导读:本文包含了瞬态吸收论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:吸收光谱,激发态,动力学,光谱,时间,离子,空穴。
瞬态吸收论文文献综述
穆秀丽[1]（2018）在《碘蒸气的瞬态原子/分子吸收光谱研究》一文中研究指出通过对碘蒸气(I_2)与载气氦气(He)的混合气体(气压比:I_2:He≈1:40)进行辉光放电,产生了瞬态的碘分子离子(I_2~+)和碘原子(I I),以钛宝石激光器(Coherent Ring 899-29)为光源,获得了碘蒸气放电生成的瞬态原子分子的近红外吸收光谱。采用光外差-速度调制光谱技术(OH-VMS)获得了碘分子离子在11 860cm~(-1)-12 100 cm~(-1)范围内的吸收光谱,与之前实验所得12 060 cm~(-1)-13 100 cm~(-1)范围内的光谱整合后进行分析,拟合了碘分子离子A~2∏_(3/2)-X~2∏_(3/2)系统的31个振转带5759根谱线,其中7个振转带是首次分析,基于光谱分析得到了I_2~+的振转常数。基本物理常数可能随着时间和空间变化,而I_2~+很有可能用来测量基本物理常数α和μ的变化。I_2~+的禁戒跃迁对α和μ的变化具有增强的灵敏度因子。I_2~+测量α和μ变化的统计不确定度分别为δα/α=2.42×10~(-19)/yr和δμ/μ=1.13×10~(-18)/yr。采用浓度调制光谱技术(CMS)测量了碘原子11 300 cm~(-1)-13 000 cm~(-1)范围内的吸收光谱,并通过对50根跃迁谱线进行分析拟合,得到了碘原子的22个偶能级和32个奇能级共54个能级的超精细结构常数,其中12个能级的常数是首次获得。(本文来源于《华东师范大学》期刊2018-05-01）
陈宗威[2]（2017）在《无机半导体光催化微纳体系的飞秒瞬态吸收光谱研究》一文中研究指出本论文工作采用飞秒瞬态吸收光谱技术,深入系统地研究了若干无机半导体光催化微纳体系的超快动力学行为和机制,为相关材料体系的实用研发提供基础意义上的启迪和指导。本论文主要包括两大部分:(一)一元无机半导体光催化体系的超快光谱与动力学研究:(1)醇类分子/g-C3N4体系的界面空穴转移动力学研究;(2)ZnIn2S4超薄纳米片的缺陷态动力学研究;(二)二元无机半导体光催化体系的超快光谱与动力学研究:(1)BiOCl/g-C3N4的界面电荷转移动力学研究;(2)Graphene/TiO2的界面电荷转移动力学研究。(一)一元无机半导体体系的超快光谱与动力学研究(1)醇类分子/g-C3N4体系的空穴转移动力学以空穴牺牲剂醇类分子吸附在g-C3N4为模型体系,我们采用飞秒瞬态吸收光谱技术,通过一系列精心设计的比较和控制试验,深入系统地研究了醇类分子/g-C3N4界面的空穴转移动力学过程和作用机制。首次在实验上证实了醇类分子与无机半导体材料所形成的界面发生的反向空穴转移(RHT)过程,并定量给出了RHT过程的时间尺度(约几百皮秒)。通过与质子化g-C3N4的对比,我们证实了甲氧基在空穴牺牲中的决定性作用。通过使用不同波长的激发光,我们发现电子-声子耦合对光激发空穴转移动力学的重要作用。通过对比不同醇类分子所关联的RHT过程速率,我们首次揭示了实际光催化应用中甲醇被广泛采用为空穴牺牲剂的物理内涵。(2)ZnIn2S4超薄纳米片的缺陷态动力学长期以来人们一直希望找到缺陷态结构与光催化活性的关系。以一种典型的一元无机半导体光催化材料ZnIn2S4超薄纳米片为模型,我们采用超快瞬态吸收光谱技术,系统地探讨了缺陷态浓度与电子转移和电子空穴复合寿命之间的关系。我们发现在拥有更多Zn空位的ZnIn2S4超薄纳米片中,尽管电子转移的速度没有太大变化,然而电子空穴复合的寿命却提高了近两倍,从而大大提高了载流子的分离效率,带来显着提升的催化性能。