导读:本文包含了羰基化反应论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:羰基,分子筛,催化剂,微孔,甲醇,碳酸,酰胺。
羰基化反应论文文献综述
吉文欣,楚秀秀,张莎莎,王殿军,马玉龙[1]（2019）在《Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)双金属配合物催化羰基化反应机理研究及性能评价》一文中研究指出在前期研究基础上,设计合成了具有双金属结构的Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂。通过羰基化催化剂性能评价实验,对反应条件进行优化,同时在分子水平上采用密度泛函方法,对Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂催化羰基化各基元反应的反应物、中间体、过渡态及产物进行几何构型优化,计算了各基元反应的反应能垒,所有能量经过零点能校正。结果表明,Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂呈不对称折迭的立体构型,其催化各基元反应能垒均低于Monsanto铑碘催化剂的。在190℃、3.5 MPa、水质量分数6%、醋酸质量分数54%条件下,醋酸甲酯羰基化反应的转化率96.0%、醋酸收率96.0%,且无沉淀生成,明显降低了反应体系水的用量,催化剂表现出优异的稳定性和活性。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2019年06期）
[2]（2019）在《铑催化的新型碳-氢羰基化反应制备酰胺》一文中研究指出Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 8887～8892酰胺是一类重要的羰基化合物,广泛存在于天然产物、药物分子和聚合材料之中.酰胺的经典合成方法是羧酸及其衍生物和胺类化合物在偶联试剂存在下的缩合反应,但是该方法会产生大量的废弃物.一氧化碳(CO)作为化学工业中价廉易得的重要C1原料,利用CO发展直接、绿色、高效、新颖的羰基化方法合成酰胺类化合物,具有重要(本文来源于《有机化学》期刊2019年09期）
张晓艳,武建兵,周玮,高鹏飞,孙泽平[3]（2019）在《ZSM-5分子筛形貌及硅铝比对甲缩醛气相羰基化反应性能的影响》一文中研究指出通过调控合成方式、改变原料比例,制备纳米棒状、纳米球状、椭球状、圆柱状及棋子状等不同形貌及硅铝比的ZSM-5分子筛,并对其催化甲缩醛气相羰基化反应性能进行详细考察。在110℃、0.6 MPa、CO与甲缩醛流速分别为100 mL·min~(-1)和0.035 mL·min~(-1)条件下,硅铝物质的量比为30的棋子形ZSM-5分子筛表现出最佳的催化活性,甲缩醛转化率达31.9%,目标产物甲氧基乙酸甲脂选择性为21.4%。通过XRD、SEM、XRF、Py-FTIR、NH_3-TPD以及~(27)Al MAS NMR等对合成的分子筛进行详细表征,发现调控分子筛形貌及硅铝物质的量比可改变ZSM-5分子筛的酸性特征,并改变分子筛骨架中活性铝物种分布。适量的中强B酸酸位及分子筛交叉孔道内较高比例的活性铝物种分布可能是硅铝物质的量比30的棋子形ZSM-5分子筛表现出较好催化活性的原因。(本文来源于《工业催化》期刊2019年08期）
