd2+与SRB特征代谢产物（H2S）反应,可在ZnO纳米棒表面原位生物合成CdS QDs。由于CdS/ZnO异质结的形成而使光电流显著增强,该检测方法可对SRB实现灵敏检测,检测限低至32 cfu/mL。（2）构建了一种基于生物侵蚀敏化光催化材料的SRB光电化学检测方法。首先采用水热法制备了BiOCl纳米片,然后采用滴涂法制备了BiOCl光电平台,随后利用细菌特征代谢产物侵蚀BiOCl平台形成Bi2S3/BiOCl p-n异质结。异质结的形成可降低电子空穴复合率和增强光电平台的可见光吸收范围,进而可使光电流显著增强。基于光电流的变化,该生物侵蚀策略构建的检测方法可实现对SRB的灵敏检测,检测限为29 cfu/mL。（3）构建了由万古霉素功能化的AgNPs/ZnO纳米棒阵列组成多功能微生物电化学检测方法。基于万古霉素特异性识别革兰阳氏细菌的特性,该电化学方法展现出对大肠杆菌很高的检测灵敏度（检测限低至330 cfu/mL）且在较低细菌浓度下（1000-200 cfu/mL）展现出很好的细菌清除效率（大约50%）。此外,结合AgNPs和万古霉素的协同抗菌作用,该方法可展现出很好的抗菌性能（99.99%）。（4）构建了具有同时捕获、检测和杀灭致病菌的集成多功能微生物光电化学检测方法。以BiOI半导体薄膜为光电转换单元和可见光驱动光催化抗菌单元,纳米金粒子（AuNPs）作为连接单元,巯基苯基硼酸（MPBA）作为细菌捕获单元。基于苯硼酸的硼酸基团与细菌细胞壁的肽聚糖之间的可逆结合,集成的光电化学检测方法对E.coli具有良好的捕获性能和较高检测灵敏度,检测限低至46cfu/mL。此外,由于AuNPs/BiOI的可见光光催化作用,平台具有较高的抗菌活性,可见光照射下20 min即可杀灭99.99%的细菌。

论文目录

摘要

abstract

第1章引言

1.1 半导体光催化材料

1.1.1 光催化材料研究现状

1.1.2 ZnO半导体光催化材料简介

1.1.3 卤氧化铋半导体光催化材料简介

1.2 光催化防污技术

1.2.1 海洋生物污损概述

1.2.2 光催化杀菌机理

1.2.3 光催化杀菌技术应用现状

1.3 光电化学生物传感器

1.3.1 光电生物传感器概述

1.3.2 光催化材料在光电传感器中的应用

1.4 多功能微生物检测方法

1.4.1 多功能微生物检测方法概述

1.4.2 微生物俘获单元

1.4.3 微生物杀灭单元

1.5 选题依据和研究思路

1.5.1 选题依据

1.5.2 研究的目标与内容

1.5.3 研究方案

第2章基于CdS量子点敏化ZnO对SRB的检测

2.1 引言

2.2 实验

2.2.1 材料与试剂

2.2.2 SRB培养

2.2.3 光电极的制备及光电检测

2.2.4 材料表征

2.3 结果与讨论

2.3.1 材料表征

2.3.2 敏化机理研究

2.3.3 条件优化

2.3.4 SRB检测

2.3.5 特异性、重现性和稳定性评估

2.4 本章小结

2S₃/BiOCl异质结光催化材料对SRB的检测'>第3章基于Bi₂S₃/BiOCl异质结光催化材料对SRB的检测

3.1 引言

3.2 实验

3.2.1 材料与试剂

3.2.2 光电极的制备

3.2.3 材料表征

3.2.4 检测SRB

3.3 结果与讨论

3.3.1 材料表征

3.3.2 光检测可行性分析和敏化机理

3.3.3 SRB检测

3.3.4 特异性和重现性

3.4 本章小节

第4章基于功能化的AgNPs/ZnO的多功能微生物检测方法

4.1 引言

4.2 实验

4.2.1 材料与试剂

4.2.2 制备万古霉素功能化的AgNPs/ZnO复合材料

4.2.3 合成样品的表征

4.2.4 细菌培养

4.2.5 细菌清除、检测和杀灭

4.3 结果与讨论

4.3.1 材料表征

4.3.2 检测性能评价

4.3.3 细菌清除和细菌杀灭性能评价

4.4 本章小结

第5章基于功能化的AuNPs/BiOI多功能微生物检测方法

5.1 引言

5.2 实验

5.2.1 材料

5.2.2 功能化AuNPs/BiOI半导体薄膜的制备

5.2.3 材料表征

5.2.4 细菌检测

5.2.5 光催化杀菌

5.3 结果与讨论

5.3.1 BiOI和 AuNPs/BiOI薄膜的表征

5.3.2 细菌检测

5.3.3 光催化杀菌性能与机理分析

5.4 本章小结

第6章结论与展望

6.1 结论

6.2 创新点

6.3 展望

参考文献

附录

致谢

作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果

文章来源

类型: 博士论文

作者: 杨治庆

导师: 张盾

关键词: 光催化材料,光电化学传感,腐蚀微生物,光催化杀菌

来源: 中国科学院大学(中国科学院海洋研究所)

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 生物学,化学,化学

单位: 中国科学院大学(中国科学院海洋研究所)

基金: 国家重点基础研究发展计划(2014CB643304),国家自然科学基金(41476068和41776090)

分类号: O643.36;O644.1;Q93-33

总页数: 137

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