(二)二元无机半导体体系的超快光谱与动力学研究(1)BiOCl/g-C3N4的界面电荷转移动力学研究p-n异质结体系中经常存在光生电荷转移方向的争论。对此,我们选择了最常见的和存在争议的BiOCl(p)/g-C3N4(n)体系,系统地探讨了在这个复合体系中的光生电荷转移方向。我们发现光激发电子是由BiOCl的导带转移到g-C3N4的导带,而不是相反。此外,该转移过程的时间尺度被确定为约3皮秒。(2)Graphene/TiO2的界面电荷转移动力学研究通过超快光谱与动力学表征,我们揭示了 CVD控制生长的Graphene/Ti02体系中TiO2光激发电子的平均寿命与Graphene生长时间之间的关系。发现在石Graphene生长的早期,TiO2到Graphene的电子转移不占主导优势;而在单层Graphene生长完成之后,则开始出现光生电子从TiO2到Graphene的高效转移,与相关催化性能表征互为印证。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2017-10-01）
何玉韩,张檬,郭伟,王静静,张永燕[3]（2017）在《启发渐进式特征投影法分析金纳米粒子的瞬态吸收光谱》一文中研究指出瞬态吸收光谱(Transient absorption,TA)是研究凝聚态电子、质子和声子等相关超快动力学过程的有力工具。由于不同动力学过程的光谱相互重迭,研究常常需要根据假设模型分离不同过程的动力学光谱~([1])。然而凝聚态动力学过程较为复杂,直接提出动力学过程较为困难,并容易引入模型误差。为了解决这个问题,本研究使用启发渐进式特征投影法(heuristic evolving latent projection,HELP)~([2])对瞬态吸收光谱进行分析。该方法假定一个动力学过程的光谱线型不随延时而变化,动力学曲线不随波长而变化(即双线性条件)。HELP方法无需进一步假设,根据二维光谱矩阵秩的信息对不同动力学过程的时域和频域曲线进行分离。图1给出了HELP方法用于55 nm金纳米粒子TA光谱的分析结果,研究直接分离得到了带间跃迁、表面等离激元(SPR)漂白和电荷分离叁个过程的光谱和动力学曲线。(本文来源于《第十五届全国化学动力学会议论文集》期刊2017-08-18）
谭黎明,王鹏,于洁,周璇,张建平[4]（2017）在《利用TPE瞬态吸收光谱研究类胡萝卜素单重态均裂反应》一文中研究指出紫色嗜热光合硫细菌Thermochromatium(Tch.)tepidum,生长在50℃的温泉中,光谱利用范围超过900nm,其热稳定性和近红外捕光特性引起人们广泛研究。近期研究中发现细菌天线蛋白中共轭程度较高的类胡萝卜素(如spirilloxanthin,Spx,n=13)能够通过单重态均裂反应生成两个叁重激发态,而且反应发生在<1 ps的超快时间尺度上。光合细菌中的类胡萝卜素的共轭长度(n)一般为9-13,最低单重激发态为S_1(2Ag~-)的能级约为叁重态T_1(Bu~+)的两倍,即E_(S1)=2E_(T1)。另外,就电子结构而言,两态之间符合S_1(2Ag~-)2T_1(Bu~+)。因此S_1(2Ag~-)态具备单重态均裂反应前驱物的条件。类胡萝卜素的基态S_0(1Ag~-)和最低单重激发态S_1(2Ag~-)之间是偶极跃迁禁戒的,也就是说S_1(2Ag~-)态不能由单光子激发直接布居。但是,S_1(2Ag~-)态可以被双光子激发。由于双光子激发效率取决于光脉冲的峰值功率,我们采用飞秒激光脉冲激发类胡萝卜素。通过双光子激发飞秒时间分辨吸收光谱研究类胡萝卜素S_1(2Ag~-)态的反应活性,甄别单重态均裂反应前驱物。(本文来源于《第十五届全国化学动力学会议论文集》期刊2017-08-18）