尹娇,张国强,阎立飞,贾东森,郑华艳[4]（2019）在《反应过程中Cu物种演变对其催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响》一文中研究指出以NH_4Y分子筛为载体、乙酰丙酮铜为铜源,采用固相反应法制备了无氯Cu Y催化剂,并用于催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC).结合不同反应时间催化剂的X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附、热重(TG)、程序升温脱附/还原(NH_3-TPD/H_2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征结果,分析了反应过程中Cu物种演变对其催化活性的影响.结果表明,新鲜催化剂中铜物种主要以Cu~+形式存在,占铜物种的48%;随着反应的进行,活性中心Cu~+逐渐被氧化为Cu~(2+),进而生成CuO物种,部分CuO逐渐迁移至催化剂外表面.在反应100 h内,Cu~+含量逐渐减小至36. 7%,CuO含量增加,导致DMC的时空收率及选择性不断下降,副产物二甲氧基甲烷(DMM)和甲酸甲酯(MF)的选择性逐渐提高.当反应时间延长至190 h时,Cu~+含量为33. 6%,略有下降,DMC的时空收率和选择性趋于平稳.继续延长反应时间至300 h,催化剂中铜物种状态基本不变,催化剂催化性能保持稳定.(本文来源于《高等学校化学学报》期刊2019年07期）
白璐怡[5]（2019）在《酸性分子筛的合成及其二甲醚羰基化反应性能测试的研究》一文中研究指出沸石分子筛有着广阔的应用前景,其水热合成至今仍是个“黑匣子”,影响因素众多,在理论经验的支撑下优化其合成条件以得到适合催化反应的材料的研究越来越值得探索。二甲醚羰基化反应制乙酸甲酯是合成气制乙醇工艺路线中的技术核心,该反应涉及的科学问题是:在沸石分子筛孔道内酸性位点上,CO插入CH_3-O实现C-C键的偶联。本论文针对不同结构、不同性质的沸石分子筛对二甲醚羰基化反应的影响程度不同,通过合成拓扑结构不同、酸性分布不同的沸石分子筛的方法,大幅提高了催化剂的二甲醚羰基化反应性能。(1)在哌嗪作为有机结构导向剂的条件下,改变硅铝比依次得到了ZSM-4(MAZ)、mordenite(MOR)、ZSM-35(FER)、ZSM-5(MFI)和ZSM-12(MTW)五种拓扑结构的沸石分子筛,其中哌嗪对ZSM-35分子筛的导向能力最强。ZSM-35具有交叉堆积的纸牌屋形貌,其晶内依然为微孔孔道,晶间则产生了介孔/大孔孔道有利于分子扩散。对含有八元环孔道的沸石分子筛(ZSM-4、mordenite、ZSM-35)经焙烧、离子交换等过程得到氢型分子筛,评价其二甲醚羰基化反应性能。反应结果验证了ZSM-35在反应过程中稳定性较好以及mordenite的十二元环孔道结构作为扩散通道的重要性。(2)用不同种类的模板剂—哌嗪、吡咯烷和四氢呋喃合成酸性ZSM-35分子筛,发现相比常用的吡咯烷和哌嗪模板剂,采用四氢呋喃制备的ZSM-35分子筛(ZSM-35-THF)催化二甲醚羰基化反应的活性和稳定性都大幅提高。前者转化率最高时~17%,且反应20h后降至~12%;而后者转化率最高为~30%,连续反应200 h之后才降至~15%,两者选择性均始终保持95%以上。氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)和吡啶吸附红外(Py-IR)分析表明,四氢呋喃为模板剂得到的ZSM-35分子筛有更多、更强的骨架酸性位,而且其倾向分布于吡啶不可接近的小尺寸孔道内。(本文来源于《西北大学》期刊2019-06-30）
贾东森[6]（2019）在《碳微球表面性质调控对其负载铜催化剂甲醇氧化羰基化反应性能的影响》一文中研究指出碳材料负载Cu催化剂在甲醇氧化羰基化合成DMC反应中显示出较高的催化活性和选择性,其中Cu物种的分散度和价态是影响催化剂性能的关键因素。碳微球是一种新型碳材料,具有粒径均匀可调、比表面积高、结构丰富和表面性质易修饰等优点。将Cu物种限域到碳球介孔孔道或空腔中可有效提高活性Cu物种的分散度,抑制其在反应过程中发生团聚,但活性Cu物种在反应过程中会发生较大程度的氧化,导致催化剂失活较快。同时,碳球壳层和介孔对反应物和产物分子的传质和扩散有一定的阻碍作用,会降低催化反应速率。若将Cu物种负载于碳球表面,可大大减小反应中分子扩散阻力,从而提高催化反应速率。同时,通过调控碳球的表面性质,可提高Cu物种的分散度,并抑制其在反应过程中发生氧化,进而提高催化剂的活性和稳定性。本论文分别合成了表面缺陷密度不同的有序微孔碳球和原位N掺杂碳球,然后以其为载体制备出表面负载Cu催化剂,用于甲醇氧化羰基化合成DMC。通过多种表征和催化性能评价,研究了载体的表面性质对催化剂的结构、组成以及催化甲醇氧化羰基化反应性能的影响。主要研究内容如下:(1)以苯酚(R)和甲醛(F)为碳源,叁嵌段聚合物F127为模板剂,采用乳液聚合法在不同的原料浓度下合成的碳球(CS-1、2、3)具有类似的有序微孔结构,且比表面积和孔容等织构性质也较为相似。随着合成原料浓度提高,CS粒径逐渐增大,CS表面缺陷密度也随之提高。(2)Cu/CS催化剂中Cu物种均匀分散于CS载体的外表面,且主要落位于碳球微孔孔口处。随着CS载体表面缺陷密度的增加,Cu物种颗粒尺寸减小,分散度逐渐提高。同时,增加CS载体表面缺陷密度能够增强载体与Cu物种间的相互作用力,促进CuO自还原为活性物种Cu_2O和Cu。其中,CS-1载体的表面缺陷密度最大,Cu物种分散度和活性Cu物种含量最高,催化性能最佳,STY_(DMC)和C_(CH3OH)分别达到276.6mg/(g_(cat)·h)和3.4%。(3)以盐酸多巴胺(DA)作为含氮碳源,采用低温水热法在不同碳化温度下合成的聚多巴胺碳球(PDA-T)均为平均直径500nm左右的微孔碳球。随着碳化温度的升高,PDA-T载体的石墨化程度越来越高,碳骨架中的Sp3 C逐渐转变为Sp2 C,当碳化温度达到700℃及以上时,Sp3 C全部逐渐转变为Sp2 C;同时,载体的总N含量逐渐减少,含N基团由吡咯N逐渐转变为吡啶N,再转变为石墨N。(4)Cu/PDA-T催化剂中Cu物种均匀分散于PDA-T的外表面。载体中的吡啶N和石墨N是影响催化剂中Cu物种分散度的主要原因,且两种含N基团总含量越大,Cu物种分散度越高。PDA-T载体中的含N基团能够增强载体与Cu物种之间的相互作用力,稳定Cu物种的价态,抑制Cu物种被还原或者氧化,且载体的N含量越高,抑制作用越强。PDA-500载体由于其碳骨架中含有部分Sp3 C,使得其电子阻抗较高,导电性较差,不利于反应中的电子传递,催化剂的STY_(DMC)、C_(CH3OH)和TOF_(DMC)仅为20.6mg/(g_(cat)·h)、0.6%和0.2h~(-1)。Cu/PDA-700中Cu物种粒径最小,分散度最高,表现出最佳的催化性能,其STY_(DMC)、C_(CH3OH)和TOF_(DMC)分别达到278.1mg/(g_(cat)·h)、3.6%和3.3h~(-1)。(5)活性Cu物种的团聚和氧化是造成催化剂失活的两个原因,且团聚是最主要的原因。载体的表面缺陷或含氮基团能够抑制反应过程中活性Cu物种的氧化,但表面缺陷密度大或N含量高的催化剂中Cu物种颗粒尺寸较小,表面能较高,容易发生团聚,导致催化剂失活较快。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01）