关怀昱,薛佳丹,郑旭明[5]（2016）在《瞬态吸收光谱研究2-甲基-1-硝基萘光化学反应》一文中研究指出硝基多环芳烃(NPAHs)广泛存在于受污染的大气中,多数NPAHs及其光解产物具有致癌和致突变作用。邻位基团含氢的NPAHs具有激发态分子内氢转移性质,利用这一性质这类分子作为光致离去的保护基团(Photoremovable protecting groups,PPGs)广泛应用于生物分子捕获、DNA及其他生物分子合成等。S_1(FC)态NPAHs有两条衰减路径,其一弛豫到S_(diss)(CT),分解为芳氧自由基(Aryl-O);另一条为系间窜越到叁重态。本文利用纳秒瞬态吸收光谱研究了2-甲基-1-硝基萘(2Me1NN)激发态性质,在400 nm处拟合了叁个衰减寿命,结合实验与DFT/TD-DFT计算分别指认为最低叁重态、分子内氢转移产物以及芳氧自由基。分子内氢转移产物有一部分来自最低叁重态,CASSCF/CASPT2方法计算的过渡态能垒为9.43 kcal/mol。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第四十四分会：化学动力学》期刊2016-07-01）
胡嘉华[6]（2016）在《复杂分子体系及光催化微纳体系的飞秒瞬态吸收光谱研究》一文中研究指出本论文工作采用飞秒瞬态吸收光谱技术,深入系统地研究了若干复杂分子体系和光催化微纳体系的超快动力学行为和机制,为相关体系的实用研发提供基础意义上的启迪和指导。本论文主要包括两大部分：(一)若干复杂分子体系的超快光谱与动力学研究：(1)内嵌金属富勒烯及其衍生物的瞬态光谱与动力学：(2)稀土金属配合物的瞬态光谱与动力学；(二)若干光催化微纳体系的超快光谱与动力学研究：(1)有机金属骨架结构(MOF)材料PCN-222的载流子动力学;(2)无机半导体与MOF复合材料Cu3(BTC)2@Ti02的载流子动力学。(一)分子体系的超快光谱与动力学研究(1)内嵌金属富勒烯及其衍生物内嵌金属富勒烯(EMFs)是在富勒烯内嵌入一个或多个金属原子,具有不同的光物理行为。我们用飞秒时间分辨的超快光谱测量技术,系统考察了叁种不同碳笼对称性(Cs、C2v、C3V)以及相同碳笼对称性而笼外修饰分子基团电子特性不同(电子给／受体)等情形下的可见光激发电子动力学行为,发现该分子体系中叁重态通道的开启与富勒烯碳笼对称性以及笼外修饰分子基团电子特性之间的高度关联性。这项研究发现为基于内嵌金属富勒烯分子体系、面向太阳能可见光利用的光电转换方面的研发工作,提供了具有普适意义的机理层面新思路。(2)稀土金属配合物稀土金属配合物是由稀土离子与有机配体配位形成,一般作为一种荧光材料。通过对瞬态吸收光谱数据的全局拟合和分析,我们得到不同激发态的吸收光谱线型,发现在Er(TTA)3(TPPO)2中存在反向系间窜跃(RISC)的行为,并通过对光谱线型的分析,结合动力学拟合得出的时间常数,测出了系间窜跃和RISC的速率。这一发现,为RISC速率的测试提供了一种新的方法。(二)光催化微纳体系的载流子动力学研究(1)MOF材料PCN-222人们非常希望能够使用太阳能把CO2转变有用的燃料或者化学物质。我们设计了一种有机金属骨架结构(MOF)材料PCN-222,能选择性吸附CO2,进行C02可见光光还原。通过瞬态吸收光谱和瞬态荧光光谱的研究,我们发现了样品的光催化活性与电子-空穴分离效率之间的关系。我们发现在MOF材料中,存在深电子缺陷态,能有效阻止电子-空穴复合,提升催化活性。这一工作为基于MOF的C02光还原材料的设计提供了新的视野。(2)无机半导体与MOF复合材料Cu3(BTC)2@TiO2通过超快瞬态吸收光谱的测量,发现在无机半导体与MOF复合材料Cu3(BTC)2@TiO2中,光激发产生的半导体上的电子会向MOF上转移,这种超快的电荷转移抑制了电子-空穴复合,从而获得更好的光催化性能。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2016-05-01）