侯艳艳[7]（2019）在《钯催化有机硅烷经氧化羰基化反应合成酰胺类化合物》一文中研究指出过渡金属催化的氧化羰基化反应由于其较高的反应效率、温和的反应条件、广泛的官能团兼容性以及良好的区域选择性引起了化学家们广泛的关注。本论文首先综述了过渡金属催化下的氧化羰基化反应以及有机硅试剂参与的偶联反应的研究现状。之后以一氧化碳作为羰基来源,利用常压下芳基硅烷和芳胺氧化羰基化反应构建了一系列仲酰胺和叔酰胺化合物。我们对实验的反应条件进行了筛选,优化出了包括金属催化剂、添加剂、溶剂、反应温度、以及羰基来源等在内的最佳条件,并考察了反应性质与反应底物结构之间的关系。最终以CO做为羰基来源,Pd(PPh_3)_2Cl_2(10 mol%)做为催化剂,二氟化铜(2.0 equiv.)为添加剂,乙腈(3.0 mL)做为溶剂,在80°C下反应24 h,以63%-92%的产率得到37种酰胺类化合物。该体系中反应条件十分温和且不需要惰性气体的保护,对不同的取代基都有较好的普适性。值得一提的是,在该体系中添加剂二氟化铜在反应中起到了不可或缺的作用,既可以作为活化剂活化芳基硅烷的碳-硅键,又可以作为氧化剂将零价金属钯氧化至二价钯继续参与反应,有效地促进了有机硅试剂氨酰化反应的发生。该方法的提出不但进一步丰富了酰胺类化合物的合成途径,同时也为有机硅试剂参与氧化羰基化转化中的应用打开了大门。(本文来源于《陕西科技大学》期刊2019-06-01）
艾沙·努拉洪,赵艳慧,毕坤豪,马亚亚,莫文龙[8]（2019）在《Au、Pt改性HZSM-5纳米沸石催化剂上的甲醇羰基化反应性能研究》一文中研究指出采用固定床-微反装置,在临氢和非临氢状态下,评价了金、铂改性的纳米HZSM-5催化剂上甲醇的反应活性和羰基化选择性.结果表明:在300℃时,载体HZSM-5、0.3%Pt/HZSM-5、2.0%Pt/HZSM-5、3.0%Pt/HZSM-5催化剂甲醇临氢转化率分别为43.89%、95.05%、87.24%、62.49%;甲酸甲酯选择性分别为39.29%、80.07%、84.49%、64.37%;乙酸甲酯选择性分别为32.35%、22.79%、13.46%、11.29%.相比之下,在纳米HZSM-5载体上负载0.3%Au、2.0%Au和3.0%Au时,甲醇的临氢转化率分别为71.72%、82.90%和55.13%.甲酸甲酯选择性分别为60.97、81.85%和42.19%.乙酸甲酯选择性分别为20.48%、20.70%和19.16%.不难看出,随着金负载量的增加,甲醇转化率、乙酸甲酯选择性和甲酸甲酯选择性均有所增加.另外,在临氢和不临氢情况下,催化剂的性能有明显的区别.不临氢时,随着Au和Pt负载量的增加,甲醇转化率降低明显,产物甲酸甲酯选择性也是降低的,而乙酸甲酯的选择性有所增加.当引入氢时,甲酸甲酯的选择性随氢增加,并且乙酸甲酯的选择性显着降低.以上结果可能与催化剂的表面酸性、结构特征、晶体尺寸等密切相关.(本文来源于《新疆大学学报(自然科学版)》期刊2019年02期）
贾东森,张国强,尹娇,张亮亮,赵丹[9]（2019）在《碳球表面缺陷密度对其负载铜催化剂甲醇氧化羰基化反应性能的影响》一文中研究指出采用水热聚合法合成了一系列表面缺陷密度不同的有序微孔碳球(CS),并以其为载体制备了表面负载铜催化剂(Cu/CS),用于催化气相甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯。结合表征结果,研究了载体表面缺陷密度对Cu/CS催化剂结构及催化性能的影响。结果表明,CS的表面缺陷密度随其粒径增大而增大,且其缺陷密度越大,催化剂中Cu物种分散度越高;同时,较大的表面缺陷密度有利于增强载体与Cu物种间的相互作用力,促进CuO自还原为活性物种Cu2O和Cu,从而提高催化活性。长期评价结果表明,Cu物种的氧化和团聚是造成Cu/CS催化剂失活的原因。CS的表面缺陷抑制了反应过程中活性Cu物种的氧化,且缺陷密度越大,Cu物种抗氧化能力越强;但表面缺陷密度大的催化剂中Cu物种颗粒尺寸小,表面能高,因而更容易发生团聚。(本文来源于《化工进展》期刊2019年08期）