华心仲[7]（2016）在《基于飞秒瞬态吸收光谱的尿嘧啶激发态动力学研究》一文中研究指出自然界中许多生理现象与光对核酸分子的作用密切相关,例如DNA的光损伤。理解这些现象的微观机理需要有超快时间分辨的实验方法,以探测相关分子经光激发后的超快动力学。碱基单体是核酸分子中最重要的起配对作用的部分和光反应最活跃的部分,碱基单体的激发态动力学研究是理解DNA光化学过程的基础,具有重要的科学意义和应用价值。本论文利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱方法,研究了尿嘧啶激发态动力学的取代效应及溶剂效应。我们采用连续紫外光探测对水溶液中尿嘧啶和其C5、C6甲基取代物胸腺嘧啶、6-甲基尿嘧啶的激发态动力学进行了研究。首次直接观察到这叁种分子的热基态振动冷却,证实了从最低1ππ*态到基态(So)之间的直接IC过程。实验同时发现在水中这叁种分子有相似的非辐射衰减机制：初始光激发1ππ*态同时衰减到基态和1nπ*态,其中从1ππ*态到基态的直接通道布居到基态的高振动态,振动冷却时间在2 ps左右,而1ππ*态衰减至基态的时间大于10 ps；胸腺嘧啶或6-甲基尿嘧啶中1ππ*→1nπ*→S0通道的贡献比尿嘧啶要少的多。我们的实验揭示了C5或C6甲基取代效应对尿嘧啶非辐射衰减机制的重要影响,即C5或C6甲基取代都会抑制1ππ*→1nπ*通道,而促进’1ππ*→S0直接IC通道。我们在可见、紫外光波段探测了水溶液中6-氮尿嘧啶的激发态动力学,获得了基态和激发态的布居信息。和尿嘧啶等样品不同,在6-氮尿嘧啶中没有观察到热基态振动冷却,但观察到了显着的长寿命信号。我们提出了水溶液中激发6-氮尿嘧啶无辐射衰减机制,即初始1ππ*态在0.3 ps内衰减到1nπ*态,然后1nπ*态主要通过ISC通道衰减到叁重态T1,1nπ*态寿命大约在4 ps；T1衰减到基态的时间至少大于1 ns。我们的研究结果表明C6氮取代关闭了尿嘧啶中的1ππ*→So直接IC通道,使1ππ*态几乎都衰减到1nπ*态。原因可能是C6氮取代使在尿嘧啶中的C5=C6双键变为刚性更强的C5=N6双键,抑制了环平面外变形。我们分别在紫外、可见光波段探测了多种溶剂环境中尿嘧啶、6-氮尿嘧啶的激发态超快动力学,系统考察了溶剂的不同性质对这两种分子激发态弛豫过程的影响。对尿嘧啶,我们发现在除水以外的溶剂中都能观察到叁重态的产生,且在非质子溶剂中的产率显着大于在质子溶剂中的产率；另外,在非质子溶剂中,振动冷却时间显着变长。我们提出尿嘧啶的激发态动力学主要受溶剂质子性影响,而不受溶剂粘度影响。对于6-氮尿嘧啶,我们发现其激发态弛豫通道在几种不同溶剂中是相同的,只是从1nπ*态到T1态的衰减时间有一定的差异,发现该衰减时间对于溶剂极性有明显的负相关依赖关系,而溶剂粘度和质子性对6-氮尿嘧啶的激发态动力学无明显影响。(本文来源于《中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所)》期刊2016-05-01）
李亚芳,程博文,沈超,郑旭明,薛佳丹[8]（2016）在《瞬态吸收和共振拉曼光谱研究硝基对联苯氮宾、氮宾离子反应活性的影响》一文中研究指出利用光解芳基迭氮化合物得到单重态氮宾,运用纳秒瞬态吸收光谱、瞬态共振拉曼光谱实验手段,辅以密度泛函理论(DFT)计算,研究了4′-硝基-4-联苯氮宾在乙腈和水溶液中的光化学反应中间体。实验结果表明,在非质子溶剂中,4′-硝基-4-联苯氮宾发生系间窜越反应生成叁线态氮宾;在质子溶剂中,单重态氮宾可被质子化产生氮宾离子。与4-联苯氮宾和氮宾离子相比,硝基对单重态氮宾系间窜越反应路径影响很小;降低了氮宾离子与水和迭氮阴离子的反应活性,却提高了其与鸟苷的反应活性。(本文来源于《物理化学学报》期刊2016年02期）