艾汉均[10]（2018）在《钯催化碘代芳烃的羰基化反应研究》一文中研究指出钯催化的羰基化反应自1974年开发以来,在实验室研发和在工业应用上,发展迅速。至今,羰基化反应已经作为一种十分重要的合成工具,应用广泛,用以合成大量基础化学品和精细化学品,对人类的生活产生了重大的影响。卤代芳烃,作为钯催化羰基化反应中最为常用的亲电试剂,可以用来合成各类醛、酮、酯、酰胺等含有羰基的各类化合物,这些化合物作为染料、医药、农药和其他工业产品的重要中间体,阐述着钯催化卤代芳烃的羰基化反应的重要意义。一氧化碳(CO)作为羰基化反应中必不可少的底物,其来源十分广泛,目前应用最深、使用最广的,是直接使用CO气体,尤其是大规模的在工业生产上。然而,如果是小规模的利用羰基化反应制备某种化合物,或者是实验室范围的羰基化反应研究,如直接使用CO气体,则有诸多弊端。众所周知,CO气体剧毒无比,无色无味,对人体的伤害可沉积并不可逆转,故而在使用的同时需要相配套的系列设备并有准确的监控系统。因此,安全、不需要昂贵设备相配套的替代羰源的开发和使用是近年来的研究热点。但是,替代羰源在释放CO的同时,往往会产生其他的物质到反应体系中,影响反应,所以几乎没有一种替代羰源可适用于所有的羰基化反应。但危机往往是转机,利用替代羰源这一特性,做出直接使用CO气体做不出的羰基化反应,具有重大意义,同时也是一个挑战。本论文的主要研究工作如下:1.通过钯催化,替代羰源和无机铵盐,实现无气体条件下,由碘代芳烃制备芳基伯酰胺,反应方法简单高效、适用性广。2.利用钯催化的羰基化串联反应策略,简单高效的从碘苯和吲哚合成一系列的二吲哚甲烷派生物(BIMs)。3.使用各种含有不饱和键的底物,开发了一系列的全氟烷基化反应,高效的制备了大量的含有全氟烷基链的化合物。(本文来源于《浙江理工大学》期刊2018-12-01）
羰基化反应论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 8887～8892酰胺是一类重要的羰基化合物,广泛存在于天然产物、药物分子和聚合材料之中.酰胺的经典合成方法是羧酸及其衍生物和胺类化合物在偶联试剂存在下的缩合反应,但是该方法会产生大量的废弃物.一氧化碳(CO)作为化学工业中价廉易得的重要C1原料,利用CO发展直接、绿色、高效、新颖的羰基化方法合成酰胺类化合物,具有重要
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
羰基化反应论文参考文献
[1].吉文欣,楚秀秀,张莎莎,王殿军,马玉龙.Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)双金属配合物催化羰基化反应机理研究及性能评价[J].石油学报(石油加工).2019
[2]..铑催化的新型碳-氢羰基化反应制备酰胺[J].有机化学.2019
[3].张晓艳,武建兵,周玮,高鹏飞,孙泽平.ZSM-5分子筛形貌及硅铝比对甲缩醛气相羰基化反应性能的影响[J].工业催化.2019
[4].尹娇,张国强,阎立飞,贾东森,郑华艳.反应过程中Cu物种演变对其催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响[J].高等学校化学学报.2019
[5].白璐怡.酸性分子筛的合成及其二甲醚羰基化反应性能测试的研究[D].西北大学.2019
[6].贾东森.碳微球表面性质调控对其负载铜催化剂甲醇氧化羰基化反应性能的影响[D].太原理工大学.2019
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[8].艾沙·努拉洪,赵艳慧,毕坤豪,马亚亚,莫文龙.Au、Pt改性HZSM-5纳米沸石催化剂上的甲醇羰基化反应性能研究[J].新疆大学学报(自然科学版).2019
[9].贾东森,张国强,尹娇,张亮亮,赵丹.碳球表面缺陷密度对其负载铜催化剂甲醇氧化羰基化反应性能的影响[J].化工进展.2019
[10].艾汉均.钯催化碘代芳烃的羰基化反应研究[D].浙江理工大学.2018
论文知识图