蔡佳林[9]（2015）在《利用飞秒瞬态时间分辨率吸收光谱对有机太阳能电池的光电转化机理研究》一文中研究指出随着超短脉冲激光技术的日益趋于成熟,瞬态时间分辨率光谱技术得到快速发展。该技术主要用于测量物质在激光激发后产生的瞬态物种(激发态、自由基碎片等)的性质,使得其在物理和化学领域得到了广泛应用。太阳能作为一种清洁、可再生能源一直以来广泛受到人们的关注。有机太阳能电池因其低成本、质量轻、可制备在柔性衬底上等优点,已成为太阳能应用领域的研究热点。然而对于有机太阳能电池来说,电池中激子的产生、扩散、复合以及电极对载流子的收集等因素的影响,导致其与传统的无机太阳能电池相比能量转换效率(PCE)偏低。这成为了阻碍有机聚合物太阳能电池大规模商业生产的重要因素。因此,如何提高有机太阳能电池的光电转换效率成为当前有机太阳能电池领域的关键问题。本文围绕聚3-己基噻吩:富勒烯(P3HT:PCBM)的混合物薄膜使用飞秒瞬态时间分辨率吸收光谱展开研究,主要研究了电池中激子的解离,极化子的形成过程和使用荧光抑制剂对电池中激子解离和激化子形成的影响。主要研究内容及结论如下:(1)将poly(3-hexylthiophene)(P3HT)作为给体材料,使用飞秒瞬态时间分辨率吸收光谱对纯P3HT混合薄膜测试。结果表明:当P3HT吸收泵浦激光(400nm)后跃迁到激发态S4,形成单态激子(处于S4的单态激子的寿命T=2652.4fs)。同时得到这些激子通过非辐射跃迁(热弛豫)和辐射跃迁(荧光)衰减回基态的半衰期T=4394.89fs。(2)在P3HT中加入[6,6]-phenyl-C71-butyric acid methyl ester(PCBM),研究在混合薄膜中激子(P3HT*)的解离和极化子(P3HT+PCBM-)过程。结果表明,当加入PCBM后会形成CT(电荷传输)态,单态激子可以快速注入CT态从而增加激子的衰减途径(快过程T1=632.8fs,慢过程T2=2706.7fs),减少激子直接衰减回基态的数量。另外由于薄膜中PCBM和P3HT并不是均匀混合的,其薄膜中会出现P3HT结晶区、非结晶P3HT与结晶PCBM混合区、PCBM结晶区。正是因为这种形貌结构使得单态激子(P3HT*)的解离分为快过程(半衰期T为877.6fs)和慢过程(半衰期T为124661fs)。1)其中快过程是因为混合区P3HT吸收光后形成的激子无需迁移就可以直接在P3HT/PCBM接触面发生解离形成极化子。2)慢过程则是因为P3HT结晶区的P3HT吸收光后形成的激子需要先通过激子迁移到P3HT/PCBM接触面才能形成极化子(P3HT+PCBM-)。(3)研究荧光抑制剂1溴-4硝基苯(1-Bromo-4-Nitrobenzene)对以poly(3-hexylthiophene)(P3HT)为电子给体材料,[6,6]-phenyl C60-butyric acid methyl eater(PC60BM)为电子受体材料制备混合薄膜的影响。结果表明,在P3HT/PC60BM中加入1溴-4硝基苯后可以加快混合薄膜中激子注入CT态的速度(注入时间T从632.8fs减少到543.2fs)和其解离速度(特别是对激子解离的快过程(解离时间T从877.6fs减小到743.1fs))从而进一步抑制激子通过辐射荧光而引起的衰减,使更多的激子可以解离成极化子,从而提高电池光电转化效率。(本文来源于《河北大学》期刊2015-05-01）
孙四梅[10]（2015）在《瞬态吸收光谱技术对四噻吩和蒽醌衍生物超快动力学的研究》一文中研究指出在历史的长河中,人们一直在追求自然界事件的真实面貌。很多科学家都致力于研究各种事件发生的时间尺度以揭示其演化过程。随着科学技术的发展,人们越来越趋近于去认识基元反应,如：大气中的光化学反应、光合作用中的能量获得和转移、生物DNA的光受损和光保护等。分子在吸收光子后会伴有诸如荧光发射、内转换、系间交叉,以及电荷转移、质子转移、分子间能量弛豫等过程。这些过程中很多都是在超快时间尺度内发生的。飞秒激光和飞秒时间分辨技术的出现和发展,为探索分子超快的光物理光化学反应提供了有利的技术支持。瞬态吸收光谱技术是研究在液相中分子超快动力学的一种理想的方法,利用它可以直接探测激发态演化过程,获得丰富的动力学信息。本文工作就是利用飞秒时间分辨的瞬态吸收光谱技术结合量子化学计算研究了四噻吩和蒽醌衍生物的激发态超快动力学。主要工作可以分为以下叁个部分。第一部分研究了四噻吩在1,4-二氧六环溶液中的激发态动力学。四噻吩受400 nm光激发至其S1态,产生了受激辐射、激发态吸收和叁重态-叁重态吸收叁种瞬态吸收光谱信号。通过分析得到四噻吩受光激发之后会发生结构弛豫,从基态的扭转结构弛豫到激发态更刚性更平面的构型,时间为70 ps。563 nm和600 nm两个叁重态吸收带的出现表明存在转换过程,即单重态到叁重态的系间交叉过程,时间为398 ps,并测量到叁重态量子产率为0.70。观察到两个能量小于S1态的叁重态参与系间交叉过程,其中T2态和S1态能差随着结构弛豫过程的演化变小这非常有利于系间交叉。实验结合理论结果,合理地解释了四噻吩的结构弛豫过程和高叁重态量子产率产生机理。第二部分研究了1-羟基蒽醌在1,4-二氧六环溶液中的超快激发态动力学。1-羟基蒽醌分子吸收一个400 nm光子被激发到S2态,观测到激发态吸收和受激辐射信号。相对于激发态吸收信号,受激辐射信号延迟出现。通过分析得到分子在S2态发生了激发态分子内质子转移过程,时间为32 fs。随着质子转移坐标的演化S1和S2态轨道和能级秩序发生翻转,形成锥形交叉区,产生两个激发态分子内质子转移通道。其中质子转移至异构体S1态的通道占主导。通过另一通道,质子转移至异构体S2态,之后快速内转换到异构体S1态,时间为200 fs。异构体S1态与溶剂相互碰撞发生分子间能量弛豫,时间为16 ps。弛豫后的异构体S1态发射荧光回到异构体基态,时间为300 ps。最后异构体的基态会通过质子回转回到初始结构的基态。通过实验和理论分析,建立了新的六能级质子转移动力学模型,很好的解释了1-羟基蒽醌的激发态分子内质子转移动力学。第叁部分研究了1-氨基蒽醌的激发态分子内电荷转移动力学。1-氨基蒽醌受到480 nm光激发至S1态,产生了激发态吸收和受激辐射信号。分子基态和激发态偶极矩相差很大表明1-氨基蒽醌S1态具有电荷转移性质。S1态弛豫会发生氨基的扭转,这种扭转加强了S1态的电荷转移特性,形成扭转电荷转移态。当-NH2和蒽醌环扭转角为40。时,S1和T2态能级交叉,说明可能存在单重态和叁重态之间系间交叉；当扭转角为60。的时候,S1态存在势垒,通过瞬态吸收谱的分析得到S1态越过势垒形成扭转电荷转移态的时间为5 ps；当-NH2和蒽醌环扭转角接近垂直时,S1态达到其能量最低值,通过和S0态形成锥形交叉快速地内转换到S0态。结合理论计算,该实验揭示了1-氨基蒽醌扭转电荷转移机理。(本文来源于《中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所)》期刊2015-04-01）
瞬态吸收论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本论文工作采用飞秒瞬态吸收光谱技术,深入系统地研究了若干无机半导体光催化微纳体系的超快动力学行为和机制,为相关材料体系的实用研发提供基础意义上的启迪和指导。本论文主要包括两大部分:(一)一元无机半导体光催化体系的超快光谱与动力学研究:(1)醇类分子/g-C3N4体系的界面空穴转移动力学研究;(2)ZnIn2S4超薄纳米片的缺陷态动力学研究;(二)二元无机半导体光催化体系的超快光谱与动力学研究:(1)BiOCl/g-C3N4的界面电荷转移动力学研究;(2)Graphene/TiO2的界面电荷转移动力学研究。(一)一元无机半导体体系的超快光谱与动力学研究(1)醇类分子/g-C3N4体系的空穴转移动力学以空穴牺牲剂醇类分子吸附在g-C3N4为模型体系,我们采用飞秒瞬态吸收光谱技术,通过一系列精心设计的比较和控制试验,深入系统地研究了醇类分子/g-C3N4界面的空穴转移动力学过程和作用机制。首次在实验上证实了醇类分子与无机半导体材料所形成的界面发生的反向空穴转移(RHT)过程,并定量给出了RHT过程的时间尺度(约几百皮秒)。通过与质子化g-C3N4的对比,我们证实了甲氧基在空穴牺牲中的决定性作用。通过使用不同波长的激发光,我们发现电子-声子耦合对光激发空穴转移动力学的重要作用。通过对比不同醇类分子所关联的RHT过程速率,我们首次揭示了实际光催化应用中甲醇被广泛采用为空穴牺牲剂的物理内涵。(2)ZnIn2S4超薄纳米片的缺陷态动力学长期以来人们一直希望找到缺陷态结构与光催化活性的关系。以一种典型的一元无机半导体光催化材料ZnIn2S4超薄纳米片为模型,我们采用超快瞬态吸收光谱技术,系统地探讨了缺陷态浓度与电子转移和电子空穴复合寿命之间的关系。我们发现在拥有更多Zn空位的ZnIn2S4超薄纳米片中,尽管电子转移的速度没有太大变化,然而电子空穴复合的寿命却提高了近两倍,从而大大提高了载流子的分离效率,带来显着提升的催化性能。(二)二元无机半导体体系的超快光谱与动力学研究(1)BiOCl/g-C3N4的界面电荷转移动力学研究p-n异质结体系中经常存在光生电荷转移方向的争论。对此,我们选择了最常见的和存在争议的BiOCl(p)/g-C3N4(n)体系,系统地探讨了在这个复合体系中的光生电荷转移方向。我们发现光激发电子是由BiOCl的导带转移到g-C3N4的导带,而不是相反。此外,该转移过程的时间尺度被确定为约3皮秒。(2)Graphene/TiO2的界面电荷转移动力学研究通过超快光谱与动力学表征,我们揭示了 CVD控制生长的Graphene/Ti02体系中TiO2光激发电子的平均寿命与Graphene生长时间之间的关系。发现在石Graphene生长的早期,TiO2到Graphene的电子转移不占主导优势;而在单层Graphene生长完成之后,则开始出现光生电子从TiO2到Graphene的高效转移,与相关催化性能表征互为印证。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
瞬态吸收论文参考文献
[1].穆秀丽.碘蒸气的瞬态原子/分子吸收光谱研究[D].华东师范大学.2018
[2].陈宗威.无机半导体光催化微纳体系的飞秒瞬态吸收光谱研究[D].中国科学技术大学.2017
[3].何玉韩,张檬,郭伟,王静静,张永燕.启发渐进式特征投影法分析金纳米粒子的瞬态吸收光谱[C].第十五届全国化学动力学会议论文集.2017
[4].谭黎明,王鹏,于洁,周璇,张建平.利用TPE瞬态吸收光谱研究类胡萝卜素单重态均裂反应[C].第十五届全国化学动力学会议论文集.2017
[5].关怀昱,薛佳丹,郑旭明.瞬态吸收光谱研究2-甲基-1-硝基萘光化学反应[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第四十四分会：化学动力学.2016
[6].胡嘉华.复杂分子体系及光催化微纳体系的飞秒瞬态吸收光谱研究[D].中国科学技术大学.2016
[7].华心仲.基于飞秒瞬态吸收光谱的尿嘧啶激发态动力学研究[D].中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所).2016
[8].李亚芳,程博文,沈超,郑旭明,薛佳丹.瞬态吸收和共振拉曼光谱研究硝基对联苯氮宾、氮宾离子反应活性的影响[J].物理化学学报.2016
[9].蔡佳林.利用飞秒瞬态时间分辨率吸收光谱对有机太阳能电池的光电转化机理研究[D].河北大学.2015
[10].孙四梅.瞬态吸收光谱技术对四噻吩和蒽醌衍生物超快动力学的研究[D].中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所).2015
论文知识图
